Local and electronic structure of AmO and AmO with XAFS spectroscopy

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 401(1-3), p.138 - 142, 2010/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2010.04.011

希土類A型構造を持つアメリシウム三二酸化物(AmO)と蛍石型構造を持つ二酸化アメリシウム(AmO)のX線吸収微細構造に関する研究を行った。AmO及びAmOのAm-L吸収端のEXAFSの結果はX線回折から得られる結晶データと良い一致を示した。また、電子構造の観点からX線吸収端構造を評価するために、AmO及びAmOの理論的解析をFP-LAPW法を用いて行った。この解析結果から、理論的解析により求められたXANESスペクトルは実験で得られたスペクトルと良い一致を示し、XANESスペクトルのホワイトラインはAm-dとO-p成分の相互作用から、セカンドピークとホワイトラインのテールピークはAm-dとO-d成分の相互作用から形成されることが明らかとなった。

Thermal conductivities of neptunium and americium mononitrides

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 8 Pages, 2010/00

窒化物はマイナーアクチノイド(MAs)核変換のための燃料物質として幾つかの長所を持ち合わせている。しかし、窒化物燃料(特にMA窒化物)の熱的性質のデータベースに関しては十分な整備がなされていないのが現状である。そこで、本研究では、原料二酸化物から窒化ネプツニウム(NpN)と窒化アメリシウム(AmN)を炭素熱還元法により調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を、投下型熱量法により比熱を測定した。NpNの熱拡散率は473から1473Kまでの温度範囲において温度依存性はほとんどなく、AmNの熱拡散率は同温度領域において温度の増加とともにわずかではあるが減少する傾向を示した。また、NpNの比熱はUNとPuNの比熱と同程度の大きさであるが、AmNの比熱はUN, NpN, PuNの比熱よりもわずかではあるが小さい値を示した。NpNとAmNの熱拡散率,比熱,試料の密度から熱伝導率を算出した結果、NpN及びAmNの熱伝導率は温度の増加とともにわずかではあるが増加する傾向があることが明らかとなった。

使用済燃料の分析法の最近の進歩,総説

吉田 善行; 渡部 和男; 伊藤 光雄; 上野 隆; 竹下 英文

JAEA-Review 2008-062, 34 Pages, 2009/01

JAEA-Review-2008-062.pdf:4.07MB

近年、使用済燃料(SF)の分析法が急速に刷新されている。それは、アクチノイド(U, Np, Pu, Am, Cm)及び核分裂生成物の核種分析に用いられる誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)が著しく進歩したことによる。ICP-MSは基本的に、分析に必要な試料量、すなわち分析対象元素の絶対量及び試料溶液の容量のいずれもが極少量で済むため、強い放射能を有するSFの分析に多大な威力を発揮する。すなわちICP-MSを適用することによって、分析作業者の被ばく線量の低減化が可能になり、分析操作で生じる放射性廃液の量を大幅に削減することが可能となる。さらに、ICP-MSに先立って、同法による核種分析において妨害となる同重体を有する元素を分離しておく必要があるが、その分離法においても顕著な進歩がみられる。本総説では、このような目覚ましい進展がみられるSFの分離法,核種定量法に焦点を当て、50数編の論文に基づいてこの分野の最近の進歩をまとめ、あわせて今後の展望,課題などを明らかにする。

Thermal conductivity of neptunium dioxide

西 剛史; 伊藤 昭憲; 高野 公秀; 沼田 正美; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 376(1), p.78 - 82, 2008/05

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2008.01.018

二酸化ネプツニウム(NpO)の熱伝導率を測定した熱拡散率,比熱及び密度を用いて評価した。NpOの熱拡散率をレーザフラッシュ法により473から1473Kまでの温度範囲で、NpOの比熱を投下型熱量法により334から1071Kまでの温度範囲で測定した。NpOの熱拡散率は温度の上昇とともに減少し、NpOの比熱はUOの比熱よりもわずかに大きく、PuOの比熱よりも約7%小さいことが明らかとなった。また、NpOの熱伝導率は873から1473Kの温度領域ではUO及びPuOの熱伝導率の間に位置することが明らかとなった。

EXAFS and XANES studies of americium dioxide with fluorite structure

西 剛史; 中田 正美; 伊藤 昭憲; 鈴木 知史; 平田 勝; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 374(3), p.339 - 343, 2008/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2007.09.001

蛍石型構造を持つ二酸化アメリシウムのEXAFS及びXANES解析を行った。二酸化アメリシウムのアメリシウムL吸収端に対するEXAFSの結果はX線回折測定で得られた構造データと良い一致を示した。二酸化アメリシウムのXANESを用いた電子構造の理論計算は相対論DV-X分子軌道法により行った。計算で得られたXANESスペクトルは実験で得られたスペクトルと良い一致を示した。XANESスペクトルの計算に基づく電子状態の評価は今後の核燃料サイクルにおけるマイナーアクチノイド(MA)含有MOX燃料の開発に非常に有用である。

Thermal conductivity of AmO

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生; 沼田 正美

Journal of Nuclear Materials, 373(1-3), p.295 - 298, 2008/02

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2007.06.007

酸化アメリシウム(AmO)の熱拡散率をレーザフラッシュ法により299から1473Kまでの範囲で測定した。AmOの熱拡散率は、温度の上昇とともに減少した。また、AmOの熱伝導率に関しては、測定した熱拡散率,比熱及び密度を用いて評価した。AmOの熱伝導率は299から1473Kまでの温度領域において、温度とともに減少する傾向を示すことが明らかとなった。また、真空中での熱拡散率測定で生じるO/Am比の減少により、AmOの熱伝導率のわずかな減少を示すことも明らかとなった。

Thermal diffusivity of Americium mononitride from 373 to 1473 K

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 木崎 實

Journal of Nuclear Materials, 355(1-3), p.114 - 118, 2006/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2006.04.008

窒化アメリシウム(AmN)の熱拡散率をレーザフラッシュ法により373から1473Kの範囲で測定した。アメリシウム二酸化物(AmO)から炭素熱還元によりAmNを調整し、これを粉砕した後、円板状に400MPaで加圧成形し、窒素・4%水素気流中1823Kで、10時間加熱してAmN焼結体を得た。AmNの熱拡散率は、温度の上昇とともに3.4102.810m/sの範囲内で緩やかに減少した。測定した熱拡散率,密度から熱伝導率を評価するに際し、AmNの比熱容量の文献値が存在しないため、PuNの比熱容量の文献値を用いて熱伝導率を試験的に評価した。AmNの熱伝導率は、温度の上昇とともにわずかに増加する傾向を示した。また、理論密度のAmNの熱伝導率はUN, NpN及びPuNの値よりも小さいのに対し、UO及び(UPu)Oよりも大きいことが明らかとなった。

マイナーアクチノイド化合物熱拡散率測定装置の整備(受託研究)

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 木崎 實

JAERI-Tech 2005-051, 13 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-051.pdf:1.38MB

マイナーアクチノイド(MA)化合物の熱拡散率を測定するための装置を整備した。不活性雰囲気のグローブボックス内に、レーザフラッシュ法熱拡散率測定装置を設置することにより、崩壊核種のMA化合物の熱拡散率測定を可能にした。また、試料の形状に最適化した試料ホルダーを用いることにより、40mg程度の微小試料の測定を可能にした。さらに、この装置の性能を確認するため、タンタル,ニッケル及びセリウム酸化物の測定を行った。その結果、本装置で得た熱拡散率の値は、文献値及び汎用の熱拡散率測定装置により測定した値とほぼ一致し、微小なMA化合物の熱拡散率測定に本装置が有用であることを確認した。

依頼分析及びガラス工作業務報告書(平成13, 14年度)

伊藤 光雄; 小原 和弘; 樋田 行雄*; 鈴木 大輔; 郡司 勝文*; 渡部 和男

JAERI-Review 2004-007, 65 Pages, 2004/03

JAERI-Review-2004-007.pdf:5.53MB

分析科学研究グループでは、研究所内の各課室から要求される依頼分析及びガラス工作業務を実施している。依頼分析では、核燃料,各種材料及び放射性廃棄物をはじめとする非常に多種多様な分析試料に適切に対応した。また、依頼分析に関連する分析技術開発も実施した。ガラス工作では、工作室内でのガラス器具の製作や修理のほかに、実験室等に設置されている大型ガラス製装置,放射性物質を取り扱うガラス製装置の現場修理を行った。平成13年度の依頼分析件数は28件、分析成分数は1285、平成14年度の依頼分析件数は15件、分析成分数は830であり、ガラス工作件数はそれぞれ106件, 76件であった。本報告書は、平成13, 14年度に実施した依頼分析,関連技術開発及びにガラス工作業務についてまとめたものである。

Study on the stability of AmN and (Am,Zr)N

高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 沼田 正美

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.2285 - 2291, 2003/00

マイナーアクチノイドの核変換用窒化物燃料に関して、その成分となるAmN及び不活性母材との固溶体(Am,Zr)Nの安定性を室温での加水分解挙動と高温での蒸発挙動について実験的に調べた。空気中に放置したAmNは水分と急速に反応して水酸化物Am(OH)と思われる化合物になったが、(AmZr)Nでは、1000時間の観察中に加水分解による重量増加は認められなかった。Dyモル分率をパラメータにした(Dy,Zr)Nによる実験では、固溶体の水分に対する安定性はDyのモル分率に大きく依存することがわかった。(Dy,Zr)Nの乾燥空気中での熱重量分析による高温酸化に関する実験では、700K以上で急激な酸化が起こり、Dyモル分率への依存性はほとんど見られなかった。高温でのHe中における蒸発挙動では、1623から1733Kの範囲でAmNの蒸発速度定数を得た。(AmZr)N中のAmNの蒸発速度定数はAmNのそれに比べて小さかったが、AmNの選択的な蒸発が起こり固溶体の組成が変化することがわかった。窒素雰囲気中におけるAmNの蒸発との比較から、焼結などの高温加熱を行う場合には蒸発による損失を抑えるために、窒素雰囲気を用いる必要があることがわかった。