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報告書

硝酸による再処理溶媒の急激熱分解の反応特性及び反応機構(受託研究)

宮田定次郎*; 高田準一; 井田正明*; 中吉直隆*; 小池忠雄; 塚本導雄; 渡邊浩二*; 西尾軍治*

JAERI-Tech 2000-035, p.64 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-035.pdf:3.17MB

硝酸によるピューレックス溶媒(TBP,n-ドデカン)の熱分解の反応特性及び反応機構を明らかにするため、示差走査熱量計(DSC)、加速速度熱量計(ARC)等の熱分析装置並びにガスクロマトグラフ(GS)及びガスクロマトグラフ/質量分析計(GC/MS)等の分析装置による各種検討を行った。その結果、ステンレス製の密封セルを用いた硝酸配位の30%TBP/70%ドデカン混合溶媒のDSC測定では、約170 $^{circ}C$ と約320 $^{circ}C$ に極大となる発熱ピークが得られ、前者は硝酸と溶媒及びTBPの脱アルキル化により生成した硝酸ブチルとの反応におもに起因し、後者は硝酸とドデカンとの反応により生成したニトロドデカン自身の熱分解に起因することなどを明らかにするとともに、ARCによる検討では、硝酸とTBPとの反応及び硝酸n-ブチル自身の熱分解の活性化エネルギーがそれぞれ123.2及び152.5kJ/molであることなどを明らかにした。また、得られた結果に基づき、本反応の反応機構を推論した。

報告書

アスファルト固化処理施設火災・爆発事故の原因究明試験と環境影響評価

藤根幸雄; 村田幹生; 阿部仁; 高田準一; 塚本導雄; 宮田定次郎*; 井田正明*; 渡辺眞樹男; 内山軍蔵; 朝倉俊英; et al.

JAERI-Research 99-056, p.278 - 0, 1999/09

JAERI-Research-99-056.pdf:22.73MB

東海再処理施設アスファルト固化処理施設における火災爆発事故について、原研の調査検討会が行った原因究明にかかわる試験及び環境影響評価の結果を報告する。原因究明にかかわる試験においては、実廃液サンプルの化学分析、アスファルト塩混合物の熱分析、暴走的発熱反応試験、発煙時の可燃性ガス分析などを行った。環境影響評価では、環境モニタリングデータと大気拡散シミュレーションコードSPEEDIによる解析結果より、環境へ放出されたCs量を推定した。また、一般住民の被ばく線量評価を行った

報告書

再処理溶媒及びその劣化物と硝酸との反応に関する安全性試験(受託研究)

宮田定次郎; 高田準一; 井田正明*; 中吉直隆*; 塚本導雄; 小池忠雄; 渡邊浩二*; 西尾軍治*

JAERI-Tech 99-039, 70 Pages, 1999/05

JAERI-Tech-99-039.pdf:2.78MB

溶媒及び劣化溶媒と硝酸との反応の反応特性及び発熱特性に関する情報収集を目的として、純粋な溶媒並びに熱化学的及び放射化学的に劣化させた溶媒を用いて、密封セル示差走査熱量計(SC-DSC)及び加速速度熱量計(ARC)による熱分析試験、並びに密閉容器(内容量3.0 )による熱分解試験を実施し、以下に述べる結果を得た。硝酸飽和溶媒、100%TBP溶媒(100%TBP/~2.7M HNO $_{3}$ )及びドデカン含有溶媒(30%TBP/70%n-ドデカン/~0.8M HNO $_{3}$ )は、約170 $^{circ}$ Cと約210 $^{circ}$ Cに極大を有する発熱ピークを与え、前者のピークは溶媒と硝酸との反応に起因し、その活性化エネルギーと頻度因子は124kJ/mol及び8.410 $^{13}$ sec $^{-1}$ である。硝酸水溶液共存下での、密閉系における硝酸による溶媒の急激熱分解の開始温度は、開放系の場合とほぼ等しく140 $^{circ}$ C以上である。過濃縮したCe(NO $_{3}$ ) $_{3}$ 含有硝酸配位溶媒は約180 $^{circ}$ C以上で急激に熱分解する。ドデカノン、n-ブタノール、硝酸n-ブチル等の溶媒劣化物は約80 $^{circ}$ C以下で硝酸と発熱的に反応する。