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三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*
Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01
被引用回数：4 パーセンタイル：21.18(Chemistry, Multidisciplinary)使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。
三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
no journal, ,
日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。
三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
no journal, ,
日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。
Zr
NとPdの高温反応試験三島 理愛; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 林 博和
no journal, ,
マイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料の燃焼により生成する核分裂生成物(FP)元素を含む化合物に関する知見を得るため、単相固溶体型MA窒化物燃料の模擬物質であるGdZrNとPdの高温反応試験を実施した。GdZrNとPd金属を混合成型し、Ar気流中1323Kで加熱して得られた反応後試料について、SEM-EDS測定より、Gd, Zr, Pdからなる反応生成物と、未反応で残存したGdZrNが確認された。XRD測定結果より、試料は未反応のGdZrN,ZrN、及びGdPd
と同じ結晶系で格子定数が小さい物質(a=0.40212 
0.00004 nm)からなることがわかった。これらの結果から、1323KでのGdZrNとPdの反応によって立方晶系(AuCu型)のGd
Zr
Pdが生成することが示された。また、生成したGdZrPd中のGdとZrのモル比はおよそ1:2で、反応前の窒化物固溶体中と比べてZrの比率が小さいことから、本実験条件ではZrよりもGdの方がPdと金属間化合物を生成しやすいことが示唆された。
ZrNとPdの高温反応試験,2; 生成物組成の反応温度依存性三島 理愛; 佐藤 匠; 林 博和
no journal, ,
窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材としたMA核変換用窒化物燃料の燃焼で生成する核分裂生成物(FP)元素を含む化合物の研究は、この燃料の再処理方法を検討する上で重要である。われわれはこれまでに、アクチノイド模擬物質Gdを含む窒化物固溶体GdZrNとPdの高温反応試験(1323K)において立方晶系のGdZrPd
(x=0.4)が生成することを報告した。一方でDy
Zr
NとMo-Ru-Rh-Pd合金の高温反応試験(1623K)ではZrを含まないDyPdが生成したという報告がある。本研究では生成物組成の反応温度依存性についての知見を得るため、GdZrNとPdの高温反応試験を1418-1623Kにおいて行った。GdZrNとPdをモル比4:3.1で混合成型しAr気流中で加熱した試料のXRD及びSEM-EDS測定結果から、(1)本温度範囲においても立方晶系のGdZrPdが生成し、(2)反応温度の上昇に伴いGdZrPdのGd比は増加して1623Kでx=0.6となることがわかった。
