「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析,5

原賀 智子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 関 晃太郎*; 出雲 沙理; 下村 祐介; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2016-017, 53 Pages, 2017/02

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日本原子力研究開発機構原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請や廃棄確認のためのスケーリングファクタ法の確立に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能データの収集を進めている。一方、原子力科学研究部門バックエンド技術部放射性廃棄物管理技術課では、バックエンド推進部門廃棄物確認技術開発グループ(現 放射性廃棄物管理技術課)が開発した廃棄物放射能データの収集を効率よく行うための簡易・迅速分析法の実証試験を進めている。本報告では、実放射性廃棄物試料として、「ふげん」の重水系統及び炭酸ガス系統の金属配管から採取した試料を用い、これまでに報告した試料と核種組成の異なる金属配管試料に対して、開発した簡易・迅速分析法を適用できることを示すとともに、「ふげん」の金属配管試料に対する放射能データを整備した。

Kinetics of the graphite-diamond transformation in aqueous fluid determined by in-situ X-ray diffractions at high pressures and temperatures

岡田 卓; 内海 渉; 金子 洋*; Turkevich, V.*; 浜谷 望; 下村 理*

Physics and Chemistry of Minerals, 31(4), p.261 - 268, 2004/05

https://doi.org/10.1007/s00269-004-0386-y

MgOを含む水を触媒とした黒鉛からダイヤモンドへの変換過を6.6-8.9GPa, 1400-1850Cの高温高圧条件下で、放射光を用いた時間分割X線回折の手法によりその場観察した。ダイヤモンドへの変換率の時間依存性が種々の条件下で決定され、それらがJMAK式により解析された。

Congruent melting of gallium nitride at 6 GPa and its application to single-crystal growth

内海 渉; 齋藤 寛之; 金子 洋*; 綿貫 徹; 青木 勝敏; 下村 理

Nature Materials, 2(11), p.735 - 738, 2003/11

https://doi.org/10.1038/nmat1003

現在、GaN系デバイスはサファイアなどの異種結晶基板上に成膜されているために、多くの転位が発生しその性能向上を阻害している。ホモエピタキシャル成長を可能とするGaN基板が切望されているが、その要請を満たす単結晶GaNを得ることは非常に難しい。高温でGaNがGaとNに分解してしまうため、融液の徐冷による標準的な単結晶育成法が利用できないためである。われわれは、放射光を用いた高温高圧下その場観察実験によって、GaNがある6万気圧以上の高圧下では分解することなく、一致溶融(congruent melting)し、その融液は温度を下げることによって可逆的にGaN結晶に戻ることを明らかにした。この事実は、高圧下でGaN組成の融液を徐冷することによって単結晶GaNを得ることができることを意味する。実際に、この手法により透明なGaN単結晶が得られ、ラマン散乱や単結晶X線振動写真などのキャラクタリゼーションの結果、非常に結晶性の良い試料であることが示唆された。

In situ X-ray observations of the decomposition of brucite and the graphite-diamond conversion in aqueous fluid at high pressure and temperature

岡田 卓; 内海 渉; 金子 洋*; 山片 正明*; 下村 理

Physics and Chemistry of Minerals, 29(7), p.439 - 445, 2002/08

https://doi.org/10.1007/s00269-002-0254-6

本研究では、マントル流体相候補物質を触媒として用いたダイヤモンド生成過程の高温高圧その場直接観察実験技術をはじめて確立した。ブルーサイト(Mg(OH))と黒鉛を出発物質として、その場放射光X線回折実験を行った。3.6GPa・1050においてブルーサイトはペリクレース(MgO)とHOに分解したが、6.2GPa・1150においてはブルーサイト分解後にペリクレースは生成されなかった。これはHO中のMgO成分溶解量が圧力増加とともに増大していることを示す。HO流体相中での黒鉛-ダイヤモンド変換は、7.7GPa・1835において観察された。さらに、この変換過程のX線回折プロファイル時間依存データが得られた。

X-ray observation of cubic BCN formation under high pressures and temperatures

内海 渉; 岡田 卓; 舟越 賢一*; 下村 理

Proceeding of the 8th NIRIM International Symposium on Advanced Materials (ISAM 2001), p.39 - 40, 2001/03

新しい超硬質材料として、立方晶BCNが注目されている。本研究では、黒鉛型BCNから立方晶BCNへの高温高圧下への変換過程を放射光を用いて、X線その場観察し、ほぼ単相の立方晶BCNを常圧下に回収することに成功した。固さの指標である体積弾性率の測定の結果、350GPaという非常に高い値を示すことが明らかになった。

Laser heated diamond anvil apparatus at the Photon Factory and SPring-8; Problems and improvements

八木 健彦*; 近藤 忠*; 綿貫 徹; 下村 理; 亀卦川 卓美*

Review of Scientific Instruments, 72(2), p.1293 - 1297, 2001/02

https://doi.org/10.1063/1.1343868

高温高圧下その場観察型X線回折計システムの立上げをPhoton FacotryとSPring-8の2つの放射光ビームラインにおいて行った。加熱方式は何れもダイアモンドアンビルセル内の試料に直接レーザーを照射して加熱する方式であり、レーザーにはYAGレーザー或いはCOレーザーを用いた。また、両システムとも、検出器にイメージングプレートを用いた角度分散型粉末回折実験用に構築している。本システムを用いて、種々のレーザー加熱実験をしたところ、以下のことが確認できた。タイプIIのダイアモンドアンビルを用いると、アンビルに変形が生じること。COレーザーを用いた場合はYAGレーザーを用いた場合に比べて加熱を安定かつ一様に行うことができること。しかし、YAGレーザーを用いた場合の方がより高温高圧条件を達成できること、などである。

Second-order phase transition of FeS under high pressure and temperature

草場 啓治*; 内海 渉; 山片 正明*; 下村 理; 庄野 安彦*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 61(9), p.1483 - 1487, 2000/09

https://doi.org/10.1016/S0022-3697(00)00005-6

硫化鉄における2次構造相転移を4.6GPa付近で観測した。NiAs構造が500では安定であるが、420への冷却過程で、超格子構造をもつ六方晶相へ構造転移した。c軸の異常な温度変化がこの圧力領域での極端に小さい体積膨張率をもたらす。この現象は六方面のc軸にそっての反発が緩和されるのが原因であると説明できる。

A First-order liquid-liquid phase transition in phosphorus

片山 芳則; 水谷 剛*; 内海 渉; 下村 理; 山片 正明*; 舟越 賢一*

Nature, 403(6766), p.170 - 173, 2000/01

https://doi.org/10.1038/35003143

純粋な物質における一次の液体・液体相転移の可能性が、最近いくつかの物質について議論されているが、構造研究による完全な確認はなされていない。ここで我々は、その場観察X線回折法によって見出されたリンの2つの特徴的な液体相間の急激な構造変化について報告する。これまで知られていたP分子からなる分子性液体相に加え、我々は重合化が起きた液体相を1GPa以上の圧力で見出した。圧力を変えることにより、低圧分子相は高圧重合相へ、あるいは逆に高圧相から低圧相へと変化する。この変化は驚くほど鋭くかつ速い。それは0.02GPa以下の圧力範囲で、数分のうちに完了してしまう。この変化の間、2つの液体相は共存する。観測された特徴は、この変化が液体中での一次の相転移であることを強く支持する。

Anomaly in the melting curve of black phosphorus associated with a liquid-liquid transition

水谷 剛; 片山 芳則; 内海 渉; 舟越 賢一*; 山片 正明*; 下村 理

Science and Technology of High Pressure (Proceedings of AIRAPT-17), p.525 - 528, 2000/00

SPring-8,BL04B1の最大荷重1500トン及びBL14B1の最大荷重180トンの2つのマルチアンビル型高圧発生装置を使用し、高圧下での液体リンの構造変化についての実験的研究を、X線回折法により初めて行った。その結果、結晶で斜方晶である圧力域でリンを融かすと、約1GPaの融点極大を境に低圧側に分子性液体,高圧側にポリマー状液体が存在することを確認した。分子性液体からポリマー状液体への転移の間(逆も)、これら2つの液体は共存し中間状態がなく、非常に急激な転移であることから、これは一次相転移と考えられる。この相境界は非常に鋭く立ち上がっており、負の傾きを持っていることが明らかになった。さらに融解曲線は融点極大で折れ曲がり、低圧側,高圧側ともに直線的で、溶融曲線と相境界の3重点も確認した。また、結晶で菱面体晶である圧力域での実験も行っているので、それらの結果と合わせて液体リンの圧力による構造変化を系統的に議論する。

EXAFS study on liquid selenium and liquid tellurium under high pressure

片山 芳則; 下村 理; 辻 和彦*

Journal of Non-Crystalline Solids, 250-252(Part2), p.537 - 541, 1999/08

これまでの高圧X線回折実験によって液体セレンの構造が加圧により大きく変わることが知られている。われわれは高圧EXAFS実験を行い、常圧では強いセレン原子間の共有結合が高圧では弱くなることを明らかにした。また、液体セレンは高温高圧下のある境界で電気抵抗が大きく減少することが報告されている。われわれはこの抵抗変化と構造変化の関係を調べるためにEXAFS測定を2.5GPaで室温から950Cまで行った。得られたEXAFS振動は融点前後ではほとんど変化せず、共有結合が融点直上で保たれていることがわかったが、抵抗が減少すると報告されている800C付近から振動が急に減少した。これは金属化と共有結合の変化が同時に起こっていることを示している。さらに、同族のテルルについても高圧下でEXAFS実験を行ったので、その結果について報告する。