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上原 章寛*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 田中 泉*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 石原 弘*; 武田(本間) 志乃*
Analytical Methods, 14(24), p.2439 - 2445, 2022/06
被引用回数：3 パーセンタイル：60.41(Chemistry, Analytical)Internal exposure to actinides such as uranium and plutonium has been reduced using chelating agents for decorporation because of their potential to induce both radiological and chemical toxicities. This study measures uranium chemical forms in serum in the presence and absence of chelating agents based on X-ray absorption spectroscopy (XAS). The chelating agents used were 1-hydroxyethane 1,1-bisphosphonate (EHBP), inositol hexaphosphate (IP6), deferoxamine B (DFO), and diethylenetriaminepentaacetate (DTPA). The main ligands forming complexes with uranium in the serum were estimated as follows: IP6 
EHBP bioligands DFO 
DTPA when the concentration ratio of the chelating agent to uranium was 10. Measurements of uranium chemical forms and their concentrations in the serum would be useful for the appropriate treatment using chelating agents for the decorporation of uranium.
上原 章寛*; Shuhui, X.*; 佐藤 遼太朗*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 田中 泉*; 石原 弘*; et al.
X線分析の進歩,53, p.223 - 229, 2022/03
体内にアクチニドなどの放射性物質が取り込まれると、生体内配位子がアクチニドと化合物を生成し、体内滞留の原因となりうる。本研究では、アクチニドを体外に排出させるためのキレート剤の結合性評価を行うため、キレート剤と結合した元素の局所構造をX線吸収分光法によって解析し結合力を評価した。プルトニウム模擬元素としてジルコニウム(Zr),キレート剤として、EHBP(1-hydroxyethylidene-1,1-diphosphonate)およびDTPA (diethylenetriaminepentaacetate)を用いた。ZrはEHBPと八面体構造の錯体を形成するとともに、Zr-EHBP錯体はZr-DTPA錯体より強い結合を有することが分かった。これらの知見は、放射性元素による内部被ばく線量評価や、放射性元素を体外に取り除くための適切な除染方法の提案につながる。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*
トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03
核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。
上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Materials Science, Multidisciplinary)The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L
- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of U
O
and U
Zr
O
was observed in equilibrium with UO, monoclinic-ZrO, and tetragonal-ZrO. However, when O gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrUO
was produced by the oxidation of solid solution UO formed at 1774 K during the temperature dropped at 
1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at 1673 K due to a low concentration of O impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*
ウランの化学(II); 方法と実践, 143 Pages, 2021/03
本書は実際にウランを用いた実験をする場合に必要な事項についてまとめられている。内容は方法編と実践編からなり、方法編では実験施設や設備と種々の実験方法を、実践編では溶液および固体化学の実験やウランおよびRIを用いた実験等について触れられている。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*
KURNS Progress Report 2019, P. 257, 2020/08
中性子照射及びホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラスの構造変化を理解することを目的に、2019年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2020年度に照射後のラマン分光測定によるSi-O架橋構造への影響を評価する予定である。2019年度は、照射実験に供したガラス試料の照射前Si-O架橋構造をラマン分光測定で評価した。
Cs芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07
被引用回数：8 パーセンタイル：71.58(Chemistry, Analytical)Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。Cs/
Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か2
10
gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらいCsの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。
中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 岩本 修; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.388 - 400, 2020/04
被引用回数：3 パーセンタイル：31.89(Nuclear Science & Technology)Cs(n,
)
Cs反応の熱中性子捕獲断面積(
)及び共鳴積分(I
)を、ガンマ線及びマススペクトロメトリーにより測定した。我々は、Cs標準溶液に不純物として含まれているCsを利用した。Cs溶液中のCsを定量するために、CsとCsの同位対比をマススぺクトロメトリーにより求めた。分析したCs試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉の水圧輸送管を用いて中性子照射を行った。照射位置の中性子成分を求めるために、Co/AlとAu/Alモニタも一緒に照射した。を求めるために、Gdフィルターを用いて、中性子カットオフエネルギーを0.133eVに設定した。Cs, Csとモニタの放射能をガンマ線スペクトロメトリーにより測定した。Westcottコンベンションに基づき、とIを、それぞれ8.57
0.25barn及び45.33.2barnと導出した。今回得られたは、過去の測定値8.30.3barnと誤差の範囲で一致した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*
KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08
中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。
中村 詔司; 木村 敦; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
KURNS Progress Report 2018, P. 106, 2019/08
核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減化、資源化を目指した革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)において、長寿命核分裂生成核種Csの中性子捕獲断面積測定研究を京都大学複合原子力科学研究所にて行った。本論文は、京大原子炉(KUR)を用いたCsの熱中性子捕獲断面積の測定について報告するものである。
中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06
被引用回数：5 パーセンタイル：48.99(Nuclear Science & Technology)放射化法により
Np(n,)
Np反応の熱中性子捕獲断面積()及び共鳴積分(I)を測定した。Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定してを測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、とIを、それぞれと186.96.2 barn、及び100990 barnと導出した。
中村 詔司; 寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 岩本 修; 原田 秀郎; 上原 章寛*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(1), p.123 - 129, 2019/01
被引用回数：1 パーセンタイル：11.15(Nuclear Science & Technology)線計測により同位体を定量したり、断面積を求める際に、正確な線放出率のデータが、必要になってくる。
Amは、重要なマイナーアクチノイド核種の一つであり、中性子捕獲後に
Amを生成する。Amの基底状態から放出される744-keV線は66%と比較的大きな線放出率を持つけれども、その誤差は29%と大きい。線放出率の誤差は、放射化法による中性子捕獲断面積測定において、系統誤差の主要因となる。そこで、放射化法とCmのレベルを調べることにより、線放出率を測定した。本研究により、744-keV線の放出率を、66.51.1%と、相対誤差29%から2%に低減して導出することができた。
中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
JAEA-Conf 2018-001, p.199 - 203, 2018/12
ImPACTプロジェクトにおいて、長寿命核分裂生成物の中のCsについて、その中性子捕獲断面積測定をJ-PARCのMLF施設内に設置されているANNRI装置を用いて進めている。将来の測定のために
Seサンプルの整備可能性の検討と並行して、安定Se同位体核種について、それらの中性子捕獲断面積測定も進めている。本発表では、放射性Cs試料の整備とそれを用いた照射試験、安定Se同位体の断面積測定などについて報告する。
Cs/Cs isotopic ratio for samples used for neutron capture cross section measurement project by thermal ionization mass spectrometry芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修
JAEA-Conf 2018-001, p.205 - 210, 2018/12
ImPACT事業の中性子捕獲断面積研究において、Cs中性子捕獲断面積測定に使用する試料としてCs標準溶液中に含まれるCsの利用を考えた。Cs試料を定量するためには、CsとCsの同位体比を高精度で分析する必要がある。そこで、熱イオン化質量分析器(TIMS)を用いて、最初のサンプルとしてCs標準溶液の質量分析試験を行なった。分析試験の結果、わずか10Bq(pgオーダー)のCs標準溶液でもCsとCsの同位体比を0.5%の高精度で導出することができた。
永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
KURRI Progress Report 2017, P. 128, 2018/08
本研究は、中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉のPn-2装置を用いて50分間の照射実験を行った。照射後のガラス試料の構造変化は、2018年度に評価する予定である。2017年度は照射実験前に、ラマン分光測定により構造変化を正確に評価するためのガラス組成を選定し、照射実験用サンプルとしてLiを含まないホウケイ酸ガラスを準備した。
中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
JAEA-Conf 2017-001, p.15 - 22, 2018/01
高レベル放射性廃棄物にかかわる環境負荷低減技術の基礎データとして、長寿命放射性核種の中性子核データが求められている。革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)が平成26年10月より開始された。その事業の中の「核反応データ取得(Project 2)」で、原子力機構のプロジェクト研究として"J-PARC/MLF/ANNRIにおける中性子捕獲反応断面積測定研究"を開始した。本プロジェクト研究では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、Cs(半減期230万年)を選定し、中性子捕獲反応断面積を測定する。Csを測定する際には、試料中に化学的に分離できないCsが不純物として混在する可能性があり、Csのデータを精度よく測定するためには、不純物であるCsの寄与を分ける必要がある。このために、併せてCs等の同位体核種の中性子捕獲断面積データも測定する。また、試料の入手が困難なLLFP核種のうちSeについて、試料整備の可能性検討を行う。本発表では、ImPACT事業における本プロジェクト研究の開発計画の概要について、研究の目的、過去の報告データの現状、全体スケジュールと進捗などと併せて、現時点で得られている成果について発表する。
Booth, S. G.*; 上原 章寛*; Chang, S.-Y.*; La Fontaine, C.*; 藤井 俊行*; 岡本 芳浩; 今井 崇人*; Schroeder, S. L. M.*; Dryfe, R. A. W.*
Chemical Science, 8(12), p.7954 - 7962, 2017/12
被引用回数：33 パーセンタイル：71.55(Chemistry, Multidisciplinary)アルカンチオール保護金粒子の二相ブラスト法合成が、前駆種と反応物質の条件に依存して、異なる経路で進むことを示した。本研究では、反応メカニズムへの臭素の重要性を明白化するために、電気化学的手法とともに、X線吸収スペクトル分析が使用された。解析の結果、前駆体[AuBr
]
について観察された挙動は、これまでの文献に報告された挙動との違いを説明できると考えられた。ここで報告されたメカニズムの理解により、サイズのそろったナノ粒子をより効率的に合成できるようになると期待される。
中村 詔司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修
KURRI Progress Report 2016, P. 66, 2017/07
ImPACTプロジェクトの分担研究において、放射化法によるCs中性子捕獲断面積測定に使用する試料としてCs標準溶液中に含まれるCsの利用を考えて、Cs溶液の高精度の質量分析を行なった。わずか10Bq(pgオーダー)のCs溶液を分析し、不純物として含まれているCsを確認するとともに、CsとCsの同位体比を0.5%の精度で導出することができた。
中村 詔司; 寺田 和司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐野 忠史*; 高橋 佳之*; 堀 順一*
KURRI Progress Report 2015, P. 67, 2016/08
マイナーアクチノイド核種の断面積データの精度の向上のために、一連の中性子捕獲断面関測定を、放射化法により実施してきている。今回、マイナーアクチノイド核種のうちNp-237について放射化測定を行った。本実験では、京都大学原子炉実験所の電子線形加速器による中性子源を用いた。Np-237の中性子捕獲反応により生成されたNp-238からの線を測定して反応率を求めた。照射位置の中性子スペクトルをシミュレーション計算で求めて、Au箔の反応率を用いて規格化した。規格化した中性子スペクトルとJENDL-4.0の評価データを用いてNp-237の反応率の計算値を求めた。実験値と計算値が誤差の範囲で一致し、本実験ではJENDL-4.0を支持することが分かった。
, and NaCO solutions上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩
Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01
被引用回数：7 パーセンタイル：55.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO
が生成していることなどを見出した。
