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口頭

中性子準弾性散乱による液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の動的構造解析

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 中島 健次; 河村 聖子; 柴田 薫; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

カルコゲン-ハロゲン系は1:1組成において非常に低い融点を有する。同組成においてSe$$_{2}$$Br$$_{2}$$は、Se鎖の両端にBrを持つBr-Se-Se-Brの分子を形成し、その結合角は104$$^{circ}$$で、二面角が83$$^{circ}$$であると報告されている。また、Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$は分子間配向相関が強く、高密度で、分子が自由に回転できない状態であると考えられている。われわれは今回MLF/J-PARCにおいてAMATERAS分光器を用いてSe$$_{2}$$Br$$_{2}$$の準弾性散乱測定を行った。測定温度は298K, 373K, 473Kである。分子間相関をあらわす特定のQ値におけるS(Q,E)は速い緩和と遅い緩和という二つの成分を持つことがわかった。本講演では、この二つの成分に対する解析を含む、準弾性散乱の詳細な解析結果を議論した。

口頭

中性子非弾性散乱実験による超イオン伝導体AgIの低エネルギーダイナミクスの研究

中村 充孝; 島倉 宏典; 上野 広樹; 川北 至信; 新井 正敏; 河村 聖子; 中島 健次; 菊地 龍弥

no journal, , 

典型的な超イオン伝導物質であるAgIの結晶相の違いに起因するダイナミクスの変化を明らかにするため、中性子非弾性散乱実験により動的構造因子を詳細に解析した。その結果、2meV以下の低エネルギー領域において2$AA$^{-1}$$近傍の強度が420K以上で急激に増加することを見いだした。さらに、この強度の温度依存性はAgIにおける直流イオン伝導度の温度依存性とかなり良い一致を見せることもわかった。特異な低エネルギー励起の観点から、超イオン伝導物質におけるイオン伝導機構の統一的解釈が可能になるかもしれない。

口頭

Ionic conduction path in AgGeSe superionic glass

川北 至信; 大友 季哉*; 上野 広樹; 坪田 雅己*; Kumara, L. S. R.*; 大下 英敏*; 鈴谷 賢太郎

no journal, , 

Ag$$_{x}$$(GeSe$$_{3}$$)$$_{1-x}$$は広いガラス形成組成域を持つ物質で、とりわけx=0.3以上の組成でイオン伝導度が著しく高くなる超イオン伝導ガラスである。この構造モデルは既に逆モンテカルロ法により提案されているが、ミクロ相分離の傾向を示すことが新たにわかってきているので、広い波数領域にわたる構造因子を測定することにより、この構造モデルの確からしさを精査する必要がある。そこでJ-PARCの物質・生命科学実験施設のBL21ビームラインに設置された中性子全散乱装置により、種々の組成でガラス構造の測定を行った。これは新エネルギー・産業技術総合開発機構水素貯蔵材料先端基盤研究事業による研究である。

口頭

Fluctuations in medium-range structure of Bi-based metallic liquid alloys

上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 島倉 宏典; 田原 周太*; Kumara, L. S. R.*; 山口 展史*; 安永 晃教*; 脇阪 有衣子*; 伊藤 真義*; et al.

no journal, , 

ビスマス-亜鉛系は、Bi$$_{15}$$Zn$$_{85}$$組成を臨界組成とする二液相分離領域を有する系である。こうした相分離領域に近づくとき濃度揺らぎが大きくなることはよく知られている。先行研究では、相分離の原因として、BiとZnの原子サイズの差を挙げている。最近の実験装置や解析手法の発展により、部分構造や、原子配置が理解できるようになってきた。われわれは液体Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$の中距離構造に見られる揺らぎに着目し、JRR-3M原子炉に東北大学が設置しているHERMES回折計を用いた中性子回折実験、及びSPring-8L08ビームラインを用いた高エネルギーX線回折測定を行った。逆モンテカルロ法による構造モデリングの結果、中距離構造の濃度揺らぎが温度降下とともに大きくなる様子が観測された。

口頭

Si結晶アナライザー背面反射型高エネルギー分解能分光器DNAの建設状況報告,5

柴田 薫*; 高橋 伸明; 川北 至信; 蒲沢 和也*; 山田 武*; 上野 広樹; 島倉 宏典; 中島 健次; 神原 理; 稲村 泰弘; et al.

no journal, , 

現在、J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)BL02に建設が進められている、ダイナミクス解析装置DNA分光器は、本邦初めてのSi完全結晶ウエハを結晶アナライザーに用いる背面反射逆転配置飛行時間型分光器である。装置の建設作業完成は、平成23年11月末を目標として、その後コミッショニングを行い、平成24年3月末以降供用運転を開始できるように工程を調整している。現在ビームライン遮蔽体,本体遮蔽体設置がほぼ終了した状態である。今後、ガイド管, チョッパー, 本体真空槽, 分光器内分光機器, 中性子検出器等の設置・調整を行い、その後コミッショニング測定を行い装置パラメータの調整を行う予定である。また、平行して分光器の性能をおもに決定するSi単結晶ウエハを貼り付けた超精密球面アナライザーユニットの製作工程を進めている。

口頭

液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$のダイナミクス,2

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 中島 健次; 河村 聖子; 柴田 薫*; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

セレンと臭素の混合系は1:1組成で非常に融点が低くなる共晶型の相図を示す。同組成において、セレンは2配位鎖状構造を有し、臭素がその終端に結合して、Br-Se-Se-Brの形で分子を形成すること、隣接2分子間にSe-Se軸を平行にする配向相関があることが中性子回折実験の結果からわかっている。今回われわれは、Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の動的構造を明らかにするため、液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の中性子準弾性散乱の温度変化をJ-PARC/MLFのパルス中性子を用いて、エネルギー分解能に優れた冷中性子ディスクチョッパー型分光器(AMATERAS, BL14)で測定した。解析の結果、速い緩和モードと遅い緩和モードが存在すること、前者が温度上昇とともに強度が上がるのに対し、後者は減少するなど、モードの温度依存性の振る舞いが異なることがわかった。

口頭

Bi系合金液体構造の温度変化,2

上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 田原 周太*; 小原 真司*; 伊藤 真義*; 武田 信一*

no journal, , 

Bi-Sn合金系は43:57の組成で融点極小を取る広い共晶領域を持つ特性から、一般的な鉛フリーはんだの母材として用いられる。われわれはこれまでBi-Sn合金系が共晶組成を持つ要因について、この共晶点Bi$$_{43}$$Sn$$_{57}$$の液体構造の視点から研究してきた。その結果Bi$$_{43}$$Sn$$_{57}$$の液体中では比較的一様にSn原子が分布する一方、Bi原子同士がより近づいている領域が揺らいで分布している様子を再現した。われわれはこのような作用がより強まった場合に液体は相分離するのではないかと考え、Biを含有する液体金属のうち相分離傾向を示すBi-Zn系の中距離構造と比較するため、その液体構造を調べた。液体Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$に対してSPring-8/BL08Wで高エネルギーX線回折実験(HEXRD)、JRR-3M/HERMESで中性子回折実験(ND)を行い、その温度変化を測定した。回折実験から得られた構造因子S(Q)を用いて実験データを再現する構造モデルを構築するRMC構造モデリングを行い、原子の3次元配置を解析したところ、特にZnが液体中で集まり中距離的な揺らぎを形成している様子が見られた。

口頭

Structural study of superionic AgGeSe glasses

川北 至信; 大友 季哉*; 上野 広樹; 坪田 雅己*; Kumara, L. S. R.*; 大下 英敏*; 鈴谷 賢太郎; 武田 信一*

no journal, , 

超イオン伝導ガラスは固体電解質としての有用性から強い関心が持たれている。Ag$$_{x}$$(GeSe$$_{3}$$)$$_{1-x}$$ 3元系合金に対する興味は、広いガラス形成組成域と、$$x=0.3$$の組成で10$$^{-14}$$S/cmから10$$^{-3}$$S/cmへと急激にイオン伝導度が上昇することによる。われわれは、J-PARC・MLFのBL21に設置された全散乱中性子実験装置NOVAを用いて、広い運動量空間に渡って、Ag$$_{x}$$(GeSe$$_{3}$$)$$_{1-x}$$の中性子回折実験を行った。$$^{109}$$Agは5.1eVのエネルギーに中性子の共鳴吸収を有するため、装置の性能とデータ導出の方法をこの試料の測定によってチェックすることができる。この物質の構造モデルは中性子回折,X線回折,X線吸収微細構造の実験データに基づいた逆モンテカルロ構造モデリングにより既に知られているので、この構造モデルとNOVAによる広いQ領域に渡る実験データとの一貫性を確認した。この研究は、新エネルギー・産業技術総合開発機構水素貯蔵材料先端基盤研究の下で実施された。

口頭

Micro structures in Bi-based metallic liquid alloys

上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 田原 周太*; 小原 真司*; 伊藤 真義*; 武田 信一*

no journal, , 

Bi-Zn alloy system has a two-melt phase separation region, while Bi-Sn system has a eutectic-type phase diagram. To reveal liquid micro structure, neutron and X-ray diffraction experiments were carried out and structural analysis using RMC method was applied. ND experiments were carried out for liquid Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$ at HERMES installed in JRR-3M and for liquid Bi$$_{43}$$Sn$$_{57}$$ at SANDALS spectrometer installed in ISIS, UK. XRD experiments with high energy X-ray of 182.6 keV were performed for Bi$$_{x}$$Zn$$_{1-x}$$ ($$x=0.5, 0.8$$) at BL08W beamline in SPring-8. Analysis using RMC revealed that Zn-Zn partial correlations contribute the nearest neighboring distribution and also large fluctuations in medium range in liquid BiZn, while Bi-Bi pair distribution function in eutectic liquid BiSn exhibits substantial temperature variation compared with the other correlations and fluctuations in Bi-Bi bonds grow up on going deep in the eutectic region.

口頭

Quantitative analysis of dynamics in strongly-correlated molecular liquid Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 河村 聖子; 柴田 薫*; 新井 正敏; 武田 信一*

no journal, , 

Se-Br system has a deep eutectic point around the equi-atomic composition. Earlier neutron diffraction experiments suggested that, in eutectic Se-Br, molecules of Br-Se-Se-Br exhibit a strong inter-molecular correlation where Se-Se bond is parallel to that in neighboring molecules. To reveal structural relaxation process in liquid Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$, QENS measurements were performed at three temperatures by utilizing cold-neutron disk-chopper spectrometer installed at BL14 beamline in MLF of J-PARC. Multi Ei technique was applied so that incident neutron energies were 3.13, 7.72 and 41.83 meV. It is found that QENS signals with 7.72 meV can be well fitted by sum of two Lorentzian components corresponding to slow and fast relaxation modes, respectively. Temperature dependence of the magnitude of each Lorentzian function and the half width at half maximum show that the slow mode depends on the molecular thermal agitation and fast mode depends on the inter-molecular correlation.

口頭

Si結晶アナライザー背面反射型分光器DNAの開発

柴田 薫*; 高橋 伸明; 川北 至信; 蒲沢 和也*; 山田 武*; 上野 広樹; 島倉 宏典; 中島 健次; 神原 理; 稲村 泰弘; et al.

no journal, , 

J-PARCセンター、物質・生命科学実験施設に建設・設置中の1ueVの高エネルギー分解能を目指すSi結晶アナライザー背面反射型高エネルギー分解能分光器DNAの建設状況及びビームコミッショニング計画を発表する。平成24年1月、ビーム受け入れを目指して建設中でオンビームコミッショニング計画を策定中である。本形式の分光器は、現在まで本邦では研究用原子炉、パルス中性子源いずれにも設置されたことがない。一方、海外の原子炉に設置されている本形式分光器を利用した邦人研究者の仕事は確実に増加している。DNA分光器の供用実験開始により国内でも背面反射型分光器を用いた研究が盛んになることが期待される。

口頭

Bi系液体合金における中距離相関のRMCモデリング

上野 広樹; 川北 至信

no journal, , 

液体状態で多価金属イオンになるビスマスはその液体構造因子の第一ピークにショルダーを持つなど単純な金属液体とは異なる複雑な構造を持つことが知られている。一方Znは基本的に単純な液体金属と同じような構造をとるがその第一ピークは非対称な形をしている。これら2種の合金であるBi-Zn液体合金系はZn-rich側組成において相分離挙動を示す。この物理的挙動においてBi, Zn原子がどのように相互作用をもって液体構造を形成するか調査する目的で中性子弾性散乱実験を行ってきた。Bi$$_{50}$$Zn$$_{50}$$の中性子弾性散乱実験の結果を用いたreverse Monte Carlo(RMC)構造モデリングからBi-Zn系の液体合金には5$$sim$$10オングストロームの中距離の相関を見せることが示唆された。

口頭

Si結晶アナライザー背面反射型高エネルギー分解能分光器DNAの開発,6

柴田 薫*; 高橋 伸明; 川北 至信; 蒲沢 和也*; 山田 武*; 上野 広樹; 島倉 宏典; 中島 健次; 神原 理; 稲村 泰弘; et al.

no journal, , 

J-PARCセンター物質生命科学実験施設(MLF)のBL02中性子ビームラインに設置がほぼ完了した、ダイナミクス解析装置DNA分光器は、国内では初めてのSi完全結晶ウエハを結晶アナライザーに用いる背面反射逆転配置飛行時間型分光器である。大がかりな建設設置作業は平成23年12月末までに終了し各デバイスの調整,オンビームコミッショングを行い、平成24年3月中旬から共用実験を開始予定である。このタイプの分光器建設は国内で初めてであったため以下のような開発項目を検討・開発してきた。・ビームライン上流部でのパルス整形高速チョッパーの検討・発注製作・高効率のスーパーミラーを用いた中性子ガイドシステムの検討・発注製作。・高精度の球面Siアナライザーユニットの検討・開発・製作。・分光器内部の狭い空間に効率よく収納できる高効率の検出器アナライザーシステムの検討・開発・発注製作。DNA装置は、原子,分子,スピンのナノ秒オーダーの運動を測定する目的で設計され、電池材料,触媒材料等の機能性材料の開発,生体物質の機能解明,高分子等のソフトマター物質,磁性物質の研究等が検討されている。現在、上記研究対象の実験に必要な試料周辺機器を整備中である。

口頭

液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$における動的構造解析

島倉 宏典; 川北 至信; 稲村 泰弘; 菊地 龍弥; 上野 広樹; 中村 充孝; 中島 健次; 河村 聖子; 柴田 薫*; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

カルコゲン-ハロゲン系分子性液体は数密度が高く、分子の自由回転,並進運動が抑制されている物質である。また、先行研究から分子間配向の強い物質であるということが報告されている。われわれはこれまで、液体Se$$_{2}$$Br$$_{2}$$の準弾性散乱の温度変化から、分子間ダイナミクスの詳細を明らかにしてきた。本講演では、IN4, IN5(ILL)で測定したSe$$_{2}$$Cl$$_{2}$$, S$$_{2}$$Cl$$_{2}$$, S$$_{2}$$Br$$_{2}$$の準弾性散乱について系統的に解析した結果を報告する。

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