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Bateman, K.*; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男
Minerals (Internet), 12(7), p.883_1 - 883_20, 2022/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Geochemistry & Geophysics)The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 
12.5; this fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid, and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository, altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction, as well as the formation and persistence of secondary mineral phases within a granite, comparing data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modelling. The reaction of the granite with the cement leachates resulted in small changes in pH and the precipitation of calcium aluminum silicate hydrate (C-(A-)S-H) phases of varying compositions, of greatest abundance with the Ca-rich fluid. As the system evolved, secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved, partly replaced by zeolites. This general sequence was successfully simulated using reactive transport modelling.
Bateman, K.; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男
Minerals (Internet), 11(9), p.1026_1 - 1026_23, 2021/09
被引用回数：2 パーセンタイル：23.36(Geochemistry & Geophysics)The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 12.5. This fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction; the formation and persistence of secondary mineral phases within an argillaceous mudstone, comparing both data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modeling. The reaction of the mudstone with the cement leachates resulted in small changes in pH but the precipitation of calcium aluminium silicate hydrate (C-A-S-H) phases of varying compositions. With the change to the groundwater secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved being replaced by secondary carbonates. This general sequence was successfully simulated by the reactive transport model simulations.
Bateman, K.; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男
Minerals (Internet), 11(6), p.588_1 - 588_19, 2021/06
被引用回数：4 パーセンタイル：45.1(Geochemistry & Geophysics)The alkaline fluid arising from the cement-based materials will react with host rock to form a chemically disturbed zone around the geological disposal repository. To understand how these conditions may evolve, a series of batch and flow experiments were conducted with Horonobe mudstone and fluids representative of the alkaline leachates expected from both Ordinary Portland Cement (OPC) and Low Alkali Cement (LAC) leachates. The impact of the LAC was more limited, compared to the OPC leachates. Ion exchange reactions had an impact initially but thereafter the reaction was dominated by primary mineral dissolution, and in the case of OPC leachates precipitation of secondary C-S-H phases. The flow experiments revealed that precipitation of the secondary phases was restricted to close to the initial contact zone of the fluids and mudstone. The experimental results demonstrate that a combination of both batch and flow-through experiments can provide the insights required for the understanding of the key geochemical interactions and the impact of transport, allowing the spatial as well as temporal evolution of the alkaline leachate / mudstone system to be determined.
渡辺 勇輔; 林田 一貴; 加藤 利弘; 久保田 満; 青才 大介*; 熊本 義治*; 岩月 輝希
JAEA-Data/Code 2018-002, 108 Pages, 2018/03
JAEA-Data-Code-2018-002.pdf:6.53MB
日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2016年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データ及び2014年度から2016年度の間に得られた微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所、試料採取時間、採取方法及び分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。
林田 一貴; 加藤 利弘*; 久保田 満*; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希
地球化学, 52(1), p.55 - 71, 2018/03
坑道の建設・操業により乱された地質環境の坑道閉鎖後の定常化過程の確認を目的として、岐阜県瑞浪市の瑞浪超深地層研究所において深度500mの花崗岩中に模擬実験坑道を建設・閉鎖し、地下水の溶存成分や酸化還元電位、pHの経時変化の観測を行った。その結果、坑道建設時には坑道周囲の割れ目を介した地下水流動状態の変化に伴い坑道周囲の地下水水質が変化した。また坑道から坑道周囲の岩盤中への酸素の侵入により、酸化還元電位が上昇することが確認された。坑道閉鎖後は、微生物の還元作用により坑道内の地下水の酸化還元電位が低下するとともに、坑道周囲では岩盤中から還元的な地下水がもたらされることによって酸化還元電位が回復した。一方で、吹付コンクリートなどセメント材料の影響で坑道内の地下水がアルカリ化することが確認された。このアルカリ化に消費されたセメント材料はわずかであることから、その影響はセメント使用量に応じて長期的に続くと考えられた。
岩月 輝希; 宗本 隆志*; 久保田 満*; 林田 一貴; 加藤 利弘*
Applied Geochemistry, 82, p.134 - 145, 2017/05
被引用回数：9 パーセンタイル：34.27(Geochemistry & Geophysics)瑞浪超深地層研究所において、地下水及び懸濁態粒子に含まれる希土類元素の挙動について研究を行った。その結果、地下水中の希土類元素の10
60%が懸濁粒子に付着して存在することが確認された。希土類元素が付着する懸濁粒子は主に炭酸塩コロイドであり、一般的な地下水は炭酸塩鉱物に対して飽和平衡状態にあることから、炭酸塩コロイドの起源は炭酸塩鉱物と推察された。また、坑道閉鎖環境においては、地下水中の溶存態及びコロイド態の希土類元素濃度が、周辺の地下水に比べて有意に低下することが確認された。熱力学計算により地下水に溶存する希土類元素は主に炭酸錯体と推測され、坑道壁面のセメント吹付上に炭酸塩コロイドとともに吸着・共沈していると考えられた。以上の事から、地下施設におけるセメント材料の使用は、希土類元素の移動し難い環境を形成すると考えられる。
林田 一貴; 加藤 利弘; 宗本 隆志; 青才 大介*; 乾 道春*; 久保田 満; 岩月 輝希
JAEA-Data/Code 2017-008, 52 Pages, 2017/03
JAEA-Data-Code-2017-008.pdf:3.84MB
日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2015年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所、試料採取時間、採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。
谷口 直樹; 川崎 学*; 川上 進; 久保田 満*
JNC TN8400 2003-040, 142 Pages, 2004/03
JNC-TN8400-2003-040.pdf:11.15MB
高レベル放射性廃棄物の処分環境は初期には比較的酸化性雰囲気であるが、オーバーパックの腐食や緩衝材中の鉄鉱物と酸素の反応などによって、やがて地下深部本来の還元性雰囲気に戻ると考えられる。炭素鋼オーバーパックの腐食寿命を評価するうえでそのような還元性環境での炭素鋼の腐食挙動を把握することが必要である。本研究では酸素ガス濃度が1ppm以下に制御された窒素雰囲気下において緩衝材中での炭素鋼の浸漬試験を実施した。炭素鋼の腐食速度を試験片の重量減少量より算出し、腐食生成物をSEM、XRD、EPMAにより分析した。また、オーバーパック溶接の影響を確認するため、一部の条件で電子ビーム溶接(EBW)による溶接部付きの試験片を用いた実験も行った。模擬地下水として人工海水および炭酸水素イオンと塩化物イオンを含む水溶液を用いた。実験結果より、腐食生成物層はFeCO3、Fe2(OH)2CO3のような2価鉄の炭酸塩を含むことがわかった。腐食速度は浸漬後1年間までは比較的大きい(418
m/y)が、1年以降は急激に腐食の進展が減少した。浸漬後1年3年(または4年)の期間における平均腐食深さの増加量は数m以下であり、多くの場合1年以降の腐食速度は1m/y以下と見積もられた。また、浸漬期間3年間までの実験では溶接による腐食速度への影響は認められなかった。本研究では緩衝材の乾燥密度、ケイ砂混合率による腐食速度への影響についても検討した。
谷口 直樹; 川崎 学*; 川上 進; 久保田 満*
Proceedings of European Corrosion Congress 2004 (EUROCORR 2004), 0 Pages, 2004/00
緩衝材中、還元性雰囲気において炭素鋼の長期浸漬試験を行い、腐食速度と腐食生成物の評価を行った。
松門 宏治*; Esirkepov, T. Z.; 木下 健一*; 大道 博行; 内海 隆行*; Li, Z.*; 福見 敦*; 林 由紀雄; 織茂 聡; 西内 満美子; et al.
Physical Review Letters, 91(21), p.215001_1 - 215001_4, 2003/11
被引用回数：136 パーセンタイル：95.25(Physics, Multidisciplinary)東京大学原子力工学研究施設の超短パルスレーザーを用いたイオン発生実験を行った。レーザーパラメーターは、波長800nm,パルス長50fs,ピーク強度6
10
W/cm
でコントラストは10
程度,ターゲットは厚さ5mのタンタル箔を用いた。その結果、1MeVのプロトンと2MeVの電子の発生を確認した。この実験結果を解釈するために、ターゲットがプリパルスによって完全にプラズマ化した状態でメインパルスと相互作用をする低密度プラズマスラブを用いた新しいイオン加速機構を導入し、さらにそれに基づくシミュレーションを行った。実験結果とシミュレーション結果は良好な一致を示した。また、新しい加速機構が有する独自のレーザー強度に対するスケーリング側に基づいて、実用的なレーザープラズマイオン源の可能性が示される。
澁谷 朝紀; 小原 幸利*; 小田 治恵; 久保田 満*; 久野 義夫; 柴田 雅博
JNC TN8400 99-066, 75 Pages, 1999/11
高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価におけるベントナイト-地下水相互作用を把握するため、その主要構成鉱物であるNa型スメクタイトの物理化学的特性を評価するとともに、様々な濃度のNaCl溶液中でのH+との相互作用を評価した。Na型スメクタイトは、クニピアFから精製した。XRD測定を行った結果、若干石英(玉髄)の存在を示唆するピークが認められた。また、スメクタイト層間に介在する陽イオンは1価であり、均一に配列していること、全岩化学組成分析結果と合わせ、ほぼNa型であることが推定された。さらに、湿度制御およびエチレングリコール処理により、イライト化または緑泥石化されていない健全な膨張性を有するスメクタイトであることが分かった。アンモニウム酢酸塩を用いて測定した陽イオン交換容量は110.8meq/100gであった。N2-BET比表面積測定によるスメクタイトの表面積は5058m2/gであった。0.01、0.1および0.5MNaCl溶液中でのスメクタイトとH+との相互作用は、滴定法によって評価した。その結果、H+消費量は、pH
6ではNaCl濃度に強く影響を受けるが、pH6ではNaCl濃度の影響をほとんど受けないことがわかった。また、溶液分析から、pH4ではスメクタイト骨格の溶解に起因すると見られるFe、AlおよびMgの溶出が認められた。さらに、イオン交換モデルおよび表面錯体モデルを用いて0.1MNaCl溶液中でのスメクタイトに対するH+の収着のモデル化を試みた結果、スメクタイト結晶端におけるH+収着/解離反応およびスメクタイト層間におけるH+収着反応の平衡定数は以下のように得られた。
SOH+H+
SOH2+ logK(+)=5.674 SOHSO-+H+ logK(-)=-7.916 ZNa+H+ZH+Na+logK(ZH)=1.88 本データを用いて、0.01および0.5MNaCl溶液中のスメクタイトに対するH+収着量を計算した結果、計算結果は実験結果とほぼ一致することが確認された。本計算結果から、低pH側ではH+が層間に収着することによってH+収着量にイオン強度依存性が生じたものと考えられた。
三ツ井 誠一郎; 久保田 満*; 山口 明*; 中島 英雄*
JNC TN8430 98-001, 12 Pages, 1998/11
高レベル放射性廃棄物の地層処分研究において、処分環境でのガラス固化体の長期溶解変質挙動の評価は重要な課題の一つである。本研究では、溶性ケイ酸が飽和した条件での廃棄物ガラスの溶解変質のメカニズムを明らかにするため、飽和条件での浸出試験を実施し、反跳粒子検出法およびX線光電子分光法によって浸出試験後のガラス表面の元素分布を分析した。その結果、溶性ケイ酸が飽和した条件ではガラスマトリクスの水和変質によってガラス表面に水和層が形成されその水和層からは可溶性元素であるNa,Bが溶脱していることがわかった。また、ガラスマトリクスの水和変質と可溶性元素の浸出量の経時変化には密接な関係があることが示唆された。
岩月 輝希; 林田 一貴; 加藤 利弘; 宗本 隆志; 久保田 満
no journal, ,
瑞浪超深地層研究所において、研究坑道の直近から約100mまでの範囲の地下水を対象として酸化還元状態の経時変化を観測し、地下施設建設時の酸化還元状態の変化について考察した。その結果、坑道の直近では坑道掘削後、約2年間の間に酸化還元電位が約-200mVから約-100mVに変化し、坑道の周囲が徐々に酸化的環境に変化しつつあることが確認された。一方で酸化還元電位の変化が小さい領域もあり、研究坑道に連結する割れ目の有無など地質構造の条件に応じて酸化的影響の程度が異なると考えられた。また、研究坑道から約100mまでの範囲の岩盤においては、花崗岩を覆う堆積岩直下(深度200m)の観測点の酸化還元電位は変化に乏しいものの、深度300から400mの酸化還元電位は約-200mVから-100数十mVへの上昇が認められた。
加藤 利弘; 岩月 輝希; 宗本 隆志; 久保田 満; 林田 一貴; 中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*
no journal, ,
地下水の年代は、岩盤中の地下水の動きを理解する上で重要な情報である。炭素同位体による年代測定は、数万年前まで適用できるため、主に地表からの水の動きを推定する強力なツールとなる。地下水中の炭素は主に溶存無機炭素(DIC)として存在しており、従来は化学的操作により沈殿物として回収(沈殿法)した後に、高純度の固体炭素(グラファイト)を作製していた。この方法では、試料の作製に多くの操作が必要であると同時に、地下水の性状によっては沈殿物が生成しない、あるいは測定年代が著しく異なる等の問題点があった。そこで、従来法に代わる手法としてガス化回収技術に着目し、地下水試料への適用を検討した。その結果、沈殿法に較べて作業効率が向上するとともに、従来は沈殿が生成しないため年代測定が不可能であった地下水試料においても測定が可能となった。また、沈殿法に特有の年代誤差を生じる原因を明らかにし、過去に沈殿法によって得られた地下水年代の補正方法について言及した。
宗本 隆志; 岩月 輝希; 加藤 利弘; 久保田 満; 林田 一貴
no journal, ,
水-鉱物反応は地球表層環境における物質移動特性に影響を及ぼす重要な地球科学プロセスである。特に、希土類元素(YREE: La-Lu, Y)の鉱物中への分配挙動は環境条件の変化にしたがって、YREE存在度パターンとして保存されるため、地球科学プロセスを把握するための指標として利用されてきた。本研究では深部花崗岩中の地下水と二次鉱物を対象に地下水の水質条件の変化に伴うYREEの分配挙動の変化について検討を行い、水質環境の地球化学的変化の予測を行った。
渡邊 隆広; 國分 陽子; 村上 裕晃; 横山 立憲; 雨宮 浩樹; 水野 崇; 久保田 満; 岩月 輝希
no journal, ,
地質環境の長期安定性を評価するためには、過去の地質環境の変動幅を把握し、その結果に基づいて将来の変動幅を推定するといった手法の構築が必要である。このためには、過去の地下水の流動特性や化学的条件(酸化還元電位やpH)を把握することが必要である。これまでに地下水の化学組成に基づいて、地下水の滞留時間を評価する試みが行われてきたが、過去の地下水の化学的条件の変遷を連続的に把握することは困難であった。一方、地下水から沈殿した炭酸塩鉱物は、沈殿当時の年代と化学的状態を示す成分(例えば、ウラン, 鉛, 鉄や希土類元素の相対量など)を保持している可能性が高い。岩盤中の割れ目を充填する炭酸塩鉱物を古環境指標として活用するためには試料の局所領域を数十マイクロメートル以下で分析可能なレーザーアブレーション付き誘導結合プラズマ質量分析装置(LA-ICPMS)が有効である。本技術開発においては、日本原子力研究開発機構土岐地球年代学研究所に導入したLA-ICP質量分析計を用いて、炭酸塩鉱物の局所領域のU-Pb年代測定について技術基盤の構築を進めた。さらに、過去の化学的状態を復元するため、炭酸塩鉱物と地下水間の鉄の分配係数をもとにした酸化還元電位推定手法の適用性を検討した。
青木 克憲; 小椋 秀樹; 久保田 満; 鶴留 浩二; 池田 幸喜; 永崎 靖志; 尾方 伸久; 古田 定昭*
no journal, ,
一般的に花崗岩地帯の坑道内では、通気状態により空気中のラドン濃度が高くなることが知られている。研究坑道を有する瑞浪超深地層研究所周辺は花崗岩地帯であるため、深度300m坑道内のラドン濃度測定及び作業者・見学者の被ばく線量評価を行い、坑道内環境の確認を実施した。平成26年4月から平成27年7月の間、平衡等価ラドン濃度測定器を用い、深度300m坑道内の2箇所で断続的(約10日間/月)に測定した結果、月毎の入坑時間帯の1時間値の平均値は521,900Bq/m
であった。作業者の被ばく線量はUNSCEAR(2000年)の線量換算係数910
mSv/(Bq・h/m)を使用し、入坑記録より作業時間を月20時間として評価した。その結果、平成26年度の年間被ばく線量は0.661mSvとなり、公衆の線量限度である1mSvを超えていなかった。見学者に対する線量評価では、1時間程度の入坑であるため、作業者の線量評価とは異なり、月毎の入坑時間帯の1時間値の最大値を用いて保守的に評価した結果、平成26年8月以降の被ばく線量は見学1回あたり0.004mSv以下であった。今後も測定を継続し、坑道内環境を確認していく。
岩月 輝希; 久保田 満; 林田 一貴; 加藤 利弘
no journal, ,
瑞浪超深地層研究所の深度500mの花崗岩中に掘削された坑道と、その周囲に掘削されたボーリング孔で得られる地下水を対象として、コロイドの種類や放射性元素のアナログ元素となる希土類元素との相互作用、坑道を建設・閉鎖することで生じる人為由来コロイドに関わる研究を行った。その結果、地下水中にはケイ酸塩鉱物, カルサイト, 水酸化鉄などの粒子が認められ、金属元素や希土類元素の10-80%が0.1ミクロン以上の粒子とともに移動する可能性が示唆された。また、地下水で満たされ閉鎖された坑道では、人為由来コロイドとしてバイオフィルム、ZnSからなる粒子が観察される特徴があった。その一方で、坑道内の地下水では溶存態およびコロイド態の希土類元素濃度が有意に低く、地下水中の希土類元素を含むコロイドがセメント材料や粘土材料などに捕捉され、その移動が抑制されることが明らかになった。
葉田野 希*; 吉田 孝紀*; 笹尾 英嗣; 久保田 満; 足立 佳子*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全評価では、地下に埋設した放射性廃棄物が地表の人間環境へ及ぼす影響が考慮される。人類が生活する生物圏と地質環境との間には風化帯が存在するため、安全評価上、その理解が必要である。岐阜県東濃地方から愛知県東部に分布する陶土層は、強風化をうけた花崗岩類を起源とする細粒砕屑物からなる。陶土を形成させた特異な環境の理解には、周辺の地質体や堆積盆内部の地形条件と風化条件との関連性を議論する必要がある。そこで、本研究では岐阜県土岐-多治見地域に分布する陶土層と、愛知県瀬戸地域に分布する陶土層を例に化学組成や鉱物組成などについて検討した。その結果、鉱物組成から、両地域に分布する陶土層では供給源となる花崗岩のタイプに違いがあるものの、花崗岩質な母岩を持つ点で類似する。さらに、陶土層のシリカ含有量は基盤岩や、地殻の平均的な化学組成を代表していると考えられているPAASと比較しても異常に高い値を示し、強烈な風化によって母岩の化学組成が大きく改変されている可能性が示唆された。また、陶土層のチタン含有量の地域的な違いは、後背地の地形・風化条件の違いに起因する可能性が考えられた。
葉田野 希*; 吉田 孝紀*; 笹尾 英嗣; 久保田 満; 足立 佳子*
no journal, ,
日本列島では、中部中新統鮮新統に粘土質の堆積物が含まれており、これらを風化条件の復元に活用することができる。そこで、本研究では、中部中新統(1011Ma)と下部鮮新統(34Ma)を用いて古土壌の記載および地球化学的研究を行った。主成分元素組成から、研究対象の中新統は非常に強く風化した基盤岩から供給されたこと、鮮新統は中新統と比べると比較的弱く風化した基盤岩から供給されたと考えられた。日本列島では、中期中新世鮮新世における風化条件は温暖な海流と東アジアモンスーンの開始に影響された可能性がある。一方で、中期中新世の方がより強い風化条件であったと考えられる。
