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論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium (Rf), investigated by cation-exchange chromatography

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03

https://doi.org/10.1246/cl.2008.288
 被引用回数：20 パーセンタイル：55.03(Chemistry, Multidisciplinary)

104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(${it $alpha$}$線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5${it n}$)により合成した$$^{261}$$Rf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250$$mu$$LのHF/0.1M HNO$$_{3}$$水溶液で溶解し、1.6mm i.d.$$times$$7.0mm又は1.0mm i.d.$$times$$3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNO$$_{3}$$によってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mm$$^{2}$$のPIPS検出器で$$^{261}$$Rfの${it $alpha$}$線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNO$$_{3}$$においてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその${it K}$ $$_{d}$$値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

https://doi.org/10.1524/ract.2008.1474
 被引用回数：28 パーセンタイル：85.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

https://doi.org/10.1524/ract.2005.93.9-10.519
 被引用回数：30 パーセンタイル：87.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04

https://doi.org/10.1021/ja031824u
 被引用回数：43 パーセンタイル：72.51(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。

論文

Chemical studies of the heaviest elements

永目 諭一郎; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 後藤 真一*; 秋山 和彦; 金子 哲也; 阪間 稔*; 平田 勝; et al.

Nuclear Physics A, 734, p.124 - 135, 2004/04

https://doi.org/10.1016/j.nuclphysa.2004.01.021
 被引用回数：11 パーセンタイル：56.88(Physics, Nuclear)

超重元素(超アクチノイド元素)の化学研究についてレビューする。特に単一原子を対象にした化学実験の最近の進歩や、重元素領域で期待される化学結合における相対論効果の検証を中心に述べる。さらに原研で進めている超アクチノイド元素,ラザホージウム(Rf),ドブニウム(Db)の化学挙動研究からRfのイオン交換挙動について詳しく報告する。

論文

Transactinide nuclear chemistry at JAERI

永目 諭一郎; 羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; 中原 弘道; 後藤 真一*; et al.

Czechoslovak Journal of Physics, 53, p.A299 - A304, 2003/00

https://doi.org/10.1007/s10582-003-0038-3
 被引用回数：7 パーセンタイル：46.52(Physics, Multidisciplinary)

原研における超アクチノイド元素核化学研究の現状をまとめて報告する。これまで超アクチノイド元素合成のための実験装置の整備を進め、タンデム加速器を用いて104番元素$$^{261}$$Rf及び105番元素$$^{262}$$Dbを合成した。また短寿命の超アクチノイド元素を迅速に単一原子レベルで化学挙動を調べるための迅速イオン交換分離装置を開発した。最近、この装置を用いて104番元素ラザホージウム(Rf)の酸溶液中での陰イオン交換挙動を初めて明らかにした。

論文

Decay studies of neutron-deficient Am, Cm, and Bk nuclei using an on-line isotope separator

浅井 雅人; 阪間 稔*; 塚田 和明; 市川 進一; 羽場 宏光; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 後藤 真一*; 秋山 和彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.187 - 190, 2002/06

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.3.187

オンライン同位体分離装置を用いて質量分離した中性子欠損アメリシウム,キュリウム,バークリウムのEC及び$$alpha$$崩壊について調べた。$$^{235, 236}$$Amの崩壊図式を作成し、親核及び娘核における陽子中性子の配位を決定した。$$^{233, 235}$$Amで観測された$$alpha$$崩壊は$$pi 5/2^{-}[523]$$軌道間の主$$alpha$$遷移であることがわかった。$$^{237, 238}$$Cmの$$Q_{alpha}$$値を決定した。これらの情報からこれらの原子核の核構造,変形度,原子質量を議論した。

論文

Anion-exchange behavior of Rf in HCl and HNO$$_{3}$$ solutions

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 後藤 真一*; 豊嶋 厚史; 西中 一朗; 秋山 和彦; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.143 - 146, 2002/06

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.3.143

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム(Rf)の溶液化学実験を進めている。まず、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Thの放射性トレーサーを製造し、バッチ法により1.1-13.1M HNO$$_{3}$$並びに1.0-11.5M HCl系における陰イオン交換分配係数を系統的に測定した。また、Rfの単一原子の化学実験を行うために、繰り返し実験が可能な迅速イオン交換分離装置(AIDA)を開発した。原研タンデム加速器を用いて、$$^{nat}$$Ge($$^{18}$$O,xn),$$^{nat}$$Gd($$^{18}$$O,xn)並びに$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応によってそれぞれ $$^{85}$$Zr,$$^{169}$$Hf並びに$$^{261}$$Rfを製造し、4.0-11.5M HCl並びに8.0M HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換実験を行った。塩酸系では、7.0-11.5Mの範囲でRfの分配係数は塩酸濃度の増加とともに急激に増加し、陰イオン塩化物錯体([Rf(OH)Cl$$_{5}$$]$$^{2-}$$,[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$)の形成を示唆した。また、樹脂への吸着性の強さは、Rf$$>$$Zr$$>$$Hfの順であることがわかった。一方、8.0M HNO$$_{3}$$系では、Rfは同族元素ZrとHfと同様に陰イオン交換樹脂に対して低い吸着性を示し、ThやPuと全く異なることがわかった。

論文

Production cross sections of $$^{261}$$Rf and $$^{262}$$Db in bombardments of $$^{248}$$Cm with $$^{18}$$O and $$^{19}$$F ions

永目 諭一郎; 浅井 雅人; 羽場 宏光; 後藤 真一*; 塚田 和明; 西中 一朗; 西尾 勝久; 市川 進一; 豊嶋 厚史*; 秋山 和彦*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.85 - 88, 2002/06

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.3.85

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5n)及び$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5n)反応を用いて104番元素$$^{261}$$Rf及び105番元素$$^{262}$$Dbを合成した。またこれら核種の生成最適条件を求めるために反応の励起関数を測定した。それぞれ94MeV $$^{18}$$Oの照射で$$^{261}$$Rfの断面積が13nb,103MeV $$^{19}$$Fの照射で$$^{262}$$Dbのそれが1.5nbであった。さらに得られた実験値と統計模型による計算結果との比較を行った。

論文

Startup of transactinide chemistry in JAERI

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 西中 一朗; 阪間 稔*; 後藤 真一*; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; 金子 哲也*; et al.

Radiochimica Acta, 89(11-12), p.733 - 736, 2002/02

https://doi.org/10.1524/ract.2001.89.11-12.733
 被引用回数：14 パーセンタイル：68.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素の化学挙動実験を計画している。最近、原研タンデム加速器を用いて加速される$$^{18}$$O,$$^{19}$$Fを$$^{248}$$Cmターゲットに照射し、それぞれ$$^{261}$$Rf,$$^{262}$$Dbの合成に成功した。これらの核種の測定は新しく開発した$$alpha$$線連続測定装置を用いて行い、親娘の$$alpha$$-$$alpha$$相間事象によって確認した。化学挙動実験の最初としてRfの溶液化学実験を計画している。その準備として、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Th並びにPuの放射性トレーサを製造し、硝酸-フッ酸、硝酸並びに塩酸系においてイオン交換の分配係数を系統的に測定した。またRfのone-atom-at-atime chemistryを目指し、繰り返実験が可能な高速液体クロマトグラフ装置を開発しテストを行った。

論文

Calibration and interpretation of Moessbauer isomer shift of the 81-keV transition in $$^{133}$$Cs

村松 久和*; 田中 栄司*; 石井 寛子*; 伊東 誉*; 三沢 雅志*; 三浦 太一*; 藤田 雄三*; 小俣 和夫*; 武藤 豪*; 小泉 光生; et al.

Physical Review B, 58(17), p.11313 - 11321, 1998/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.58.11313
 被引用回数：5 パーセンタイル：32.45(Materials Science, Multidisciplinary)

$$^{133}$$Csの81keV遷移のメスバウア効果に関して、同異体シフトの校正定数(核位置での電子密度に対する比例係数で、遷移前後の原子核半径の変化率)は、これまで核位置での電子密度に理論値を用いたため信頼性に乏しいものであった。本研究では内部転換電子強度の測定から実験的に核位置での電子密度を求め、校正定数を決定した。$$^{133}$$Xeを同位体分離器により各種金属箔にイオン注入し、液体ヘリウム温度でメスバウアスペクトルを測定した。同じ試料について空芯$$beta$$線スペクトルメータで内部転換電子スペクトルを測定した。その結果、校正定数として+(1.5$$pm$$0.5)$$times$$10$$^{-4}$$を得た。この結果をもとに、高融点金属中にイオン注入された$$^{133}$$Cs原子の非常に大きな同異体シフトを5p電子の6s電子に対する遮蔽効果を考慮して解釈した。

論文

$$^{133}$$Cs 81keV準位の有効核電荷半径

村松 久和*; 田中 栄司*; 石井 寛子*; 伊東 誉*; 三沢 雅志*; 三浦 太一*; 小泉 光生; 長 明彦; 関根 俊明; 藤田 雄三*; et al.

KURRI-TR, 0, p.102 - 106, 1996/02

メスバウア遷移における核電荷半径の変化$$Delta$$R/Rは、異性体シフトを生じる有効核電荷半径という。メスバウアスペクトルの異性体シフトは$$Delta$$R/Rと核位置での電子密度の積に比例するので、$$Delta$$R/Rの値が知られていれば、異性体シフトの測定からプローブ原子の電子状態を定量的に議論できる。本研究では、アルカリ元素のメスバウア核種として有用な$$^{133}$$Csについて、81keV遷移の$$Delta$$R/Rを求める実験を行った。$$^{133}$$Csの親核$$^{133}$$Xeをイオン注入した試料について、核位置での電子密度は高分解能内部転換電子測定から、異性体シフトはCsClを吸収体にしたメウバウア測定から求め、予備的ではあるが、$$Delta$$R/R~0.5$$times$$10$$^{-4}$$を得た。

論文

Moessbauer and conversion-electron measurements of $$^{133}$$Xe-implanted sources for the determination of the change of nuclear charge radius in the 81keV transition of $$^{133}$$Cs

村松 久和*; 伊東 誉*; 三沢 雅志*; 三浦 太一*; 小泉 光生; 長 明彦; 関根 俊明; 藤田 雄三*; 小俣 和夫*; 矢永 誠人*; et al.

Hyperfine Interactions (C), p.396 - 399, 1996/01

RIをプローブとする核物性的研究として、メスバウア核$$^{133}$$Csの81keVの遷移について、遷移の前後の核電荷半径の変化$$Delta$$R/Rを求める実験を行った。$$Delta$$R/R$$neq$$0の場合、$$Delta$$R/Rと核位置での電子密度の積に比例して、メスバウアスペクトルに異性体シフトを生じる。外殻電子の状態は位置での電子密度に反映されるので、異性体シフトの測定からプローブ原子の置かれている状態を定量的に議論するために$$Delta$$R/Rの値が必要である。本研究では、$$^{133}$$Csの親核$$^{133}$$Xeをイオン注入した試料について、核位置での電子密度は高分解能内部転移電子測定から、異性体ソフトはCsClを吸収体にしたメスバウア測定から求め、予備的ではあるが、$$Delta$$R/R$$sim$$0.5$$times$$10$$^{-4}$$を得た。

論文

Moessbauer spectroscopic study on glaze of pottery

遠藤 和豊*; 春田 博司*; 本田 智香子*; 片田 元己*; 中原 弘道*; 中田 正美; 佐伯 正克; 荒殿 保幸

Hyperfine Interactions, 91, p.645 - 649, 1994/00

https://doi.org/10.1007/BF02064584
 被引用回数：2 パーセンタイル：20.81(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

陶磁器の彩色用として市販されている鉄釉及び化学試薬から調製した擬鉄釉中の鉄の化学状態を中心に、メスバウア分光法、X線回折及びEPMAにより研究した。メスバウアスペクトルでは、高スピンFe(II)とFe(III)が見られ、アルミノシリケート中の鉄と帰属できた。又、磁気分裂した成分は、ヘマタイトと帰属できた。これらの結果はX線回折による結果と一致した。Fe(II)、Fe(III)やヘマタイトの量は、鉄の濃度や焼成時の雰囲気によって変化し、これが釉の彩色に影響を与えている。EPMAでは、鉄とアルミニウムが逆の挙動をしていることがわかった。鉄は、アルミニウムと置換することにより、アルミノシリケート中で安定化されていると考えられる。

報告書

地層処分性能評価用解析システムの統合化研究,4

柳澤 一郎*; 江崎 正弘*; 石原 義尚*; 房枝 茂樹*; 向井 悟*; 土井 英雄*; 前田 一人*; 中原 豊*

PNC TJ1214 93-001, 544 Pages, 1993/03

PNC-TJ1214-93-001.pdf:16.47MB

本研究は、ニアフィールドの複合現象を柔軟に解析できる具体的な連成解析システムを構築するために、以下に示す研究を実施した。(1)オブジェクト指向データベース管理システムを媒介とした連成解析システムを開発するため、その基本骨格となる制御機能、データ処理機能等を含むPCDEE(Process Control Data Exchange Environment)/CAPASA(Computer Aided Performance Assessment System Analysis)の技術設計仕様及び検査方法をまとめた。(2)連成解析システムの実用化開発に先立ち、(1)の技術設計仕様の実行可能性を確認するため、2つの簡単なサンプルコードを扱うプロトタイプを開発した。(3)性能評価研究に使用可能な十分な機能をもつニアフィールド用連成解析システム(CAPASA)を実用化するため、オブジェクト指向データベース管理システムの調査を行うと共に、開発プランをまとめた。

報告書

地層処分性能評価用解拆システムの統合化研究(III)

池田 康博*; 石原 義尚*; 中原 豊*; 土井 英雄*; 山田 隆*; 向井 悟*; 杉崎 敬良*

PNC TJ1214 92-002, 1340 Pages, 1992/02

PNC-TJ1214-92-002.pdf:31.34MB

本研究は,地層処分システムの性能評価システムを体系的に開発していくために,以下に示す研究を実施した。(1) 地層処分システムのニアフィールド解析をより確かにするために考慮すべきプロセスとその相互関係(モデル構造)-対応するコード群-関連するデータを体系的に整理し,それらのモデル,データを統合的にドライブさせるためのアーキテクチャ・プランを作成した。(2) 解析計算に連係する入出力データの管理支援機能を把握するための実験を行い,解析システムのデータ管理へのアプリケーション・プランを作成した。(3) コードの品質保証のために,V&Vのガイダンスを作成し,これに基づいて地球化学コードPHREEQEのV&Vを実行した。また,コードの保全管理のためソフトウェアを導入し,形態管理の運用方法を検討した。(4) コードの検証に伴う技術情報の散逸防止と活用を図るための手段として,FEMWATER/FEMWASTE-PNCの運用ノウハウの知識化(ユーザガイド化)を試みた。(5) コードの確証に必要な確証用データセットを選定整備していくために,INTRAVALフェーズ2のテストケースFinnsjonの確証解析を行い,確証用データの利用方策を検討した。

論文

Chemical states of $$^{57}$$Fe-atoms after EC-decay of $$^{57}$$Co-labelled Co(BrO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$cdot$$6H$$_{2}$$O studied by coincidence Moessbauer spectroscopy

中田 正美; 為谷 和美*; 中原 弘道*; 遠藤 和豊*

Hyperfine Interactions, 70, p.1241 - 1244, 1992/00

https://doi.org/10.1007/BF02397554
 被引用回数：2 パーセンタイル：17.67(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

2種類の時間微分型メスバウアー分光法(122keVの$$gamma$$線と14.4keVの$$gamma$$線を同時計数する時間微分$$gamma$$$$gamma$$同時計数メスバウアー分光法(TD$$gamma$$$$gamma$$MS)及び、6.3keVのKX線と14.4keVの$$gamma$$線を同時計数する時間微分X$$gamma$$同時計数メスバウアー分光法(TDX$$gamma$$MS))を用いて、$$^{57}$$Coで標識したCo(BrO$$_{3}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$Oのスペクトルを測定した。その結果、スペクトル上で、EC壊変によって生成した$$^{57}$$Fe(II)の相対面積強度比が時間と共に減少していく緩和過程が両方法で観測された。しかし、$$^{57}$$Fe(II)の相対面積強度比は、TDX$$gamma$$MSの方がTD$$gamma$$$$gamma$$MSよりも大きく、EC壊変後の脱励起過程であるオージェ電子放出過程とX線放出過程の違いによる生成した$$^{57}$$Fe(II)の生成量の差が観測された。

論文

Development of a computer-controlled on-line rapid ion-exchange separation system

塚田 和明*; 大槻 勤*; 末木 啓介*; 初川 雄一*; 吉川 英樹*; 遠藤 和豊*; 中原 弘道*; 篠原 伸夫; 市川 進一; 臼田 重和; et al.

Radiochimica Acta, 51(2), p.77 - 84, 1990/00

https://doi.org/10.1524/ract.1990.51.2.77

核科学研究のためのマイクロ・コンピュータで制御できる迅速イオン交換装置を開発した。これは、反応槽、ガスジェット輸送部、インジェクター、イオン交換部、放射線源作製部および放射能測定部から成る。本装置を用いて、$$^{252}$$Cfの自発核分裂で生成するサマリウムの陰イオン交換分離を約8分以上行うことができた。また本装置は加速器を用いた重イオン核反応で生成する短寿命アクチノイドの分離にも適用可能である。

報告書

核融合次期装置設計(昭和61年度設計報告書); プラントシステム設計

斉藤 龍生*; 柏原 晋一郎*; 伊藤 新一*; 中山 尚英*; 安達 潤一*; 鈴木 達志*; 今村 豊*; 中沢 一郎*; 本多 力*; 中原 克彦*; et al.

JAERI-M 87-091, 374 Pages, 1987/08

JAERI-M-87-091.pdf:8.07MB

本報告書は、次期大型装置(86FER)のプラントシステムの設計検討について記したものである。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,3; Pu-Cs複塩の生成挙動試験

中原 将海; 冨田 豊; 野村 和則; 鷲谷 忠博

no journal, , 

先進湿式再処理法の晶析工程より回収される硝酸ウラニル結晶の精製技術開発に関連して、不純物として混入していると思われるPu-Cs複塩を生成させ、その物性データを取得した。溶液中の硝酸濃度が高くなるにつれ、複塩の生成量が増加した。また、複塩のX線回折を行った結果はCs$$_{2}$$U(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$に近い回折パターンを示した。熱分析においては、100$$^{circ}$$Cでは重量減少はみられず、約245$$^{circ}$$Cにて約10%の減少がみられた。これは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$からCs$$_{2}$$PuO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$への変化によるものと推察される。

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