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論文

Ten years after the NPP accident at Fukushima; Review on fuel debris behavior in contact with water

Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:71.66(Nuclear Science & Technology)

Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m$$^{3}$$ of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.

論文

Selective removal of radiocesium from micaceous clay for post-accident soil decontamination by temperature-controlled Mg-leaching in a column

Yin, X.; Zhang, L.*; Meng, C.*; 稲葉 優介*; Wang, X.*; 二田 郁子; 駒 義和; 竹下 健二*

Journal of Hazardous Materials, 387, p.121677_1 - 121677_10, 2020/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:54.1(Engineering, Environmental)

The effective and efficient removal of radioactive Cs from contaminated soil is highly urgent for the nuclear post-accident remediation. In present study, we achieved rapid Cs desorption from both a typical micaceous clay (i.e., vermiculitized biotite, VB) and actually contaminated soil by high-speed ion exchange through temperature-controlled continuous leaching with Mg-solutions in a column reactor. Cs-sorbed VB was firstly employed as a soil surrogate to explore the macro-Cs desorption process and micro-mechanism in detail.

口頭

福島第一原子力発電所事故で発生した放射性廃棄物の分析データベースの構築

二田 郁子; 大木 恵一; 駒 義和

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故に由来して大量の放射性廃棄物が発生しており、これらを処分することが求められている。しかしながら、放射性廃棄物は多様な物理・化学的性質、汚染形態を示し、適切な処理・処分方法の検討や、処分後の安全性の評価等多くの課題がある。この解決のためには、放射性廃棄物の性状を把握し、研究機関や大学が連携して研究開発を行う必要がある。現在、各機関によって放射性廃棄物の分析データの取得が進められている。これらは、遅滞なく関係する研究者等の間で共有されることが必要である。1Fの廃炉に係る国内外の取組みを推進するため、分析値を有効に活用することを目的として、必要とされる分析データの選定、取得された分析データの集積、およびそれらの利用方法について考察した。また、それに基づき、Webサイトを利用して共有可能な公開分析データベースを検討した。

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,3; 瓦礫から見た4号機原子炉建屋の汚染分布

二田 郁子; 比内 浩; 佐藤 義行; 青野 竜士; 大木 恵一; 駒 義和; 柴田 淳広

no journal, , 

福島第一原子力発電所で生じた汚染に係る核種やその量を把握することは、建屋解体廃棄物等の放射性廃棄物の処理処分方法の検討において重要である。4号機には事故当時、原子炉内に燃料はなかった。しかし3号機の燃料の損傷で発生した水素のダクトを介した流入、またこれによる水素爆発等の影響を受け、建屋内は汚染されている。建屋内の瓦礫や周辺に飛散した瓦礫は、これらの性状把握のために採取されている。原子力機構では、これらを分析施設に輸送し、放射能濃度をはじめとする詳細な分析データの取得を行っている。4号機原子炉建屋1階から4階の各階で採取されたコンクリート試料からは、全ての試料からCs-137が、一部の試料からH-3, Co-60等が検出された。また、Pu-238は各階で検出された。本会では、これらの結果と併せ、他の号機との比較についても報告する。

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,1; 水処理二次廃棄物へのアクチニド元素移行量の推測

村上 絵理奈; 大木 恵一; 高畠 容子; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)で生じた事故により多量の汚染水が発生し、現在もなお増加し続けている。発生した汚染水はセシウム吸着装置や多核種除去設備によって放射性核種の除去等の処理がなされている。処理に伴いスラリーや使用済み吸着材等の水処理二次廃棄物が発生しており、これら二次廃棄物は適切に処理・処分される必要がある。そのためには汚染水からの放射性核種の移行挙動を推定し把握することが求められる。上記の目的のため、1Fで採取された汚染水や二次廃棄物は原子力機構等の分析施設に輸送され詳細な分析が行われている。分析した試料からアクチノイド元素が検出された。本件では、処分上重要であるアクチニド元素に注目し、汚染水及び水処理二次廃棄物から取得されたPu同位体、Am-241, Cm-244の分析値を基にそれらの移行挙動を推測した。

口頭

Study on the radioactive contamination in the reactor building unit #4 of Fukushima Daiichi NPS

二田 郁子; 比内 浩; 柴田 淳広; 野村 和則; 大木 恵一; 駒 義和

no journal, , 

By the accident of Fukushima Daiichi NPS (1F), large amount of radioactive wastes have been generated such as rubbles, soil, and vegetation. To characterize the wastes, samples of them have been collected and analyzed by TEPCO and JAEA. In the present study, radioactive contamination in the reactor building (R/B) unit #4 was compared with those in the R/B units #1, #2 and #3 by means of the analytical data of concrete samples collected inside the R/Bs. Radioactivity concentration ratio of various nuclides against Cs-137 in the R/B unit #4 appeared greater than those in other R/Bs because of low radioactivity concentration of Cs-137 in the R/B unit #4. It is considered that contamination process is different between the R/B unit #4 and other units.

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,7; 汚染水中のアクチノイド核種

比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 金子 昌章*; 市川 真史*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の建屋内の滞留水や水処理設備で処理された処理水の放射化学分析を行った。汚染水の分析結果から処分安全上重要なアクチノイド核種のうち、NpとPu, Cmでは明らかな移行挙動の違いが見られた。汚染水の分析結果から得られたこれらの移行挙動の違いを報告する。

口頭

Radiochemical analysis of actual samples collected at the Fukushima Daiichi NPS site

市川 真史*; 金子 昌章*; 駒 義和; 比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)で発生した固体廃棄物の処理・処分の検討を目的に、1号機PCV内の底から採取された堆積物について放射能分析により核種組成を取得した。炉内から採取した試料の核種組成データを取得したのは初めてであり、これらのデータを取得できたことにより、炉内の汚染物の起源の検討が可能となった。

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,5; 炉内汚染物の由来に関する推定方法

金子 昌章*; 市川 真史*; 比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)では従来の原子力発電所とは異なる、事故に由来した多種多様な廃棄物が発生している。1号機PCV内底部の滞留水中に存在する堆積物や、2号機TIP配管内の閉塞物は高い線量率を示した。これらの汚染状況や汚染由来を推定するため、化学分析等を行い、核種の由来を評価した。化学分析で得られる元素組成、核種組成から、汚染由来を推定する方法を検討する。汚染由来起源として評価基準元素, 核種(燃料: U-238、構造材: FeやCo-60、燃料被覆管: Zrなど)を想定し、計算値と分析値の比較から推定する方法について報告する。

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,6; 1及び2号機炉内汚染物に関する放射性核種の由来の推定

市川 真史*; 金子 昌章*; 比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所では従来の原子力発電所とは異なる、事故に由来した多種多様な廃棄物が発生している。1号機PCV内底部の滞留水中に存在する堆積物や、2号機TIP配管内の閉塞物は高い線量率を示した。これらの汚染状況や汚染由来を推定するため、放射化学分析等を行い、核種の由来を評価した。前報(5)で報告した手法に基づいた分析結果及び評価結果を報告するとともに、1号PCV堆積物と2号TIP配管内閉塞物を比較した結果を報告する。

口頭

福島第一原子力発電所において採取された放射性試料の分析,2; 多核種除去設備の使用済み活性炭吸着材の放射化学分析

二田 郁子; 比内 浩; 市毛 良明; 駒 義和; 柴田 淳広

no journal, , 

多核種除去設備(ALPS)は前処理設備と様々な性能の吸着材が充填された吸着塔から構成される。設備の稼働に伴い、前処理設備からはスラリーが、吸着塔からは使用済み吸着材が、水処理二次廃棄物として発生する。大量の汚染水を処理した吸着材は、放射性核種の蓄積や汚染水処理工程上流からの物質の混入が想定され、適切な処理・処分法の検討には使用済み吸着材の性状を把握する必要がある。原子力機構では、分析サンプルとして採取された各種吸着材を受け入れ、放射化学分析を実施している。本件では、使用済み活性炭吸着材の分析方法と結果を報告する。

口頭

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の$$alpha$$核種分析,1; 固形分に含まれる$$alpha$$核種の存在形態分析の概要

北辻 章浩; 大内 和希; 蓬田 匠; 岡 壽崇; 二田 郁子; 比内 浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の滞留水に含まれる$$alpha$$核種の存在形態を把握するため、微粒子状固形分をろ過法により粒子サイズことに分離し、粒径分級ごとの固形分に含まれるU, Pu等の$$alpha$$核種を定量するとともに、$$alpha$$トラック法及びSEM-EDXにより粒子状の$$alpha$$核種を探索した。$$alpha$$核種の大部分は10$$mu$$m以上の粗大粒子の分級フラクションに含まれ、トーラス室床部に沈殿している。一方、滞留水中には0.1$$mu$$m未満の微細粒子が存在し浮遊しているが、滞留水全体に対するこの分級のU及び$$alpha$$核種の割合は極わずかである。

口頭

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の$$alpha$$核種分析,3; $$alpha$$及び$$gamma$$線スペクトロメトリによる核種、ICP-AESによる元素組成の分析

二田 郁子; 比内 浩; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所の原子炉建屋滞留水に粒子状固形分(スラッジ)として含まれる$$alpha$$核種(Pu, Am及びCm)による汚染を把握するため、2号機トーラス室滞留水試料を孔径の異なるフィルター(10, 1, 0.1, 0.02$$mu$$m)で順にろ過し、ろ液(汚染水)及び各ろ過回収物の放射能分析ならびに元素分析を行った。$$alpha$$核種は孔径10$$mu$$mのフィルターで99%以上が固形分とともに回収され、それ以下の孔径のろ過回収物や汚染水には0.1%以下しか存在しなかった。また、スラッジを構成する元素はFeが主であり、Zn, Al、またSiであることがわかった。

口頭

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の$$alpha$$核種分析,5; 3号機滞留水中のPu, Amの存在状態の推定

二田 郁子; 比内 浩; 北脇 慎一; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所の3号機原子炉建屋主蒸気隔離弁室にて採取された固形分を含む滞留水について、孔径10, 1, 0.1, 0.02$$mu$$mのフィルタで順にろ過し、放射能分析を実施した。$$alpha$$核種のほとんどは孔径10$$mu$$mのフィルタ回収物から検出され、固形分に存在することが分かった。また、わずかに孔径0.02$$mu$$mのフィルタを通過するPu, Amを検出した。孔径0.02$$mu$$mのフィルタを通過するPu, Amについては、イオン交換樹脂と接触させる試験を行ったところ、いずれも陽イオン交換樹脂に吸着され、陰イオンにほとんど吸着されなかったことから、陽イオンであることが示された。滞留水の酸化還元電位、及びpHからPu, Amの存在しうる酸化状態としてAmはIII価、PuはIV価またはV価であると考え、さらに可能性のある化学形態の考察を行った。

口頭

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の$$alpha$$核種分析,8; Pu, Amのスラッジへの移行挙動

二田 郁子; 比内 浩; 北脇 慎一; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、原子炉建屋等の地下に汚染した水が滞留しており、$$alpha$$核種が検出されている。$$alpha$$核種の存在状態を把握することを目的に、1$$sim$$3号機原子炉建屋、及び、それらの滞留水が集約されるプロセス主建屋、高温焼却炉建屋にて採取された、固形分(スラッジ)を含む滞留水の分析を行った。滞留水を孔径10、1、0.1、0.02$$mu$$mのフィルタで順にろ過し、各分画についてPu、Amの分析を実施した。いずれの滞留水においても、スラッジのほとんどが10$$mu$$mフィルタで回収された。放射能分析から、Pu、Amについても99%以上が同フィルタ回収物から検出された。また、元素分析から、スラッジの主成分はFeであり、滞留水中のPuやAmは、建屋によらず、大部分がFeの粒子と存在することがわかった。PuやAmは、共沈や吸着により鉄化合物に収着し、スラッジへ移行していると考えられる。

口頭

原子炉建屋に滞留する汚染水中の放射性物質を明らかにする

二田 郁子

no journal, , 

原子炉建屋の汚染水を分析し、Pu等の$$alpha$$線放出核種による汚染状況についてデータを取得した。分析結果が新しい汚染水処理設備の設計や、建屋を解体して発生する廃棄物の処理・処分方法の検討に役立てられることを報告する。

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