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論文

Gasochromic property of dehydrogenation-catalyst loaded tungsten trioxide

箱田 照幸; 五十嵐 英寿*; 五十住 幸大*; 山本 春也; 有谷 博文*; 吉川 正人

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 74(2), p.200 - 204, 2013/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:16.73(Chemistry, Multidisciplinary)

水素の輸送・貯蔵媒体として期待されているシクロヘキサン等の有機ハイドライドに接触すると着色する光学検知材料として、脱水素触媒を担持した三酸化タングステン(WO$$_{3}$$)粉体の開発を進めてきた。光学検知材料の着色性能を決定する脱水素触媒とその担持量を得るため、脱水素触媒として白金(Pt),パラジウム、及びロジウムを、WO$$_{3}$$粉体に重量比で0.1, 0.5, 1.0wt%担持させた試料を作製し、5v%のシクロヘキサンに対する脱水素反応生成物の量や着色開始温度を比較した。その結果、Ptを担持させたWO$$_{3}$$粉体が、最も低い温度で脱水素反応が起こり着色した。また0.5wt%のPt担持量のときに最大の着色変化率が得られたことから、0.5wt%のPt担持量が適切であることを見いだした。この紛体を130$$^{circ}$$Cに加熱すると、爆発限界値以下(1.3v%)のシクロヘキサンに対しても十分な着色変化を示すことから、光学検知材料として十分な性能を有することがわかった。

論文

低エネルギー電子線を用いた白金ナノ粒子の生成と触媒反応への応用

五十住 幸大; 箱田 照幸; 山本 春也; 有谷 博文*; 吉川 正人

Radioisotopes, 61(6), p.289 - 296, 2012/06

触媒能を有する貴金属ナノ粒子の作製方法として、貴金属イオン水溶液の表面に高密度電子層を誘発する低エネルギー電子線を用いた放射線還元法の有効性を調べた。高線量率照射が実現できる55keVの電子線を用いて、酸化種の補足剤であるエタノールを含む0.5mMの白金(Pt)イオン水溶液10mLを照射し、Ptイオンの還元、Pt粒子の生成、得られた粒子の触媒能を調べた。その結果、電子線照射により水溶液表層でしか還元反応が進行しないにもかかわらず、水溶液全体でPtイオンの還元反応が進行し、一次粒子として2から5nmの白金ナノ粒子が生成することがわかった。このPtナノ粒子を三酸化タングステン粉体に担持させて1%水素に接触させると、青く変色してガスクロミック性能を示した。このことから、得られたPtナノ粒子には、水素を解離する触媒能があることが確かめられ、低エネルギー電子線によりPtイオン水溶液の表層に形成された高密度電子層を利用した放射線還元法が、水素解離能を有する5nm未満の白金ナノ粒子を再現性よく作製する技術として有効であることがわかった。

口頭

有機ハイドライドの脱水素触媒反応に関する研究

五十住 幸大; 鈴木 竜太*; 箱田 照幸; 吉川 正人; 有谷 博文*

no journal, , 

有機ハイドライドは水素を安全に運搬・貯蔵する物質として着目されているが、可燃性を有することから漏えいした有機ハイドライドの発火防止のための光学式センサー開発が求められている。現在、ガスクロミック材料であるWO$$_{3}$$薄膜に脱水素金属触媒を分散・固定(担持)したセンサー材料が試作されているが、WO$$_{3}$$基材は水素を吸蔵するため脱水素金属触媒上の脱水素反応メカニズムが必ずしも明らかとなっていなかった。そこで本研究では、ガスクロミック作用を有しないアルミナ,シリカ等の基材とWO$$_{3}$$基材に数種の脱水素金属触媒を担持して試料を作製し、シクロヘキサンに対する脱水素能の比較から脱水素反応メカニズムを調べた。その結果、Pt微粒子が最も低温で脱水素反応を引き起こす触媒金属であり、この脱水素反応によりシクロヘキサンからベンゼンと水素だけが生成することを明らかにした。またWO$$_{3}$$基材上のPt微粒子は125$$^{circ}$$C以上で熱凝集して表面積が減少し脱水素反応速度が減少することを見いだした。

口頭

脱水素触媒担持三酸化タングステンのシクロヘキサンに対する着色特性

五十嵐 英寿; 箱田 照幸; 五十住 幸大; 手塚 還*; 山本 春也; 吉川 正人

no journal, , 

水素を安全に輸送・貯蔵する媒体として期待されているシクロヘキサン等の有機ハイドライドを、光学的に検知できる材料の開発を進めている。本研究では、この検知材料の候補である数種の脱水素触媒を0.1-1wt%の重量比で担持した三酸化タングステン(WO$$_{3}$$)粉体について、シクロヘキサンに対する着色特性から、爆発下限値以下の濃度のシクロヘキサンを検知できる材料の作製及び動作条件を調べた。その結果、5%のシクロヘキサンに対する着色開始温度は、0.5wt%の担持量においてPt, Pd, Rhの場合でそれぞれ約100, 140, 150$$^{circ}$$Cであり、最低温で着色するPtが最適な脱水素触媒であることを見いだした。また、0.5wt%Pt担持WO$$_{3}$$を170$$^{circ}$$Cに加熱することにより、爆発限界値以下(1.3%)のシクロヘキサンを検知できることを見いだした。

口頭

低エネルギー電子線を用いた白金ナノ粒子の生成

五十住 幸大; 箱田 照幸; 山本 春也; 有谷 博文*; 吉川 正人

no journal, , 

触媒能を有する微細な貴金属粒子の作製方法の一つとしての低エネルギー電子線を用いる放射線還元法の有効性を求めるため、本研究では高線量率照射が実現できる低エネルギー電子線加速器を用いて、酸化種の補足剤であるエタノールを含む5mMの白金(Pt)イオン水溶液10mLを照射し、白金イオンの還元,粒子の生成,この粒子の触媒能について調べた。その結果、全線量でエタノール濃度が10vol%で白金微粒子の析出量が最も多くなった。それらの白金粒子は粒径サイズが2-5nmであり、一部は凝集して粗大化していることがわかった。この白金微粒子を三酸化タングステン(WO$$_{3}$$)粉体に担持させた試料に、1%水素を接触させると、青く変色してガスクロミック性能を示した。このことから、得られた白金微粒子には、水素解離能を有する触媒能があることが確かめられ、放射線還元法が触媒金属の微粒子形成技術として有効であることがわかった。

口頭

数十keV電子線を用いた白金ナノ粒子の生成及び触媒反応への応用

箱田 照幸; 五十住 幸大*; 山本 春也; 有谷 博文*; 吉川 正人

no journal, , 

触媒能を有する貴金属ナノ粒子の作製方法として、貴金属イオン水溶液の表面に高密度電子層を形成できる照射効果を持つ低エネルギー電子線を用いる放射線還元法の有効性を調べた。高線量率照射が実現できる数十keVの電子線を用いて、OHラジカルの捕捉剤であるエタノールを含む0.5mmol/Lの白金(Pt)イオン水溶液10mLを照射し、Ptイオンの還元、Pt粒子の生成を行うとともに、得られた粒子の触媒能を調べた。その結果、水溶液全体でPtイオンの還元反応が進行し、一次粒子として2から5nmの白金ナノ粒子が生成することがわかった。また、このPtナノ粒子には水素解離能及び酸素還元能があることを確認したことから、数十keVの電子線を用いた放射線還元法が、触媒作用を有する5nm未満の白金ナノ粒子を再現性よく作製する技術として有効であることがわかった。

口頭

数十keV電子線を用いた白金ナノ粒子の生成及び触媒反応への応用

箱田 照幸; 山本 春也; 吉川 正人; 五十住 幸大*; 有谷 博文*

no journal, , 

触媒能を有する貴金属ナノ粒子の作製方法として、貴金属イオン水溶液の表面に高密度電子層を形成できる照射効果を持つ低エネルギー電子線を用いる放射線還元法の有効性を調べた。高線量率照射が実現できる数十keVの電子線を用いて、OHラジカルの捕捉剤であるエタノールを含む0.5mmol/Lの白金(Pt)イオン水溶液10mLを照射し、Ptイオンの還元、Pt粒子の生成を行うとともに、得られた粒子の触媒能を調べた。その結果、水溶液全体でPtイオンの還元反応が進行し、一次粒子として2から5nmの白金ナノ粒子が生成することがわかった。また、このPtナノ粒子には水素解離能及び酸素還元能があることを確認したことから、数十keVの電子線を用いた放射線還元法が、触媒作用を有する5nm未満の白金ナノ粒子を再現性よく作製する技術として有効であることがわかった。

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