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伊藤 辰也; 大杉 遥*; 大沢 直樹*; 高橋 正幸*; Kim, S.-Y.*; 永石 隆二
Analytical Sciences, 38(1), p.91 - 97, 2022/01
被引用回数：2 パーセンタイル：15.48(Chemistry, Analytical)高レベル放射性廃液(HLLW)などの硝酸水溶液から白金族元素(Ru, Rh, Pd)を効果的かつ効率的に抽出するために、ソフトなSドナーを含有するチオジグリコールアミド酸を修飾した新規イオン液体(IL)を合成した。このILは約100%の抽出率で迅速なPd(II)の抽出を可能にした。Ru(III)及びRh(III)の抽出は、Pd(II)より遅いものの、温度上昇によって抽出速度が加速した。50
CにおけるRu(III)とRh(III)の抽出はそれぞれ4hと8h以内に平衡に達し、抽出系に補助剤やその他の方法を使用しなくても抽出率は90%を超えた。さらに、このILは50Cにおいて2h以内に模擬HLLWから90%以上のRu(III)、Rh(III)及びPd(II)を抽出可能だった。
伊藤 辰也; Kim, S.-Y.*; 山崎 浩道*; 石井 慶造*; 永石 隆二; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる白金族元素(PGMs)を選択的に分離するために、多孔性シリカ担持型吸着材を調製し、模擬廃液中に含まれるPGMsの吸着特性及び分離特性について調査し、PGMs分離プロセスを検討した。吸着特性の結果からMOTDGA-TOA/SiO
-PがPGMs吸着材として有効であると考えられ、分離特性の結果からMOTDGA-TOA/SiO-PとTODGA/SiO-Pを組合せることでHLLW中からPGMs, Mo及びTcが分離可能であると考えられるプロセスを提案した。
伊藤 辰也; Kim, S.-Y.*; Xu, Y.*; 人見 啓太朗*; 石井 慶造*; 永石 隆二; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる白金族元素(PGMs)を効率よく分離・回収できるシリカ担持型吸着材の耐放射線性及び放射線照射場での吸着特性を調査するために、
線照射下で模擬廃液を用いたバッチ吸着試験を行い、その特性について検討した。その結果、吸着材への廃液中のPdの吸着は未照射下の場合と同様に、2時間以内に平衡に達し、その吸着率は99%以上であった。また、照射開始から20時間経過してもPdの吸着率が減少しないことから、積算吸収線量が100kGy程度の範囲では、Pdが吸着するシリカに担持した抽出剤の分解溶出はほとんどないことがわかった。
伊藤 辰也; Kim, S.-Y.*; Xu, Y.*; 人見 啓太朗*; 石井 慶造*; 永石 隆二; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる白金族元素(PGMs)を分離・回収するために調製したシリカ担持型吸着材の放射線照射条件下での吸着保持性能を評価するために、PGMsを飽和まで吸着させた吸着材の線照射実験を行った。その結果、吸収線量350kGyまではすべてのPGMsの保持率が97%以上であり、特にプロセスでの吸着対象である2価パラジウムPd(II)の保持率が99%以上であったことから、積算線量100kGy未満である実際の放射線環境下で吸着材は十分に適用できることがわかった。
-P silica-based absorbent伊藤 辰也; Kim, S.-Y.*; Xu, Y.*; 人見 啓太朗*; 石井 慶造*; 永石 隆二; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる白金族元素(PGMs)を効率よく分離・回収するために、シリカ担持型の吸着材として(MOTDGA-TOA)/SiO-Pを開発するとともに、その放射線照射場での吸着特性及び耐放射線性を調査した。その結果、この吸着材がPdに対して高い吸着性能を有するとともに、シリカに含浸した2種類の抽出剤の相乗効果によってRu及びRhに対する吸着性能が改善されることがわかった。また、線照射下の模擬廃液中の吸着材へのPd吸着は未照射下の場合と同様に、迅速に平衡に達し99%以上の吸着率を得た。さらに、線の照射開始から20時間経過しても吸着材中のPd保持率が減少しないこと等から、この吸着材が耐放射線性に優れていること、実廃液からのPd分離に利用可能であることが示唆された。
伊藤 辰也; 永石 隆二; Kim, S.-Y.*; Xu, Y.*; 人見 啓太朗*; 石井 慶造*; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる白金族元素(PGMs)を効率よく分離・回収するために開発したシリカ担持型の吸着材の(MOTDGA-TOA)/SiO-Pについて、その放射線照射場での吸着特性及び耐放射線性を調査した。その結果、線照射下の模擬廃液中の吸着材へのPd吸着は未照射下の場合と同様に、迅速に平衡に達し99%以上の吸着率を得た。さらに、線の照射開始から20時間経過しても吸着材中のPd保持率が減少しないこと等から、この吸着材が耐放射線性に優れていること、実廃液からのPd分離に利用可能であることが示唆された。
-Pと(MOTDGA-TOA)/SiO-Pの比較伊藤 辰也; Kim, S.-Y.*; Xu, Y.*; 人見 啓太朗*; 石井 慶造*; 永石 隆二; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる白金族元素(PGMs)を分離・回収するために調製したチオジグリコールアミド型抽出剤と3級アミン型抽出剤を多孔性シリカ/ポリマー複合担体粒子(SiO-P)に含浸担持させた多孔性シリカ担持型吸着材として、アミド型抽出剤の炭素鎖の長さが異なる(Crea-TOA)/SiO-Pと(MOTDGA-TOA)/SiO-Pの吸着,分離,耐放射線性及び吸着挙動への放射線照射の影響について比較検討を行った。その結果、どちらの吸着材もPGMsに対する吸着挙動はほぼ同様であるが、線を高線量照射した吸着材の耐放射線性に関する実験では、側鎖が長い(MOTDGA-TOA)/SiO-Pの方が(Crea-TOA)/SiO-Pよりも劣化が少ないこと等がわかった。
伊藤 辰也; Kim, S.-Y.*; 永石 隆二; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)の環境負荷低減と有効利用を目指した処理法として、HLLW中に含まれる発熱性核種(Cs, Sr), 白金族元素(PGM), 希土類元素(RE), マイナーアクチノイド(MA)を順に分離・回収する、シリカ担持型吸着材を用いた多段型核種分離プロセスの開発を、それぞれの分離に適した抽出剤を含浸した吸着材の合成、それらの吸着材を用いた模擬廃液中の吸着試験、及び吸着材の耐放射線性や吸着挙動への放射線照射の影響に関する照射試験により行ってきた。その結果、どの吸着材も分離特性が良好で、それぞれの段階に対応した照射条件下で吸着材やその分離特性への放射線の影響は軽微であることから、開発した分離プロセスが有効な処理法であることが確証された。
桑野 涼*; 永石 隆二; 伊藤 辰也
no journal, ,
福島第一原子力発電所ALPS凝集沈殿系の炭酸塩スラリー廃棄物で起きた溢水事象は、高粘性のスラリーが放射線分解で生成した水素を保持したことに起因する。この高粘性はスラリー中の懸濁物(SS)粒子表面が親水性(吸水性)であることにより生じるため、この表面を低親水性物質によって被覆(修飾)することで水素保持の抑制が期待できる。ここで、抑制の程度を定量的に議論する上で、SS粒子表面の親水性を評価することが重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の1番目として、ガス吸着測定装置を用いて、SS粒子表面の水蒸気吸着挙動を乾燥・水分吸着の2条件で測定して、現行のスラリーと、親水性低下処理を施したスラリーのSS粒子表面の親水性をそれぞれ評価して、これらを比較した。
(ガス)保持特性のガンマ線分解評価伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*
no journal, ,
スラリー中の間隙水の放射線分解で溶存種として生成して、その後気体となり粒径成長した水素はスラリーによって保持されるが、その保持量はスラリーの粘度(特性)や高さで異なる。今回、福島第一原子力発電所(1F) ALPS凝集沈殿系で発生した炭酸塩スラリー廃棄物の親水性(吸水性)低下処理について検討したが、この処理によって水素保持特性の何がどう変わったかを明確にすることは、水素保持抑制の観点から、その処理の有効性を評価する上で重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の3番目として、ガンマ線分解実験によって、スラリー試料外に放出された水素発生収量(G値)のスラリー試料高さ依存性を測定して、現行のスラリーと、親水性低下処理を施したスラリーでの水素保持特性をそれぞれ評価して、これらを比較した。
永石 隆二; 桑野 涼*; 伊藤 辰也; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*; 田牧 諒哉*
no journal, ,
スラリー等の高粘性の懸濁水に保持されている水素は懸濁水中の間隙水に気体(気泡)の状態で存在している。ここで、水素の保持は懸濁水のマクロな粘度(特性)で決まるが、溶存種時の反応、気体に至る過程等の水素の挙動は主に間隙水の粘度で決まる。このような局所・部分的な粘度は一般的に不明である。これを評価することは、スラリー等による水素の保持・放出メカニズムを詳細に解明する上で重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の2番目として、ナノ秒のパルスラジオリシス法を用いて、間隙水の分解ラジカルとして生成した水和電子の反応(減衰)速度を過渡的に測定して、炭酸塩スラリーと、これに親水性(吸水性)低下処理を施したスラリーの間隙水の粘度をそれぞれ評価して、これらを比較した。
永石 隆二; 桑野 涼*; 伊藤 辰也
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)ALPS凝集沈殿系の炭酸塩スラリー廃棄物で起きた溢水事象は、低粘性である水等の流体と異なり、高粘性であるスラリーが放射線分解で生成した水素(H)を保持したことに起因する。しかし、その保持特性(メカニズム)及びその放射線効果は、安全に長期保管する上で重要であるにも関わらず、微視的によく分かっていない。そこで本研究では、模擬スラリーの放射線(EB, )照射前後の物性や粘度特性から、スラリーのH保持特性に及ぼす放射線効果を調べた。スラリーの高粘性は懸濁物(SS)粒子中の水酸化マグネシウムMg(OH)の親水性(Mg(OH)分子間の水分子の共有)によって発現しており、Mg(OH)分子には1分子以上の水分子が結合していることが評価された。そして、照射実験では、H保持を抑制するSS粒子の破壊・細分化や不可逆な粘性の低下が観測された。
永石 隆二; 伊藤 辰也; 桑野 涼*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)事故で緊急の冷却水として海水を使ったことで、純水の場合とは異なる水素発生や腐食性物質の生成が起こるため、事故後、海水の放射線分解に関する知見が重要となった。実験的な研究では、これまで、海水の代わりに模擬海水やハロゲン化物を含んだ水溶液を用いて、個々の事象や現象の解明やデータ取得が進められてきたが、海水の放射線分解が全体的に再現されているかどうかは定量的に明らかにされてこなかった。そこで、本研究では、海水の放射線分解の一連のプロセスである、放射線分解の初期過程から最終生成物の生成・反応過程までの再現性を明らかにするため、パルスラジオリシスを用いてラジカル生成物の過渡吸収を観測し、最終生成物分析によって分子生成物の水素及び過酸化水素を測定した。ここで、これらの放射線分解の実験結果をもとに、模擬海水またはハロゲン化物を含んだ水溶液を(天然)海水と比較した。
伊藤 辰也; 桑野 涼*; 永石 隆二
no journal, ,
Co-60ガンマ線のような単一エネルギー(単色)をもつ光子とは異なり、制動放射やX線といった連続エネルギー(スペクトル)の光子は、水中に異なる線質(エネルギー,スペクトル)の光子を与える。これら光子による水の分解は異なる生成物の収量(G値)やパターンを与える。したがって、これらの光子を用いた実験では、その線質(LET)効果の評価が重要となるため、これまで、X線照射装置を用いて、水層の厚さや管電圧に依存した線量、LET及び水の分解G値を評価してきた。本報告では、新たにガラス製照射容器を製作するなどの分子生成を高精度に評価する手法を開発(改良)し、主に分子生成に及ぼす管電圧(入射最大エネルギー)の影響について評価した。その結果をもとに、LET効果について議論した。
伊藤 辰也; 桑野 涼*; 永石 隆二
no journal, ,
Co-60ガンマ線のような単一エネルギー(単色)をもつ光子とは異なり、制動放射やX線といった連続エネルギー(スペクトル)の光子は、水中に異なる線質(エネルギー, スペクトル)の光子を与える。これら光子による水の分解は異なる生成物の収量(G値)やパターンを与える。したがって、これらの光子を用いた実験では、その線質(LET)効果の評価が重要となるため、これまで、X線照射装置を用いて、水層の厚さや管電圧に依存した線量,LET及び水の分解G値を評価してきた。本報告では、新たにガラス製照射容器を製作するなどの分子生成を高精度に評価する手法を開発(改良)し、主に分子生成に及ぼす管電圧(入射最大エネルギー)の影響について評価した。その結果をもとに、LET効果について議論した。以上のことにより、日本原子力学会水化学部会賞(講演賞)を受賞し、日本原子力学会水化学部の全体会議において受賞記念講演を行った。
Thwe Thwe, A.; 永石 隆二; 古川原 崚; 伊藤 辰也
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1)F等の原子力発電所の廃炉プロセスで水分を含んだ放射性物質の保管における水素の安全性を図るためには、水の放射線分解による水素発生に関する実験的な研究だけでなく数値解析的な研究も重要である。これまでに、海水塩、液深、液温等の影響に関する実験、液体の流動の影響に関する計算等、1Fの廃止措置に密接に関係する研究を行ってきた。本研究では、オープンソースソフトウェアCANTERAに基づく鉛直方向の一次元の反応モデルを用いて、水素発生に対する液深効果に関する反応計算を行った。その液深効果を解析的に再現するには、鉛直方向の反応セルの分割が重要であることが分かった。ここで、その分割数を増やすと、吸収線量に対する水素発生量の増加の傾き(水素発生G値を表す)が小さくなり、実験結果に近づいた。ただし、その数が100を超えると、現在の実験条件および計算条件では計算結果が過小評価されてしまった。
伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*; 神戸 正雄*; 田牧 諒哉*
no journal, ,
近年、放射線を高線量照射しても実用上の力学的・電気的特性が失われにくい耐放射線性樹脂を照射実験や非密封RI実験の容器等に利用するケースが増えてきている。我々も水に接する面にポリイミド(カプトン)を用いて放射線分解の実験を行っていたが、ガラスバイアルを用いた場合とは一致しない結果が見出された。そこで本研究では、水の放射線分解に対して、その水と接している樹脂が及ぼす影響を検討するため、樹脂としてポリイミドとPEEKを用い、ガンマ線照射後の重クロム酸の還元量及びHOの生成量を水溶液中の樹脂の有無で比較した。これらの樹脂を含む場合、重クロム酸の還元量は増加したが、HOの生成量はほとんど変化しなかったため、樹脂は放射線分解に起因する水溶液中の還元を促進することが示唆された。この還元の促進について、パルスラジオリシス等の実験や測定からも調べた。
永石 隆二; 伊藤 辰也; DiPrete, D.*; Fellinger, A.*
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)事故から10年以上経過した燃料デブリの保管ではアルファ線による水の分解の重要性が増しているが、アルファ放出核種が固体材料中に存在していると、核種から放出したアルファ線は材料中で減速して、材料から逃れたアルファ線エネルギーはより低く連続となる。このエネルギースペクトルは材料の種類やサイズによって異なり、これは水の分解G値のパターンや大きさに影響を及ぼすため、アルファ線分解を研究するには、このスペクトルを測定・評価する必要がある。本研究では、Pu-239を含む固体材料の粉末を用いて、この粉末からのアルファ線のスペクトルを測定した。そのスペクトルからアルファ線の線エネルギー付与(LET)を評価して、これを核種が水中の溶存種である場合の値と比較した。
