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論文

Mesoporous silica based novel conjugate adsorbent for efficient selenium(IV) detection and removal from water

Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; 井原 敏博*; 矢板 毅

Microporous and Mesoporous Materials, 197, p.331 - 338, 2014/10

 被引用回数:182 パーセンタイル:99.23(Chemistry, Applied)

Selenium is a very toxic element that at low concentration can affect human beings and living organisms. In this study, the ligand immobilized conjugate adsorbent was developed and selenium (Se(IV)) detection and removal from water were investigated. The conjugate adsorbent was successfully prepared by direct immobilization of organic ligand onto mesoporous inorganic silica. This technique achieved residual Se(IV) concentration less than 10 ppb, which is acceptable by water quality regulations. Therefore, the solid design adsorbent is efficient and cost-effective for selective Se(IV) detection and removal from water.

口頭

スルホン酸とアミノメチルホスホン酸を有する二官能性キレート繊維の亜鉛イオン吸着特性

柴田 良和*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男

no journal, , 

クロロメチルスチレンをグラフトしたポリオレフィン繊維にスルホン酸とアミノメチルホスホン酸基を導入して得た二官能性キレート繊維(FNPS,酸容量5.97meq/g)のZn(II)吸着特性をカラム法で評価した。pH2に調整した 0.01M硝酸亜鉛水溶液の50-60Bed Volumes(BV)を、空間速度(SV)50, 100, 200並びに1000/hでカラムに通液して、Zn(II)の漏出挙動を評価した。いずれの通液速度においても、5%漏出点は13-15BVでほぼ一定であり、50BVで吸着平衡に到達した。5%漏出容量は0.73-0.88mmol/gであり、平衡吸着量は1.05-1.19mmol/gであった。漏出曲線の形状が通液速度に依存しないことから、FNPSがZn(II)を極めて迅速に吸着することがわかった。吸着された Zn(II)は1M塩酸で定量的に溶離され、FNPSの反復使用も可能であった。

口頭

スルホン酸とイミノ二酢酸を有する二官能性キレート繊維の金属イオン吸脱着特性

森岡 佑介*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男

no journal, , 

イミノ二酢酸を官能基とするキレート繊維(FCSI)は微酸性(pH5$$sim$$6)溶液からPb(II)などの2価金属イオンを極めて迅速に吸着するが、Fe(III)など水酸化物沈殿を形成しやすい3価金属イオンは有効に吸着できない。本研究ではイミノ二酢酸基と強酸性基であるスルホン酸を導入した二官能性繊維(FCSIS)によるFe(III)などに対する吸着挙動を検討した。FCSIとFCSISを充填したカラムにpH1.5に調整した0.001M Fe(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$溶液を通液しFe(III)の吸着挙動の差異について検討した。FCSIカラムに空間速度(SV)50h$$^{-1}$$でFe(III)溶液を通液した場合、通液直後からFe(III)が漏出し、Fe(III)はほとんど吸着されなかった。これに対し、FCSIS充填カラムでは空間速度(SV)200h$$^{-1}$$においても良好なFe(III)の吸着挙動を示した。これは、FCSISにおいてはスルホン酸が強酸性領域で解離するためにその負電荷間の反発によりグラフト鎖が伸長するため、Fe(III)の繊維内拡散が容易になるとともにイミノ二酢酸基との錯形成においても立体障害が減少するためと考えられる。

口頭

水酸基とイミノ二酢酸を有するキレート繊維の金属イオン分離への応用

池上 文*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男

no journal, , 

高速イオン吸着性のキレート繊維を得る目的でビニルベンジルグリシジルエーテルをグラフト重合した繊維(FGE)からイミノ二酢酸型キレート繊維(FGE)を合成し、カラム法により金属イオンの吸着挙動を評価した。FGEI充填カラムに20.7, 10, 5及び2.5ppmのPb(II)水溶液をSV500h$$^{-1}$$で通液したとき、供給液濃度を低くするほど5%漏出点は大きい値となり、濃度が低い溶液ほど5%漏出点に達するまでに大量の溶液を通液することが可能になった。また、1ppmのPb(II)水溶液をSV1000h$$^{-1}$$という高速で通液したところ、5%漏出点はさらに大きくなり、より多くの溶液を通液することができることがわかった。次に、Ca(II), Mg(II)が20ppm及び200ppmの濃度で共存する1ppmのPb(II)水溶液をSV1000h$$^{-1}$$で通液した場合でもPb(II)を選択的に吸着することができた。以上の結果から、FGEIは低濃度の有害金属イオンであるPb(II)で汚染された大量の排水を高速で浄化処理するのに有効である。

口頭

ホウ酸基を有する繊維状ポリオール吸着剤のキシロース吸脱着挙動の評価

壹岐 彩香*; 石崎 隼郎*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 城 昭典*; 植木 悠二; 瀬古 典明

no journal, , 

非食用木質バイオマスを原料とするバイオエタノール製造において、酵母により分解されないキシロース等の五炭糖類が残糖として大量に発生する。現在、キシロース分解酵母の開発が行われているものの、キシロースは比較的高価な糖であるため、分解してエタノールにするよりも回収するほうがコスト的に有利となる。そこで本研究では、発酵モロミ中に残存するキシロースを回収可能な吸着剤の開発を試みた。その結果、電子線前照射液相グラフト重合法により、ポリエチレン製不織布にフェニルボロン酸基、及び、親水性官能基を導入することにより新規キシロース吸着剤を作製することに成功した。本吸着剤の吸着特性を評価したところ、吸着剤中のフェニルボロン酸基含有量だけでなく、親水性官能基の含有量、及び、種類もキシロース吸着性能に大きな影響を与えることを見いだした。さらに、親水性官能基の効果に関して詳細に検討したところ、より分子量の小さな親水性官能基を導入する方が吸着剤単位重量あたりのキシロース吸着量を増大させることが可能であることがわかった。

口頭

硝酸イオン選択性陰イオン交換繊維を用いた硝酸イオンの高速除去

金丸 亮太*; 中當 寛*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 城 昭典*; 瀬古 典明

no journal, , 

公共用水域の富栄養化による水質汚染防止、及び、メトヘモグロビン血症などの人体への健康被害を予防する観点から、産業排水,生活排水、及び、飲料用地下水などから効率よく硝酸イオンを除去する技術の開発が望まれている。本研究では、硝酸イオンに対して高い選択性を有するトリアミルアミン基を有する強塩基性陰イオン交換繊維(FTAA)を作製するとともに、作製したFTAAの硝酸イオン吸着特性をカラム法により評価した。目的とするFTAAは、クロロメチルスチレンを用いた電子線前照射液相グラフト重合、及び、それに続くアミン化処理により作製した。FTAA充填カラム(乾燥重量: 15.1g, 湿潤体積: 72.6mL)に模擬地下水(硝酸イオン: 0.6mM)を空間速度500h$$^{-1}$$で通液したところ、高流速条件下でも効率的、かつ、選択的に硝酸イオンを吸着可能であることが分かった。本試験における硝酸イオンの5%破過容量、及び、総吸着量はそれぞれ0.702mmol/g-繊維、及び、1.09mmol/g-繊維となった。また、FTAAに吸着した硝酸イオンの溶離回収試験を0.2M NaCl水溶液を用いて実施したところ、硝酸イオン全溶離量は1.10mmol/g-繊維となり、回収率はほぼ100%となった。この結果から、本繊維は繰り返し使用可能であることもわかった。

口頭

シス型ジオール吸着性繊維の合成とキシロース吸着性能の評価

壹岐 彩香*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 植木 悠二; 瀬古 典明

no journal, , 

木材、藁などの植物細胞中に存在するキシロースは、糖尿病患者用甘味料(ブドウ糖代替品)あるいはキシリトール前駆体として、製薬、食品加工等の分野において幅広く利用されている。キシロースは、ホウ酸と選択的に環状エステルを形成するため、ホウ酸を不溶性高分子基体に固定化できれば、キシロースを回収可能な吸着剤を得られるものと期待される。そこで本研究では、放射線グラフト重合法によりホウ酸固定型キシロース吸着繊維の合成を試みた。キシロース吸着繊維は、ポリオレフィン繊維に4-ビニルフェニルボロン酸(VPBA)とメタクリル酸グリシジル(GMA)を共グラフトさせた後、GMAグラフト鎖をスルホン化することにより得た。共グラフト重合反応工程において、モノマー溶液中に含まれるGMA濃度の増加とともにグラフト率は上昇した。しかし、GMA比率が増加するにつれ、GMAのグラフト重合反応のみが優先的に進行し、VPBAのグラフト重合反応が抑制されることを見出した。本実験における最適なモノマー組成は、VPBA:GMA=40:60(mol%)であり、この際のグラフト率は375%、ホウ素含有量は1.712mmol-B/g、キシロース吸着容量は0.1728mmol/gとなった。また、キシロース吸着容量とホウ素含有量との間には正の相関関係があり、ホウ素含有量の10分の1が実際のキシロース吸着容量に対応することを見出した。

口頭

硝酸イオン選択性繊維の合成と硝酸イオン吸脱着挙動の検討

佐々木 昇司*; 金丸 亮太*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 瀬古 典明

no journal, , 

公共用水域の富栄養化による水質汚染防止、及び、メトヘモグロビン血症などの人体への健康被害を予防する観点から、産業排水,生活排水、及び、飲料用地下水から効率よく硝酸イオンを除去する技術の開発が望まれている。本研究では、硝酸イオンに高い選択性を有する強塩基性イオン交換繊維の開発、並びに、硝酸イオンの吸脱着挙動を詳細に検討した。目的のイオン交換繊維は、ポリオレフィン繊維へのクロロメチルスチレンのグラフト重合、及び、アミノ化処理により作製した。トリアリルアミン型繊維を用いて硝酸イオンの吸着/溶離試験を検討した結果、一般的な水処理速度の15倍の処理速度でも、効率的に硝酸イオンを吸脱着することが可能であり、硝酸イオン吸着量は0.68mmol-NO$$_{3}$$$$^{-}$$/gであった。また、処理速度にかかわらず、繊維体積の70倍の0.2M NaClを通液することにより吸着した硝酸イオンを100%溶離することが可能であることが分かった。さらに、硝酸イオンの吸着量に及ぼすアンモニウム基のアルキル鎖長の影響について検討した結果、アルキル鎖長が「n=4」のトリブチルアミンを用いた場合、吸着量が最大(0.828mmol-NO$$_{3}$$$$^{-}$$/g)となることを見出した。

口頭

硝酸イオンの選択的吸着を目的とした陰イオン交換繊維の合成と評価

金丸 亮太*; 佐々木 昇司*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 瀬古 典明

no journal, , 

生活廃水や工業廃水に含まれる硝酸イオンは、河川や湖沼の富栄養化や環境汚染の原因物質であり、分離除去することが望まれている。しかし、これまでの吸着剤は、吸着容量が低い、処理速度が遅い等の問題があり、硝酸イオンを選択的かつ高速に処理可能な新規吸着剤の開発が望まれている。本研究では、高速処理条件下においても硝酸イオンに高い選択性を有する強塩基性陰イオン交換繊維の開発を試みた。その結果、グラフト重合反応により、クロロメチルスチレンをポリオレフィン繊維に導入した後、トリアリルアミンを用いてアミノ化処理することにより、目的とする硝酸イオンに高い選択性を有するイオン交換繊維を作製することに成功した。本繊維は、一般的な水処理速度の150倍の高速処理条件下においても効率的に硝酸イオンを吸着除去することが可能であった。加えて、水道水の水質基準値の1.4倍の硝酸イオンを含む水(硝酸イオン濃度: 1mM)を用いて、カラム吸着試験法により性能評価を行った結果、約7分で繊維体積の185倍の水を処理することが可能でる知見が得られた。

口頭

アルキルベンジルアンモニウム基を有する陰イオン交換繊維を用いた硝酸イオンの選択的吸着特性の評価

伊関 崇志*; 金丸 亮太*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 植木 悠二; 瀬古 典明

no journal, , 

硝酸イオンによる水質汚染は、公共用水域の富栄養化やメトヘモグロビン血症などの健康被害の原因となるため、地下水からの効率的な硝酸イオン除去法の開発が望まれている。我々は、これまでにトリアミルベンジルアンモニウム基が硝酸イオンに対して高い選択性を有することを見出している。本研究では、硝酸イオン吸着特性に及ぼすトリアリルベンジルアンモニウム基のアルキル鎖の影響を調査した。また、カラム通液法により、硫酸イオン共存下における硝酸イオンの動的吸着特性評価を実施した。その結果、アルキル鎖の炭素数が「5」となるトリペンチルベンジルアンモニウム基が最も高い硝酸イオン吸着性能を示した。トリペンチルベンジルアンモニウム型イオン交換繊維を充填したカラムに、0.49mM硝酸イオン、及び、0.25mM硫酸イオンから成る試料水溶液を空間速度1000h$$^{-1}$$で通液したところ、硫酸イオンの方が早く漏出し、硝酸イオンが選択的に吸着されることが分かった。本試験における硝酸イオンの5%破過点は322mL-試料水溶液/mL-繊維となり、この際の5%破過容量、及び、総吸着量はそれぞれ0.522mmol/g-繊維、及び、1.13mmol/g-繊維となった。

口頭

硝酸イオン選択性陰イオン交換繊維の合成と性能評価

佐々木 昇司*; 金丸 亮太*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 瀬古 典明

no journal, , 

水質汚染防止や人体への健康被害を予防する観点から、産業排水、生活排水及び飲料用地下水などから効率よく硝酸イオンを除去する技術の開発が望まれている。本研究では硝酸イオンに高い選択性を有する強塩基性陰イオン交換繊維(FTAA)の合成を試みるとともに、カラム通液試験によりFTAAの硝酸イオン吸着特性を評価した。目的とするFTAAは、クロロメチルスチレンを用いた電子線前照射液相グラフト重合、及び、それに続くトリアミルアミンによるアミン化処理により作製した。FTAA充填カラム(乾燥重量: 15.1g、湿潤体積: 72.6mL)に模擬地下水(硝酸イオン: 0.6mM)を空間速度500h$$^{-1}$$で通液したところ、高流速条件下でも効率的に硝酸イオンを吸着することができ、この際の硝酸イオン吸着量は0.74mmol/g-繊維となった。また、FTAAに吸着した硝酸イオンの溶離回収試験を0.2M NaCl水溶液により実施したところ、通液速度に関係なく、FTAA体積の70倍量の溶離液を通液すれば、100%の硝酸イオンを回収可能であることが分かった。この結果から、本イオン交換繊維は、短時間で硝酸イオンが回収できること、並びに、繰り返し使用が可能であること分かった。

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