Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
小玉 貴司*; 中野 正直*; 林 芳昭*; 松岡 伸吾*; 伊藤 泰男*; 松浦 千尋*; 白石 浩二; 勝村 庸介*
no journal, ,
前回の日本原子力学会では、高レベル廃液内で放射線分解により生成される水素は、溶存するPdが触媒する反応によって消費され、その蓄積が抑制されることを報告した。今回は、この反応に関与する化学種を明らかにするために行った、模擬高レベル廃液への水素通気実験の結果を報告する。実験では、溶液中の亜硝酸と硝酸の濃度及び出口ガス中の窒素酸化物濃度を測定した。その結果、溶液中に生成される亜硝酸は少量であるものの、出口ガス中にはNOを主成分とする窒素酸化物が検出され、その濃度は溶液中の硝酸濃度の減少とほぼ対応するものであること、また、窒素酸化物の生成量は水素の推定反応量とおよそ対応することがわかった。これらにより硝酸が酸化剤となっていることが確認された。
小玉 貴司*; 中野 正直*; 林 芳昭*; 松岡 伸吾*; 伊藤 泰男*; 松浦 千尋*; 白石 浩二; 勝村 庸介*
no journal, ,
本報告では、高レベル廃液貯槽で、掃気機能が喪失した場合に気相部の水素濃度がどの程度になるか評価した結果を述べる。評価に使うパラメータは、廃液の放射線分解による水素の生成速度と、Pdを触媒とする廃液中の水素消滅反応の速度及び廃液への水素の溶解度である。前者の生成速度としては、硝酸溶液の場合の文献値を用い、後2者は、本研究において、模擬高レベル廃液を使った実験により評価した。これらの値はいずれも室温でのものである。簡単のため、気液ともそれぞれ均一とし、水素に関する気液平衡の成立を仮定すると、気相の水素濃度は0.6%となった。この値は、爆発下限濃度の4%より小さいものである。
田代 信介; 松本 哲也; 片岡 修; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.
no journal, ,
高レベル濃縮廃液が設計上の想定を超えて、沸騰して乾固状態に至る過程までの放射性物質の放出挙動にかかわるデータを小規模のコールド試験により測定した。高レベル濃縮廃液を模擬して27元素を硝酸溶液に溶解させて酸濃度を2Mとした試料を掃気しながら300
Cまで加熱した。試料から気相に移行した水蒸気,ガス状,エアロゾル状物質を凝縮器,エアフィルター,ガス吸収瓶で捕集し、ICP-MSを用いて各試料中の模擬FP元素量を定量した。その結果、沸騰して乾固状態に至る過程までのCs及びRuの気相への支配的な移行挙動として、それぞれ、ミスト放出, RuO
ガス放出が示唆される結果が得られた。実際の高レベル濃縮廃液を用いた既往研究と異なり、凝縮液試料から求めたRuの気相への積算移行割合がCsよりも全体的に1
3桁程度大きかった原因としては、RuOの生成を抑制する還元性の亜硝酸の存在の有無が影響した可能性が考えられる。
富山 祐弘; 安田 猛; 蔦木 浩一; 吉野 保之; 白土 陽治; 中村 芳信; 衣旗 広志*; 小玉 貴司*; 中野 正直*; 玉内 義一*; et al.
no journal, ,
東海再処理工場の高放射性廃液貯槽(5基)のオフガス系配管にサンプリングラインを設け、オフガス中の水素濃度の測定を行い、高放射性廃液中から発生する水素量を求め、設計との比較を行った。水素濃度は、シリンジによりオフガスを採取し、ガスクロマトグラフィを用いて測定した。HALWの液組成についてはORIGEN値から評価した。結果、高放射性廃液貯槽から発生する水素濃度は、パルセーション(脈動)作動後、2.02.5ppmで推移するが、パルセーションを停止すると経過時間とともに低下し、約1.3ppmで平衡に達する傾向が確認された。これはパルセーションによる撹拌効果により、HALW中に溶解している水素が放出されている可能性を示唆している。評価液組成から求めた水素濃度は約800ppmであるが、実測値は数ppmオーダーであり、非常に小さい。これは、既報のコールド試験の結果として報告しているHALW中のPdによる水素消費反応による、水素濃度の低下の可能性を示している。
衣旗 広志*; 小玉 貴司*; 中野 正直*; 玉内 義一*; 松岡 伸吾*; 富山 祐弘; 安田 猛; 蔦木 浩一; 吉野 保之; 白土 陽治; et al.
no journal, ,
模擬高放射性廃液で確認したパラジウムによる水素消費反応が高放射性廃液にも起きていることを確認するために、前報で報告した高放射性廃液貯槽のオフガス中の水素濃度と模擬廃液実験の結果から計算される水素濃度の比較評価を行った。水素濃度の計算に使用したモデルは、模擬高放射性廃液を用いたコールド試験結果より、攪拌状態や放射線分解によって発生する水素が放出される水面面積等を考慮したモデルで計算を行った。計算結果と実測したオフガス中の水素濃度を比較評価した結果、攪拌状態の不確定さがもたらす範囲内で同程度の値であることが確認された。この結果より、模擬高放射性廃液での試験で確認されたパラジウムによる水素消費反応は、実高放射性廃液でも起きている可能性が示唆された。これは、原子力機構と日本原燃との共同研究で実施した成果を2件のシリーズで発表するものであり、本発表は日本原燃が行う。
田代 信介; 松本 哲也; 片岡 修; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.
no journal, ,
高レベル濃縮廃液が沸騰して乾固状態に至る事故時における放射性物質の放出挙動にかかわる研究を行っている。非放射性の模擬FP元素(27元素)を硝酸溶液に溶解させて作製した模擬高レベル濃縮廃液(模擬廃液)を用いた実験室規模コールド実験を行い、模擬廃液が沸騰して乾固状態(300C)に至る過程における模擬FP元素の気相への移行割合を初期FP元素濃度をパラメーターとして取得した。模擬FP元素の分析にはICP-MSを用いた。実験の結果、Ruの積算移行割合は初期Ru濃度が増加すると減少するが、CsやNdの積算移行割合は初期FP濃度にほとんど依存しないことがわかった。
熊谷 友多; 小山 幹一*; 佐藤 智徳; 石島 暖大; 田口 光正*; 渡邉 雅之; 阿部 侑馬; 中野 正直*; 玉内 義一*
no journal, ,
再処理プロセスでは、放射線分解により水素が発生するため、給排気機能が失われる事故では水素が蓄積する可能性がある。また、冷却機能が失われた場合には、放射性物質を含む溶液は崩壊熱により温度が上昇する。このような想定での安全評価には、水素発生量の温度依存性について定量的な知見が必要である。そこで、硝酸Pu溶液を対象に水素の放射線化学収量(G値)の温度依存性を実測するため、試験装置を製作し、装置性能と試験手順の確認のため硝酸溶液を試料としてCo-60ガンマ線を用いた検証試験を実施した。室温から沸騰条件までの温度でガンマ線照射試験を行った結果、いずれの温度条件でも吸収線量に対して直線的に増加した。また、同様の試験をG値既知の1mM KBr水溶液で実施し、測定したG値が報告値(0.45 molec./100eV)と一致することを確認した。これらの結果から、昇温条件も含めて、硝酸Pu溶液の放射線分解による水素の実測に、製作した装置を適用可能であることを確認した。
阿部 侑馬; 熊谷 友多; 宝徳 忍; 井上 将男*; 鈴木 紗智子*; 樋川 智洋; 渡邉 雅之; 中野 正直*; 小山 幹一*; 玉内 義一*
no journal, ,
放射性物質を含む溶液からは、水の放射性分解により水素が発生する。再処理施設で取り扱う溶液の性状は多種多様であり、加えて放射性物質であるが故の実験の困難さもあることから、実際に使用されている溶液性状が考慮された研究は少ない。特に、バブリング等による撹拌の影響や温度依存性に関する研究は極めて少ない。そこで本研究では硝酸Pu溶液を対象として、撹拌の有無及び温度をパラメータとして水素発生量の測定を行い、G値を算出した。溶液に撹拌が生じる試験条件(バブリング撹拌あり又は沸騰)では、常温静置からG値が23割程度増加した。また、溶液に撹拌が生じる条件において、温度上昇に伴う明確なG値の増加/低下の傾向は確認されなかった。以上より、硝酸Pu溶液のG値は撹拌により上昇する、また、撹拌状態において顕著な温度依存性は存在しないと考えられる。検証試験で取得した硝酸溶液での水素G値とは異なる温度依存性が、本試験で観測された原因としては、Co-60
線とPuからの
線ではLETの違いにより放射線分解で生じるラジカルの組成や反応挙動が異なることが影響している可能性がある。
阿部 侑馬*; 熊谷 友多; 樋川 智洋; 宝徳 忍; 深谷 洋行; 渡邉 雅之; 小山 幹一*; 長谷川 聡*; 中野 正直*; 玉内 義一*
no journal, ,
高レベル廃液における水素発生G値の温度上昇等に伴う変化について評価するため,放射線透過計算により水素発生量の測定試験に用いた溶液の吸収線量を評価し,G値を算出した。