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論文

Direct and indirect processes in photon-stimulated ion desorption from condensed formamide

池浦 広美*; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*

Surface Science, 593(1-3), p.303 - 309, 2005/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.2(Chemistry, Physical)

われわれが近年開発した脱離イオン種をプローブとする(XAFS)分光法の基礎データ拡充のため、ホルムアミド分子の凝縮系試料の実験を行った。分子内のC, N, O元素におけるXAFS測定が可能でありC-H, N-H結合を区別して最表面の配向構造分析することが可能であることが示された。さまざまなX線励起エネルギー,生成物種,励起偏光角度について測定した飛行時間質量スペクトルから生成物が放出される際の初期運動エネルギーを求め、イオン脱離機構を調べた。運動エネルギーは発生メカニズム(直接解離/間接解離機構)を大きく反映すること、また多成分存在することが示された。

論文

Characterization of air-exposed surface $$beta$$-FeSi$$_{2}$$ fabricated by ion beam sputter deposition method

斉藤 健; 山本 博之; 山口 憲司; 仲野谷 孝充; 北條 喜一; 原口 雅晴*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 田中 智章*; 島田 広道*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206, p.321 - 325, 2003/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:46.85(Instruments & Instrumentation)

放射光を利用したX線光電子分光法(XPS)を用い、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$の表面酸化過程を解析した。Si(111)基板表面に$$beta$$-FeSi$$_{2}$$を生成後、約2日間大気曝露を行い、表面酸化を試みた。XPSによりシリサイド表面の非破壊深さ方向分析を行った結果、シリサイドはアイランド状の構造をとっており、基板のSi表面も一部露出した構造をとっていることが明らかとなった。シリサイド精製時のアニール温度や初期膜厚の違いにより、表面組成が異なることが明らかとなった。シリサイド表面がSiリッチな状態の試料に関し表面酸化を行った場合には、表面に非常に薄いSiO$$_{2}$$薄膜が生成し、シリサイドがほとんど酸化されなかった。しかしながら、Feリッチな試料の場合にはシリサイドが著しく酸化されることが確認された。このことから、表面付近に生成するSiO$$_{2}$$酸化物相がシリサイド薄膜の酸化保護膜として機能していることが推測された。

論文

Fabrication of $$beta$$-FeSi$$_{2}$$ thin films on Si(III) surface by solid phase epitaxy (SPE) analyzed by means of synchrotron radiation XPS (SR-XPS)

斉藤 健; 山本 博之; 朝岡 秀人; 原口 雅晴*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 田中 智章*; 島田 広道*; 北條 喜一

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.1073 - 1076, 2002/03

放射光を利用したX線光電子分光法(SR-XPS)を用い、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$生成過程におけるSi,Feの深さ方向組成分布の解析を試みた。Si(111)基板表面に室温で100Å Feを蒸着し、723Kでアニールを行うことにより、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$薄膜の作成を試みた。励起X線エネルギー200~1000eVの範囲でFe/Si比の励起X線エネルギー依存性を解析した。IMFP値を用いたFe,Siの深さ方向分布シミュレーションの結果と実験により得られたFe/Si比とを比較した結果、Fe蒸着後のアニールにより、Siが表面のFe相中に次第に拡散することが明らかとなった。Fe 2p XPSスペクトル,価電子帯光電子スペクトルそれぞれを測定した結果、723Kのアニールでは$$beta$$-FeSi$$_{2}$$の生成は起こらず、$$varepsilon$$相のみの生成が確認された。973Kでアニールを行った場合には$$beta$$-FeSi$$_{2}$$の生成が確認され$$beta$$-FeSi$$_{2}$$生成には、より高温でのアニールが必要であることが明らかになった。

論文

XAS and XPS combined analysis using high-resolution and high-flux soft X-ray from synchrotron radiation

松林 信行*; 田中 智章*; 今村 元泰*; 島田 広道*; 斉藤 健

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.119 - 121, 2002/03

放射光の特性、すなわち励起エネルギーを変化可能なこと、高強度高分解能の偏向性を考慮した場合、X線光電子分光法(XPS)とX線吸収分光法(XAS)をあわせて用いることは、固体表面の元素分析や化学状態分析有効な手法となる。励起エネルギーを変化させ、光電子の運動エネルギーを変えることにより、非弾性平均自由行程の調整を行い、XPSによる非破壊深さ方向分析が可能となる。偏向XASは種々の機能材料に応用されている。共鳴光電子スペクトルの解析による電子構造の分析はチオシアネートの分析に用いられた。XASスペクトルと共鳴光電子スペクトルは放射光研究施設のBL-13Cにて行われた。

論文

In-situ XAFS analysis of Y zeolite-supported Rh catalysts during high-pressure hydrogenation of CO$$_{2}$$

阪東 恭子*; 斉藤 健; 佐藤 剛一*; 田中 智章*; Dumeignil, F.*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*

Topics in Catalysis, 18(1-2), p.59 - 65, 2002/01

CO$$_{2}$$水素化反応時におけるRh担持Yゼオライト触媒に関し、XAFS分析法によりその場観察を行った。分析の結果、低温ではRhY触媒は、LiをドーピングしたRhY触媒よりも、より還元されやすいことが明らかとなった。低温でのRhの還元には、Rh酸化物の形成が関与していることが明らかとなり、この現象はLiをドーピングしたRhY触媒では観察されなかった。反応中でのRh粒子の大きさは、RhY触媒では1.3nm,LiをドーピングしたRhY触媒では0.8nmであった。CO反応の場合だけでなく、乾燥空気にさらした場合でも、RhY触媒よりもLiをドーピングしたRhY触媒の方が、より構造変化を受けやすいことも明らかとなった。これらの違いはLiドーピングしたRhY触媒におけるLi酸化物の影響が関与している可能性によるものと結論された。

論文

Orientation-selective excitation and dissociation in multilayer benzene

関口 哲弘; 馬場 祐治; 関口 広美*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*

Applied Surface Science, 169-170(1-4), p.287 - 291, 2001/06

固体表面上の吸着角度に依存した励起分子の化学反応を調べるため、試料表面から放出される脱離イオン断片の収量を種々の放出角度で観測することができる検出器を設計・製作した。実験システムとしては超高真空チャンバー中で、試料の表面清浄化を行うことができるほかに、放射光の水平偏光面内で回転することができる飛行時間質量分析器を備えている。この装置を高エネルギー加速器研究機構・放射光研究施設に持ち込み、Si(100)上のベンゼン多分子層について予備実験を行った。結果としては、あるベンゼン平面内($$sigma$$$$^{ast}$$)に遷移モーメントをもつ共鳴内殻励起において表面平面に対して垂直方向10度以内を向いたベンゼン分子が非常に大きなH$$^{+}$$イオン脱離(解離)確率を示すことが見いだされた。

論文

Fragmentation and charge-neutralization pathways depending on molecular orientation at surfaces

関口 哲弘; 関口 広美*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*; 馬場 祐治

Surface Science, 482-485(Part.1), p.279 - 284, 2001/06

X線が固体に照射されると、(電子励起により)表面層から分解イオンが放出される。この現象は「電子励起に起因する脱離現象」と呼ばれ、熱的に起こる蒸発や剥離現象と区別され、広く研究されている。最終的に脱離する分解生成物は、おもに(1)表面最上層分子の直接的な分解、(2)固体内部からの二次電子による衝突励起など一連の複雑な過程の結果として生じる。さらに周囲分子や基板からの脱励起の影響も顕著に受ける。本研究においては表面での分子構造や結合方向が分解及び脱離過程に密接にかかわっていると考え、放射光の直線偏光を利用して、分子(中のある結合)の配向方向を規定して(X線)電子励起する実験を行った。この実験を行うため超高真空容器内で回転することができる飛行時間質量分析を備えた装置を開発した。本報告では凝集ギ酸(HCOOH)分子の内殻電子励起による分解反応について報告する。

論文

Formation process of $$beta$$-FeSi$$_{2}$$ on Si(111) substrate studied by means of SR-XPS

斉藤 健; 山本 博之; 原口 雅晴*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 田中 智章*; 島田 広道*; 北條 喜一

Photon Factory Activity Report 2001, (19), P. 205, 2001/00

放射光を利用したX線光電子分光法(XPS)を用い、$$beta$$-FeSi$$_{2}$$生成過程におけるSi, Feの深さ方向組成分布の解析を試みた。Si(111)基板表面に室温でFeを蒸着後、523K, 723K, 973Kと段階的にアニールを行い、Si/Fe組成の変化の様子を放射光を用いたXPSにより解析した。励起X線エネルギー200$$sim$$1000eVの範囲でFe/Si比の励起X線エネルギー依存性を解析し、深さ方向分布の解析を行った。実験結果とIMFP値を用いたFe, Siの深さ方向分布シミュレーションの結果と比較した結果、室温でFe蒸着後のアニールを行うことにより、Siが表面のFe相中に次第に拡散することが明らかとなった。その際、Fe層は基板表面に島状構造を形成することも、同時に明らかとなった。また、シミュレーションの結果、島状構造をしたシリサイドは、基板表面50%程度覆っていることも明らかとなった。

論文

Selective fragmentation of surface molecules excited by linearly polarized SR

関口 哲弘; 関口 広美*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*; 馬場 祐治

Photon Factory Activity Report 1999, Part B, P. 325, 2000/11

X線照射により固体状分子が分解する場合、表面・界面では表面垂直方向と水平方向で分子のもつ向きにより置かれた化学環境が異なるため、分解過程や最終的な分解生成物パターンや、収量などが異なってくると予想される。これを研究するため、われわれは超高真空容器内で回転することができる飛行時間質量分析を備えた装置を開発し、直線偏光をもつパルス放射光を使った実験を行った。双極子遷移選択則を使い、X線により共鳴励起を行うことにより任意の分子軸(または結合軸)方向を持つ分子集団を電子励起することができる。テスト段階として水、ベンゼン、ホルムアミド、ギ酸固体の軟X線照射実験を行った。分子配向に依存して、分解収量が異なる結果などが得られた。

論文

Site-specific ion desorption from condensed C- and N-deuterated formamide near the caron and nitrogen K-edge

関口 広美*; 関口 哲弘; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*; 馬場 祐治

Surface Science, 454-456, p.407 - 411, 2000/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:32.82(Chemistry, Physical)

ホルムアミド(HCONH$$_{2}$$)はDNAの主鎖でもあるペプチド結合(-NH-CO-)を持つ最も簡単な分子であるため、それの分光学的性質に関する研究が実験及び理論の両面から非常に勢力的に進められている。本研究においては放射光を用いることにより炭素(C)1s準位または窒素(N)1s準位から非占有分子軌道へ共鳴励起を行い、オージェ電子分光、及び、光刺激脱離収量スペクトルのデータを測定した。重水素置換体(DCONH$$_{2}$$とHCOND$$_{2}$$)を用い、C-H結合とN-H結合での結合切断における選択性を調べた結果、C 1s励起では$$sigma^{*}$$(C-D)共鳴ピークがC-D結合に局在化していること、N 1s励起では$$sigma^{*}$$(N-D)共鳴ピークがN-D結合に局在化していることが結論された。これらのデータは将来、化学結合を選択した生体分子の軟X線顕微鏡観察の基礎となるものと思われる。

論文

Investigation on the $$beta$$-FeSi$$_{2}$$ formation mechanisms on Si(111) substrate by means of SR-XPS

斉藤 健; 山本 博之; 北條 喜一; 松林 信行*; 今村 元泰*; 島田 広道*

Photon Factory Activity Report 2000, P. 82, 2000/00

放射光を用いたX線光電子分光法(SR-XPS)により$$beta$$-FeSi$$_{2}$$生成条件の最適化を行うことを目的としてその生成過程について検討した。実験は高エネルギー加速器研究機構,放射光研究施設,BL-13Cにて行った。Si(111)基板表面に超高真空中でFeを2nm蒸着した後、473$$sim$$973Kの範囲でそれぞれ15分加熱した。各試料について、内殻軌道のスペクトルからFe/Si組成比の深さ方向分布を、価電子スペクトルから物性評価を行った。内殻軌道の強度比を評価することによりFe-Si相互拡散過程の定量的な解析を可能とした。さらに価電子スペクトルからの673K以上で$$beta$$-FeSi$$_{2}$$の生成が始まることを明らかにした。

論文

Photon-stimulated ion desorption in deuterated formamide adsorbates

関口 広美*; 関口 哲弘; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*; 馬場 祐治

Photon Factory Activity Report 1998, Part B, P. 37, 1999/11

放射光を用いることによりホルムアミド(HCONH$$_{2}$$)の炭素(C)1s準位または窒素(N)1s準位から非占有分子軌道へ選択的に共鳴励起することができる。本研究においては二種類の重水素置き換え体(DCONH$$_{2}$$とHCOND$$_{2}$$)を用いることによりC-H結合とN-H結合での結合切断における選択性を調べた。C-H/C-D,C-N,C=0,N-H/N-Dの各結合はC1s又はN1s吸収端において$$sigma^{*}$$(C-H/C-D),$$sigma^{*}$$(C-N),$$sigma^{*}$$(C=0),$$sigma^{*}$$(N-H/N-D)に選択励起できる。結果としてC1s励起から$$sigma^{*}$$(C-N)への共鳴励起ではC-D切断により生じるD$$^{+}$$が増加し、N1s励起から$$sigma^{*}$$(N-D)への共鳴励起ではN-D切断により生じるD$$^{+}$$が増加することが見いだされた。実験結果としては共鳴励起の場合のみ内殻ホールを開けた原子に局在化したイオン性解離が起こっていることを示している。

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