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論文

Synergistic effect of aluminum lactate and sodium molybdate on freshwater corrosion of carbon steel under irradiation

大谷 恭平; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣

Corrosion, 79(11), p.1277 - 1286, 2023/11

A novel corrosion inhibitor of carbon steel in fresh water using Al lactate was proposed and its corrosion-inhibition mechanism was investigated. 0.75 mM Al lactate and 0.25 mM sodium molybdate were the most inhibitive to the corrosion of carbon steel in 3 mM NaCl. Al$$^{3+}$$ and MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$ in solution formed the metal cation layer on carbon steel with few defects, and the layer did not contain Fe. The metal cation layer on carbon steel inhibited both the cathodic oxygen reduction reaction and anodic iron dissolving reaction and thus enhances the corrosion protection of carbon steel in fresh water.

論文

Sodium diffusion in hard carbon studied by small- and wide-angle neutron scattering and muon spin relaxation

大石 一城*; 五十嵐 大輔*; 多々良 涼一*; 河村 幸彦*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*; 梅垣 いづみ*; 西村 昇一郎*; 幸田 章宏*; 駒場 慎一*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012048_1 - 012048_5, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.2(Physics, Applied)

Hard carbon is the most common anode material for Na-ion battery. The structure of the hard carbon and the dynamics of Na-ion in hard carbon were studied with small- and wide- angle neutron scattering and muon spin relaxation technique. The neutron scattering revealed the increase of interlayer distance between graphenes and decrease of the size of nanopores with increasing sodium intercalation in hard carbon. The muon spin relaxation revealed that a systematic increase in the field fluctuation rate with increasing temperature evidenced a thermally activated sodium diffusion. Assuming the two-dimensional diffusion of Na-ion in the graphene layers, the self-diffusion coefficient of Na-ion was estimated to be 2.6$$times$$10$$^{-11}$$ cm$$^{2}$$/s at 310 K, with a thermal activation energy of 39(7) meV.

論文

第一原理計算を用いた金属表面腐食機構解明へのアプローチ

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*

防錆管理, 66(4), p.141 - 145, 2022/04

金属腐食は原子スケールにおける電気化学反応を基とする材料劣化現象である。本報では、第一原理計算を用いた金属表面における様々な物性値取得方法を説明する。また第一原理計算を金属腐食研究に応用した例として、金属表面への水素吸着が電位変化に及ぼす影響と水溶液中カチオン原子が金属の耐食性に及ぼす影響について報告する。

論文

Bayesian sparse modeling of extended X-ray absorption fine structure to determine interstitial oxygen positions in yttrium oxyhydride epitaxial thin film

熊添 博之*; 五十嵐 康彦*; Iesari, F.*; 清水 亮太*; 小松 遊矢*; 一杉 太郎*; 松村 大樹; 齋藤 寛之*; 岩満 一功*; 岡島 敏浩*; et al.

AIP Advances (Internet), 11(12), p.125013_1 - 125013_5, 2021/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.86(Nanoscience & Nanotechnology)

This letter presents a Bayesian sparse modeling method to analyze extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) data with basis functions built on two-body signals. This method allows us to evaluate regression coefficients proportional to the radial distribution functions of the respective elements and their errors and is very effective for analysis of EXAFS with weak absorption intensity and severe signal-to-noise ratio. As an application example, we used it to analyze EXAFS of an yttrium oxyhydride (YO$$_{x}$$H$$_{y}$$) epitaxial thin film. This EXAFS data shows weak absorption intensity due to the small amount of X-ray absorption in the thin film sample. However, this approach revealed that the radial distance ratio of the second neighbor yttrium to the first neighbor oxygen coincides with that of a tetrahedral configuration. This result demonstrates that the interstitial oxygen position is tetrahedral in the YO$$_{x}$$H$$_{y}$$ thin film.

論文

Study on the free corrosion potential at an interface between an Al electrode and an acidic aqueous NaCl solution through density functional theory combined with the reference interaction site model

狩野 恒一*; 萩原 聡*; 五十嵐 誉廣; 大谷 実*

Electrochimica Acta, 377, p.138121_1 - 138121_10, 2021/05

AA2020-0599.pdf:0.95MB

 被引用回数:17 パーセンタイル:71.29(Electrochemistry)

参照相互作用サイトモデル+密度汎関数理論(ESM-RISM-DFT)を用いて、酸性条件下でのAl電極/NaCl水溶液界面での腐食電位の解析を行った。カソードおよびアノード反応の電極電位を電子化学ポテンシャルを変数とするグランドポテンシャルから取得し、ターフェル外挿法を使用して腐食電位を取得した。腐食電位の結果は、実験データと一致した。溶液のpHを制御することにより得られた腐食電位のpH依存性は、実験結果とよく一致した。ESM-RISM-DFTによって酸性溶液の環境への影響が適切に表現され、腐食電位が正確に決定された。ESM-RISM-DFTを用いることで、さまざまな反応の腐食電位が計算できることが示唆される。

論文

Hydrogen absorption mechanism into iron in aqueous solution including metal cations by laser ablation tests and first-principles calculations

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 加藤 千明; 坂入 正敏*; 富樫 侑介*; 馬場 和彦*; 高木 周作*

ISIJ International, 61(4), p.1085 - 1090, 2021/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.06(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

水溶液中の金属カチオン(Zn$$^{2+}$$, Mg$$^{2+}$$, Na$$^{+}$$)が鉄への水素透過に及ぼす影響を明らかにするために、鉄表面からの水素透過量をレーザーアブレーションを用いた電気化学試験により測定した。また、金属カチオンによる水素透過の基本的なメカニズムを得るために、第一原理計算を使用して金属カチオンの吸着ポテンシャルと鉄表面周辺の電子状態を取得した。実験解析から、溶液中のZn$$^{2+}$$によって鉄表面の陽極反応が抑制されることがわかった。また量子解析から、ZnイオンはNa, Mgイオンよりも鉄表面に強く結合することがわかった。これより、鉄の溶解反応はZn層の形成により抑制され鉄への水素透過の抑制につながることが示唆された。

論文

A Project focusing on the contamination mechanism of concrete after the accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山田 一夫*; 丸山 一平*; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 粟飯原 はるか; 富田 さゆり*; Kiran, R.*; 大澤 紀久*; 柴田 淳広; 渋谷 和俊*; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposia 2021 (WM2021) (CD-ROM), 10 Pages, 2021/03

To properly decommission the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the contamination levels and mechanisms for the concrete structures must be assessed. In this review, we outline the results of this study and present the objectives of a future study called "Quantitative Evaluation of Contamination in Reinforced Concrete Members of Fukushima Daiichi NPP Buildings Considering the Actual Environment Histories for Legitimate Treatments", which will run from October 2020 to March 2023. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption of Cs and Sr and their penetration depths. Additionally, the studies showed that $$alpha$$-nuclides precipitated on the surface of the samples because of the high pH of concrete. A reaction transfer model was developed to further assess the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the FDNPP materials and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. The water suction by dried concrete was evaluated with the consideration of the structure change of cement hydrates by X-ray CR and $$^{1}$$H-NMR relaxometry. In the new project, the studies will also include concrete cracks for more realistic contamination estimations.

論文

Role of advection in atmospheric ammonia; A Case study at a Japanese lake basin influenced by agricultural ammonia sources

久保田 智大; 黒田 久雄*; 渡邊 未来*; 高橋 晃子*; 中里 亮治*; 樽井 美香*; 松本 俊一*; 中川 圭太*; 沼田 康子*; 大内 孝雄*; et al.

Atmospheric Environment, 243, p.117856_1 - 117856_9, 2020/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.82(Environmental Sciences)

大気アンモニア(NH$$_{3}$$)の乾性沈着は水圏生態系への窒素負荷経路の1つである。アジア諸国におけるNH$$_{3}$$の最大の排出源の一つである農業・畜産は、NH$$_{3}$$濃度の空間的及び季節的変動を引き起こし、乾性及び湿性沈着により湖沼流域へ影響を与えることが知られている。しかし、観測ネットワークの不足から、流域スケールでのNH$$_{3}$$濃度の空間分布はよく知られていない。本稿では、農業・畜産が盛んな流域(霞ヶ浦流域)でのNH$$_{3}$$濃度の空間的及び季節的変動の支配的要因を明らかにすることを目的とした。観測は2018年10月10日から2020年1月14日まで、合計36地点で行った。観測期間中の平均NH$$_{3}$$濃度は、農用地,湖,住宅地,森林の順に高かった。畜舎近傍で観測されたNH$$_{3}$$濃度は夏季より冬季の方が高く、気温に依存する揮発プロセスに基づくNH$$_{3}$$排出量の季節変化と異なった。農用地や湖のNH$$_{3}$$濃度と気象要素との比較から、排出源からのNH$$_{3}$$の移流の季節変化の重要性が示唆された。湖上のNH$$_{3}$$の乾性沈着量を推定したところ、全窒素の湿性沈着量を上回る可能性がある。湖への乾性沈着は植物プランクトンの増殖プロセスに関連することが知られており、水圏生態系の管理を行う上でNH$$_{3}$$の移流を考慮するべきである。

論文

Validation of analysis models on relocation behavior of molten core materials in sodium-cooled fast reactors based on the melt discharge experiment

五十嵐 魁*; 大貫 涼二*; 堺 公明*; 加藤 慎也; 松場 賢一; 神山 健司

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

In order to improve the safety of nuclear power plants, it is necessary to make sure measures against their severe accidents. Especially, in the case of a sodium-cooled fast reactor (SFR), there is a possibility of significant energy release due to formation of a large-scale molten fuel pool accompanied by re-criticality in the event of a core disruptive accident (CDA). It is important to ensure in-vessel retention that keeps and confines damaged core material in the reactor vessel even if the CDA occurs. CDA scenario initiated by Unprotected Loss Of Flow (ULOF), which is a typical cause of core damage, is generally categorized into four phases according to the progression of core-disruptive status, which are the initiating, early-discharge, material-relocation and heat-removal phases for the latest design in Japan. During the material-relocation phase, the molten core material flows down mainly through the control rod guide tube and is discharged into the inlet coolant plenum below the bottom of the core. The discharged molten core material collides with the bottom plate of the inlet plenum. Clarification of the accumulation behavior of molten core material with such a collision on the bottom plate is important to reduce uncertainties in the safety assessment of CDA. In present study, in order to make clear behavior of core melt materials during the CDAs of SFRs, analysis was conducted using the SIMMER-III code for a melt discharge simulation experiment in which low-melting-point alloy was discharged into a shallow water pool. This report shows the validation results for the melt behavior by comparing with the experimental data.

論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:65 パーセンタイル:70.02(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Analysis of two forms of radioactive particles emitted during the early stages of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 笹 公和*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 箕輪 はるか*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 小野 貴大*; 足立 光司*; et al.

Geochemical Journal, 52(2), p.137 - 143, 2018/00

 被引用回数:68 パーセンタイル:97.15(Geochemistry & Geophysics)

Two types of radioactive particles have been isolated from environmental samples collected at various distances from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. "Type A" particles are 2-10 $$mu$$m in diameter and display characteristic Cs X-ray emissions when analysed by energy-dispersive X-ray spectrometry (EDS). "Type B" particles are considerably larger, up to 400 $$mu$$m in diameter, with Cs concentrations too low to be detectable by EDS. These larger particles were isolated from the region to the north of the nuclear reactor site, which was contaminated on March 12, 2011. The specific activity of Type B particles is much lower than Type A, and the mean $$^{134}$$Cs$$/^{137}$$Cs ratios are $$sim$$0.93 and 1.04, respectively. The Type B ratio indicates power station Unit 1 as the source, implying that these larger radioactive particles were discharged on March 12. This study found that different type of radioactive particle was released not only on March 15 but also on March 12.

論文

Non-aqueous selective synthesis of orthosilicic acid and its oligomers

五十嵐 正安*; 松本 朋浩*; 八木橋 不二夫*; 山下 浩*; 大原 高志; 花島 隆泰*; 中尾 朗子*; 茂吉 武人*; 佐藤 一彦*; 島田 茂*

Nature Communications (Internet), 8, p.140_1 - 140_8, 2017/07

 被引用回数:25 パーセンタイル:64.07(Multidisciplinary Sciences)

Orthosilicic acid (Si(OH)$$_{4}$$) and its small condensation compounds are among the most important silicon compounds but have never been isolated, despite the long history of intense research due to their instability. These compounds would be highly useful building blocks for advanced materials if they become available at high purity. We developed a simple procedure to selectively synthesize orthosilicic acid, its dimer, cyclic trimer, and tetramer, as well as appropriate conditions to stabilize these species, in organic solvents. Isolation of orthosilicic acid, the dimer and the cyclic tetramer as hydrogen-bonded crystals with tetrabutylammonium halides and of the cyclic trimer as solvent-containing crystals was achieved. The solid-state structures of these compounds were unambiguously clarified by single crystal X-ray diffraction analysis and also by neutron diffraction study for orthosilicic acid. Based on these results, we also succeeded in developing a more practical synthetic procedure for high concentrations of stable orthosilicic acid stably in organic solvents via a simple hydrolysis of tetraalkoxysilanes.

論文

福島第一原子力発電所事故により1号機から放出された放射性粒子の放射光マイクロビームX線分析を用いる化学性状の解明

小野 貴大*; 飯澤 勇信*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 寺田 靖子*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

分析化学, 66(4), p.251 - 261, 2017/04

 被引用回数:32 パーセンタイル:79.03(Chemistry, Analytical)

2011年3月の福島第一原子力発電所事故により、1号機由来の放射性物質が飛来したと考えられる原子力発電所北西地域の土壌から、強放射性の粒子を7点分離した。分離された粒子は100um前後の大きさで歪な形状のものが多く、2号機から放出されたとされる直径数umの球形粒子(Csボール)とは明らかに異なる物理性状を有していた。これらの粒子に対して、大型放射光施設SPring-8において放射光マイクロビームX線を用いた蛍光X線分析、X線吸収端近傍構造分析、X線回折分析を非破壊で適用し、詳細な化学性状を解明した。1号機由来の粒子はCsボールに比べて含有する重金属の種類に富み、特にSrやBaといった還元雰囲気で揮発性が高くなる元素が特徴的に検出され、粒子内で明確な元素の不均一性が見られた。粒子本体はCsボールと同様にケイ酸塩ガラスであったが、Feなど一部の金属元素が濃集した数um程度の結晶性物質を含有していた。これらの粒子は3月12$$sim$$13日に大気中に放出されたものであると考えられ、核燃料と格納容器との熔融がかなり早い段階で進行していたことが示唆された。さらに放出源の推定において、放射性物質自体の化学組成情報が放射能比に代わる新たな指標となることが実証された。

論文

Gasochromic property of dehydrogenation-catalyst loaded tungsten trioxide

箱田 照幸; 五十嵐 英寿*; 五十住 幸大*; 山本 春也; 有谷 博文*; 吉川 正人

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 74(2), p.200 - 204, 2013/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:16.73(Chemistry, Multidisciplinary)

水素の輸送・貯蔵媒体として期待されているシクロヘキサン等の有機ハイドライドに接触すると着色する光学検知材料として、脱水素触媒を担持した三酸化タングステン(WO$$_{3}$$)粉体の開発を進めてきた。光学検知材料の着色性能を決定する脱水素触媒とその担持量を得るため、脱水素触媒として白金(Pt),パラジウム、及びロジウムを、WO$$_{3}$$粉体に重量比で0.1, 0.5, 1.0wt%担持させた試料を作製し、5v%のシクロヘキサンに対する脱水素反応生成物の量や着色開始温度を比較した。その結果、Ptを担持させたWO$$_{3}$$粉体が、最も低い温度で脱水素反応が起こり着色した。また0.5wt%のPt担持量のときに最大の着色変化率が得られたことから、0.5wt%のPt担持量が適切であることを見いだした。この紛体を130$$^{circ}$$Cに加熱すると、爆発限界値以下(1.3v%)のシクロヘキサンに対しても十分な着色変化を示すことから、光学検知材料として十分な性能を有することがわかった。

論文

Construction of a newly designed small-size mass spectrometer for helium isotope analysis; Toward the continuous monitoring of $$^{3}$$He/$$^{4}$$He ratios in natural fluids

馬上 謙一*; 角野 浩史*; 豊田 岐聡*; 岡崎 隆司*; 大澤 崇人; 石原 盛男*; 交久瀬 五雄*; 野津 憲治*; 五十嵐 丈二*; 長尾 敬介*

Mass Spectrometry (Internet), 1(2), p.A0009_1 - A0009_10, 2012/11

新規にヘリウム同位体比の測定のためのセクター型質量分析計を開発した。これはさまざまな地球化学試料、たとえば地下水や温泉ガス等に応用できる。質量分解能は約490で、これは$$^{3}$$He$$^{+}$$とHD$$^{+}$$などを十分に分解できる性能である。$$^{3}$$Heで3000000原子を検出できる高い感度を持つ。長期安定性テストでも約3%の再現性と5%以下の不確かさを示した。同位体比の確度においては既存の質量分析計と良い一致を示した。

論文

北海道幌延地区における地下水中の有機酸のメタン生成微生物の基質としての可能性

玉村 修司*; 遠藤 亮*; 清水 了*; 岩月 輝希; 天野 由記; 大味 泰*; 五十嵐 敏文*

Journal of MMIJ, 128(10,11), p.570 - 575, 2012/10

北海道幌延地区の第四系と新第三系の声問層を帯水層とする地下水中で、微生物の競争排除則とメタン生成反応の非平衡度に基づき、ギ酸及び酢酸がメタン生成微生物の基質となっている可能性を評価した。微生物の競争排除則では、声問層を帯水層とする地下水中で酢酸が基質となっている可能性が示唆され、非平衡度による評価では、還元的なすべての地下水中で、両有機酸が基質となっている可能性が示唆された。これらのことから、還元的な環境では両有機酸がメタン生成微生物の基質となっていること、特に新第三系声問層を帯水層とする地下水中では、酢酸濃度は微生物の競争排除則により規定されている可能性が指摘された。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:69.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

オートラジオグラフィーを用いた福島第一原子力発電所起源の放射性降下物の局所的な分布解析

坂本 文徳; 大貫 敏彦; 香西 直文; 五十嵐 翔祐*; 山崎 信哉; 吉田 善行; 田中 俊一*

日本原子力学会和文論文誌, 11(1), p.1 - 7, 2012/01

福島県内で採取した植物,土壌などをオートラジオグラフィ解析を行い、樹木については事故以前に生育した葉や枝にほとんどの放射性Csが存在すること、及び地表植物では根部ではなく茎と葉にほとんどの放射性Csが分布していることを明らかにした。これらの結果は、樹木や植物が放射性Csの移行を遅延する働きが顕著であったことを示している。

論文

Beam monitor deformation by Tohoku Earthquake and its recovery project

三浦 昭彦; 長谷川 和男; 小栗 英知; 大内 伸夫; 五十嵐 前衛*; 宮尾 智章*; 池上 雅紀*

Proceedings of 2nd International Particle Accelerator Conference (IPAC 2011) (Internet), p.2328 - 2330, 2011/09

2011年3月11日東日本大震災が発生し、J-PARC加速器にも大きな被害をもたらした。J-PARCリニアックのビーム運転に必要なビームモニタについては、真空リークが発生するなどの被害が発生した。本稿では、震災により発生した被害の状況の詳細及び、これらの復興作業の状況について報告する。

論文

Beam loss detected by scintillation monitor

三浦 昭彦; 丸田 朋史; 佐甲 博之; 長谷川 和男; 大内 伸夫; 五十嵐 前衛*; 宮尾 智章*; 池上 雅紀*

Proceedings of 2nd International Particle Accelerator Conference (IPAC 2011) (Internet), p.1257 - 1259, 2011/09

J-PARCリニアックのビームロスの測定には、Arガスを封入した比例計数管が採用されているが、加速空洞の近傍ではRFに起因するX線が発生し、これによるノイズが小さなビームロス検出を阻害している。このため、X線のノイズを低減し、より正確にビームロスを測定するシステムの検討を開始した。この結果、高エネルギーの部分ではX線のノイズに影響を受けないビームロスの検出に成功した。同時に高い時間分解能を示すことから他のモニタリングにも使用できる可能性が示された。また、低エネルギーの部位においても同様に、X線のノイズに影響が少ないビームロスの検出に成功した。

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