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論文

Stoichiometry between humate unit molecules and metal ions in supramolecular assembly induced by Cu$$^{2+}$$ and Tb$$^{3+}$$ measured by gel electrophoresis techniques

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 風見 綸太郎*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11

https://doi.org/10.1021/acs.est.1c03993
 被引用回数：5 パーセンタイル：35.21(Engineering, Environmental)

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu$$^{2+}$$、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTb$$^{3+}$$を対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCu$$^{2+}$$およびTb$$^{3+}$$がHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。

論文

Advanced gel electrophoresis techniques reveal heterogeneity of humic acids based on molecular weight distributions of kinetically inert Cu$$^{2+}$$-humate complexes

丸茂 和樹*; 松本 篤正*; 中野 純佳*; 渋川 雅美*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 53(24), p.14507 - 14515, 2019/12

https://doi.org/10.1021/acs.est.9b05169
 被引用回数：7 パーセンタイル：29.01(Engineering, Environmental)

フミン酸(HA)は環境中に存在する不定形有機高分子であり、環境中の有害重金属や放射性金属イオンと錯形成し、それらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAによる金属イオンの保持挙動を解明することが重要である。本研究では、HAに保持された銅イオンの分子量分布を評価するため、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とした新規分析法を開発した。本法により、HAに対して高い分離能を有し、かつ泳動場の汚染金属イオンを抑制することが可能となり、HAの分子量に対する精確な金属イオン分布を得ることに成功した。また、PAGE, UV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、HAの分子量,金属イオン分布およびHA蛍光成分分布の相関を評価することにも成功した。本研究により、HA中の金属イオン配位サイトやHA蛍光成分はHAの分子量に対して不均一に分布しており、HAによる金属イオンの保持挙動は金属イオンの電荷や立体配位座によって大きく異なることを明らかにした。

口頭

ゲル電気泳動法を用いる泥炭由来フミン酸結合型アクチノイドイオンの分子量分布

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンの錯形成挙動の解明は重要である。本発表では、放射性金属イオンであるアクチノイド(An)イオンと泥炭土壌由来のHAに対して、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を適用し、HAと強く錯形成したAnイオンがHAのどの分子量帯に多く分布するかを調査することにより、種々のAnイオン(Th$$^{4+}$$, UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$, Pu$$^{4+}$$及びCm$$^{3+}$$)とHAとの錯形成挙動の違いについて考察した。その結果、Th$$^{4+}$$やCm$$^{3+}$$はモデル金属イオンとして用いたランタノイド(Ln)イオンであるNd$$^{3+}$$及びTb$$^{3+}$$と類似した錯形成挙動を示したが、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$及びPu$$^{4+}$$はLnイオンとは異なり、それぞれ特徴的な錯形成挙動を示すことがわかった。

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