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三浦 隆智; 工藤 淳也; 小山 大輔; 大部 智行; 佐本 寛孝
Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 10 Pages, 2023/10
東海再処理施設では、1977年から2007年までに、商業用発電炉(BWR,PWR)や新型転換炉ふげん等の使用済燃料を約1,140トン再処理した。廃止措置に移行した2018年から、リスク低減のため施設に保有する高放射性廃液(HALW)のガラス固化処理を最優先に取り組んできている。使用済燃料の再処理に伴い発生したHALWには、核分裂生成物(FP)等に加え、極微量のウランやプルトニウムを含む不溶解性残渣(スラッジ)が存在している。通常時ではHALW中のU, Puの濃度が非常に低いため、HALWが臨界に至ることは考え難い。また、事故時にHALWの冷却機能が喪失し、蒸発乾固に至る過程を考慮した場合においても、中性子吸収効果の高いFPが共存しているため、HALWが臨界に至ることは考え難い。これらを定量的に確認するために、HALWの蒸発によりU, Pu濃度が上昇し、乾固に至るまでの過程における臨界安全評価を実施した。本評価では、HALWを溶液系とスラッジ系、それぞれ無限体系モデルで、U, Pu, FPの存在比を分析データやORIGEN計算結果に基づき保守的に設定し、蒸発乾固に伴う溶液の濃縮による濃度変化に対して、無限増倍率を計算し、臨界未満の状態が維持されることを確認した。また、溶液系,スラッジ系の両系を考慮した2層の無限平板モデルでも、未臨界状態が維持されることを確認した。これにより、東海再処理施設においては、高放射性廃液の蒸発乾固の過程における臨界は想定されないことを確認した。
熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。
斉藤 拓巳*; 元川 竜平; 大窪 貴洋*; 三浦 大輔*; 熊田 高之
Environmental Science & Technology, 57(26), p.9802 - 9810, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Engineering, Environmental)Aggregation of humic acids (HAs) were studied by small-angle neutron and X-ray scattering techniques. The combination of these techniques enables us to examine aggregation structures of heterogeneous HA particles. Two HAs with distinctive compositions were examined; a commercial HA (PAHA) and a HA extracted from deep sedimentary groundwater (HHA). While macroscopic coagulation tests showed that these HAs were stable in solutions except for HHA at pH 
6, small-angle neutron scattering (SANS) and X-ray scattering (SAXS) revealed that they formed aggregates with the sizes exceeding sub-micrometer length scale. The SAXS curves of PAHA remarkably varied with pD, whereas the SANS curves did not. With the help of theoretical fittings, it was revealed that PAHA aggregates consisted of two domains: poorly hydrated cores and well-hydrated proton-rich shells. The cores are (dis)aggregated with pD inside the aggregates of the shell. The SANS and SAXS curves of HHA resemble each other, and their intensities at low q increased with a decrease of pD, indicating the formation of homogeneous aggregates. This study revealed that distinctive aggregation behaviors exist in humic substances with heterogeneous structures like PAHA, which is invaluable for their roles in the fate of contaminants or nutrients in aqueous environments.
三浦 大輔*; 関根 由莉奈; 南川 卓也; 杉田 剛; 大場 洋次郎; 廣井 孝介; 大澤 辰彦
Carbohydrate Polymer Technologies and Applications (Internet), 4, p.100251_1 - 100251_9, 2022/12
凍結架橋により形成されたカルボキシメチルセルロースナノファイバー(CMCF)ゲルの反応機構を調べた。異なる反応時間で調製されたCMCFヒドロゲルの物性評価により、凍結架橋反応中の階層構造変化の観察に成功した。凍結架橋CMCFヒドロゲルは、従来の方法で形成された通常のゲルとは異なり、オングストロームからマイクロメートルスケールまでの特徴的な階層構造を示し、その特異的構造が飛躍的な力学強度の向上に寄与していることを明らかにした。
熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*
波紋, 32(4), p.165 - 168, 2022/11
スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて樹脂と多孔質メチル化シリカ2層膜の構造解析を行った。ところが、一般的なガウス界面を用いる限り共通の構造パラメーターで複数の反射率曲線を再現することができなかった。そこで樹脂がメチル化シリカの空孔に侵入する割合を変えたところきれいに再現することができた。
熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 鈴木 淳市*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*
Journal of Applied Crystallography, 55(5), p.1147 - 1153, 2022/10
被引用回数：1 パーセンタイル：29.53(Chemistry, Multidisciplinary)スピンコントラスト変調中性子反射率法は一つの試料一つのビームラインから複数の反射率曲線が得られる手法である。我々はその特徴を生かしてメチル化ポリシラザンから作られた多孔質シリカ界面においてアクリルウレタン樹脂は多孔質体内に入り込まないことを見出した。
Cs concentrations in coastal sediments off Fukushima鈴木 翔太郎*; 天野 洋典*; 榎本 昌宏*; 松本 陽*; 守岡 良晃*; 佐久間 一幸; 鶴田 忠彦; 帰山 秀樹*; 三浦 輝*; 津旨 大輔*; et al.
Science of the Total Environment, 831, p.154670_1 - 154670_15, 2022/07
被引用回数：2 パーセンタイル：29.93(Environmental Sciences)The monthly monitoring data (total 3647 samples) between May. 2011 and Mar. 2020 were analyzed to describe temporal variability of Cs concentration in coastal sediments off Fukushima. Cs concentration of sediment had decreasing trend, but non-linear model fitting suggested that this decreasing trend showed slower. Additionally, Cs concentration were up to 4.08 times greater in shallow sampling sites (7, 10, 20 m depth) following heavy rainfall events (before five months vs. after five months), such as typhoons. These were consistent with increasing particulate Cs (P-Cs) fluxes from river and increasing dissolved Cs (D-Cs) concentration in seawater. Finally, the numerical experiment was conducted and revealed that riverine Cs input could preserve Cs concentration in coastal sediment. These results indicate that riverine Cs input via heavy rainfall events is one of the main factors for preserving Cs concentration in coastal sediment off Fukushima.
三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 奥 隆之; 高田 慎一; 廣井 孝介; 岩田 高広*
J-PARC 22-02; J-PARC MLF Annual Report 2021, p.6 - 7, 2022/03
スピンコントラスト変調中性子粉末結晶構造解析法を用いてグルタミン酸結晶を測定したところ、水素核偏極度に応じて偏極中性子の回折ピーク強度がピークごとに大きく変化した。その変化を解析することにより水素原子間同士の相関関数および水素原子と他の原子との相関関数を抽出することに成功した。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 岩田 高広*
日本結晶学会誌, 63(4), p.287 - 293, 2021/12
スピンコントラスト変調粉末結晶構造解析法を開発した。本手法では、粉末結晶の偏極中性子散乱パターンの水素核偏極にともなく強度変化から結晶中の水素位置を決定することができる。我々はグルタミン酸粉末結晶を用いて本手法の原理実証実験に成功した。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.
Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04
被引用回数：1 パーセンタイル：17.63(Chemistry, Multidisciplinary)山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。
三浦 輝*; 石丸 隆*; 伊藤 友加里*; 栗原 雄一; 乙坂 重嘉*; 坂口 綾*; 三角 和弘*; 津旨 大輔*; 久保 篤史*; 桧垣 正吾*; et al.
Scientific Reports (Internet), 11, p.5664_1 - 5664_11, 2021/03
被引用回数：13 パーセンタイル：67.27(Multidisciplinary Sciences)初めて海洋中の粒子状物質や堆積物から7種類のCsMPs(放射性セシウム含有微粒子)を単離・調査した。元素組成,
Cs/Cs放射能比,単位体積当たりのCs放射能などの結果から、粒子状物質から単離した5つのCsMPsはFDNPPの2号機から放出されたものであり、海洋堆積物から単離した2つのCsMPsは3号機から放出された可能性があることを推測した。CsMPsの存在は、海洋堆積物や粒子状物質中のCsの固液分配係数を過大評価し、海洋生物相の見かけの放射性セシウム濃度係数を高くする原因となる。2号機から放出されたCsMPsは、高濃度汚染地域を流れる河川の河口部で採取されたため、陸上に堆積した後、河川によって運ばれた可能性を示し、一方、3号機から放出されたCsMPsは、風によって東に運ばれ、直接海面に降下した可能性が示唆された。
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 三浦 大輔*; 鳥飼 直也*
J-PARC 20-02; J-PARC MLF Annual Report 2019, p.38 - 40, 2021/00
Neutron reflectivity (NR) is used to determine the nanostructure of surfaces and interfaces of thin film samples. NR has an ad-vantage over X-ray reflectivity for measuring deeply-buried interface of materials. However, it is difficult to determine the structure of complex multiple surface and interfaces of the thin film from a single reflectivity curve. To overcome the problem, we developed a new technique called spin-contrast-variation neutron reflectometry (SCV-NR), which utilizes the property that coherent polarized-neutron scattering length of a proton remarkably varies as a function of the proton polarization, PH, against the neutron polarization direction. As PH increases, the scattering length density (SLD) of each layer proportionally increases with the number density of protons, resulting in the variation of NR curves. The structure of multiple surface and interfaces of a thin film can be determined from the multiple curves.
熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
波紋, 30(4), p.207 - 211, 2020/11
スピンコントラスト変調中性子小角散乱法が複合材料における散乱を成分ごとに切り分けてそれぞれの構造を決定したように、スピンコントラスト中性子反射率法では薄膜試料における反射を面ごとに識別してそれぞれの構造を決定できることが示された。
三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.
Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07
被引用回数：18 パーセンタイル：68.95(Multidisciplinary Sciences)A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The Cs concentration (Bq mm
) of Type-A particles was 
10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.
C level structure by 
-ray spectroscopy細見 健二; Ma, Y.*; 味村 周平*; 青木 香苗*; 大樂 誠司*; Fu, Y.*; 藤岡 宏之*; 二ツ川 健太*; 井元 済*; 垣口 豊*; et al.
Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2015(8), p.081D01_1 - 081D01_8, 2015/08
被引用回数：14 パーセンタイル：66.59(Physics, Multidisciplinary)線分光によってCハイパー核のレベル構造を精密に測定した。ゲルマニウム検出器群Hyperball2を用いて、
C
反応からの4本の線遷移を同定することに成功した。基底状態スピン二重項
のエネルギー間隔は直接遷移
線により、
(stat)
(syst)keVと測定された。また、励起準位である
と
について、それぞれ、
, keVと
, keVと励起エネルギーを決定した。これらの測定されたCの励起エネルギーは反応分光による
ハイパー核の実験研究において決定的な基準となる。
小林 大輔; 飯田 正義; 高橋 直樹; 吉元 勝起; 根本 良*; 三浦 進*; 沼尾 輝彦*; 中屋敷 浩*
no journal, ,
MOX粉末等の核物質を取り扱う工程の運転に伴い発生する低放射性固体廃棄物(以下「雑固体廃棄物」と称す)には、その取扱い環境中に存在するMOX粉末等が付着している。これまで、われわれは廃棄物に付着するMOX粉末等を除去・回収するため、われわれは一般産業界において広く普及しているブラスト技術に着目し、その適用性について検討を行った。
熊田 高之; 三浦 大輔; 岩田 高広*
no journal, ,
スピンコントラスト変調法とは、中性子の軽水素核に対する散乱能がスピン方向に強く依存する性質を用いた複雑物質の構造解析手法である。最近、我々は山形大学で開発した結晶試料の核偏極法(メカニカルドーピング法)を取り入れることで、結晶試料を水素核偏極したスピンコントラスト変調粉末結晶構造解析を実現した。実験結果は、理論予測に従って各ピークの強度は水素核偏極度とともに大きく変化している。この変化を観測することにより、他元素由来の散乱成分と区別した水素由来の散乱成分を高選択的に抽出することができる。現状では実証実験を行ったに過ぎないが、今後はS/N比の改善、波数領域の拡大、適用試料の拡大などに尽力し、水素貯蔵材料における水素部位の特定などで好研究例を輩出したいと考えている。
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 三浦 大輔*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
no journal, ,
The spin-contrast-variation neutron reflectometry technique was developed for the structural analysis of multilayer films. Polarized-neutron reflectivity curves of film samples vary according to their proton polarization (PH). The PH-dependent reflectivity curves of a polystyrene monolayer film were precisely reproduced using a common set of structural parameters and the PH-dependent neutron scattering length density of polystyrene. Unpolarized reflectivity curves of poly(styrene-block-isoprene) films were reproduced a lot of models. But, the global fit of the PH-dependent multiple reflectivity curves severely restrict the models.
関根 由莉奈; 南川 卓也; 三浦 大輔*; 柚木 俊二*; 杉田 剛; 中川 洋; 山田 鉄兵*
no journal, ,
本研究では、セルロースナノファイバーとクエン酸を原料とする高い圧縮強度(
80MPa)、成形性を有するゲルの合成法及び材料を開発した。セルロースナノファイバーを凍結させてからクエン酸溶液と反応させることにより、凍結凝集したセルロースナノファイバーが固定化され、材料の強度が飛躍的に向上することを発見した。ゲル材料の高強度化に大きな影響を与える構造と物性の相関について発表する。
三浦 大輔; 南川 卓也; 山田 鉄兵*; 関根 由莉奈
no journal, ,
カルボキシメチルセルロースナノファイバー(CMCF)と有機酸から成る高い圧縮強度(80MPa)及び成形性を有するゲル材料を開発した。CMCFを凍結させてから有機酸溶液と反応させることにより、強固なポリマー骨格が形成され、材料強度が飛躍的に向上した。本研究では、凍結凝集したCMCFの構造が有機酸を介して固定化される過程の観察に成功した。凍結凝縮がゲル材料の強度向上に寄与するメカニズムについて詳しく発表する。
