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論文

Slightly hydrogen-ordered state of ice IV evidenced by ${it in situ}$ neutron diffraction

小林 大輝*; 小松 一生*; 伊藤 颯*; 町田 真一*; 服部 高典; 鍵 裕之*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(47), p.10664 - 10669, 2023/11

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c02563
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)

氷IVは、水分子が配向乱れを示す氷の準安定高圧相である。配向秩序は他の氷相ではよく観測されるが、氷IVでは報告されていない。われわれは、DClを添加したD$$_{2}$$O氷IVのその場粉末中性子回折実験を行い、氷IVにおける水素秩序を調べた。その結果、単位胞体体積の温度微分dV/dTが約120Kで急激に変化することを発見し、またリートベルト解析により低温でわずかに水素が秩序化することを明らかにした。D1サイトの占有率は0.5から外れており、そのずれは試料をより高い圧力で冷却すると増加し、2.38GPa, 58Kで0.282(5)に達した。この結果は、氷IVに対応する低対称の水素秩序状態の存在を証明するものである。しかしながら、高圧下での徐冷によって、完全に水素が秩序化した氷IV相を実験的に生成することは難しいようである。

報告書

2022年度夏期休暇実習報告

石塚 悦男; Ho, H. Q.; 北川 堪大*; 福田 理仁*; 伊藤 諒*; 根本 将矢*; 楠木 捷斗*; 野村 拓朗*; 長瀬 颯太*; 橋本 温希*; et al.

JAEA-Technology 2023-013, 19 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-013.pdf:1.75MB

「HTTRに関する技術開発」をテーマとした2022年度夏期休暇実習において、5つの大学から8名が参加した。参加者は、原子力電池の検討、HTTR炉心の燃焼解析、$$^{252}$$Cf製造の検討、冷却機能喪失時の挙動解析、炉容器近傍の熱流動解析について実習した。実習後のアンケートでは、就業体験として有益であったこと、一部の学生においては自身の研究に役立ったこと、他の大学生との議論が良い経験となった等の感想があり、本実習は概ね良好な評価を得た。

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

https://doi.org/10.1002/anie.202102808
 被引用回数：2 パーセンタイル：14.88(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Experimental evidence for the existence of a second partially-ordered phase of ice VI

山根 崚*; 小松 一生*; 郷地 順*; 上床 美也*; 町田 真一*; 服部 高典; 伊藤 颯*; 鍵 裕之*

Nature Communications (Internet), 12, p.1129_1 - 1129_6, 2021/02

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21351-9
 被引用回数：28 パーセンタイル：85.51(Multidisciplinary Sciences)

氷は、非常に多彩な構造多形を示す。これまで報告されていない新しい相に関して実験・理論両面から研究がなされている。水素の秩序-無秩序相に関して、現在知られているような一つの無秩序相に一つの秩序相があるのか、いくつかの秩序相がありえるのかが議論の的になっている。今回の研究で、氷VI相の第2の水素秩序相となる新しい相(氷XIX)を発見した。これは、無秩序相から、いくつかの異なる水素秩序相ができることを示している。このような多重性は他のすべての水素無秩序相にも起こりえるもので、氷の構造探査に新しい視点を与えるものである。このことによって、これまで謎だった問題:水素秩序相の中心対称性の存在や、(反)強誘電性誘起が明らかになる可能性がある。また究極的には、氷の高温高圧相図を完全に解明することにつながる。

論文

An Experimental setup for creating and imaging $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ excimer cluster tracers in superfluid helium-4 via neutron-$$^{3}$$He absorption reaction

Sonnenschein, V.*; 辻 義之*; 國立 將真*; 久保 渉*; 鈴木 颯*; 富田 英生*; 鬼柳 善明*; 井口 哲夫*; 松下 琢*; 和田 信雄*; et al.

Review of Scientific Instruments, 91(3), p.033318_1 - 033318_12, 2020/03

https://doi.org/10.1063/1.5130919
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Instruments & Instrumentation)

For the purpose of future visualization of the flow field in superfluid helium-4, clusters of the triplet state excimer $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ are generated along the micro-scale recoil tracks of the neutron-absorption reaction n + $$^{3}$$He $$rightarrow$$ $$^{3}$$T + p. This reaction is induced by neutron irradiation of the $$^{3}$$He fraction contained in natural isotopic abundance liquid helium with neutron beams either from the Japan Proton Accelerator Research Complex, Materials and Life Science Experimental Facility (J-PARC)/Materials and Life Science Experimental Facility or from the Kyoto University Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science. These $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ clusters are expected to be ideal tracers of the normal-fluid component in superfluid helium with several advantageous properties. Evidence of the excimer generation is inferred by detection of laser induced fluorescence emitted from the $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ clusters excited by a purpose-built short pulse gain-switched titanium:sapphire (Ti:sa) laser operating at a wavelength of 905 nm. The setup and performance characteristics of the laser system including the Ti:sa and two continuous wave re-pumping lasers are described. Detection at the fluorescence wavelength of 640 nm is performed by using optical bandpass filtered photomultiplier tubes (PMT). Electrical noise in the PMT acquisition traces could successfully be suppressed by post-processing with a simple algorithm. Despite other laser-related backgrounds, the excimer was clearly identified by its fluorescence decay characteristics. Production of the excimer was found to be proportional to the neutron flux, adjusted via insertion of different collimators into the neutron beam. These observations suggest that the apparatus we constructed does function in the expected manner and, therefore, has the potential for groundbreaking turbulence research with superfluid helium.

論文

Generation of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ clusters via neutron-$$^{3}$$He absorption reaction toward visualization of full velocity field in quantum turbulence

松下 琢*; Sonnenschein, V.*; Guo, W.*; 林田 洋寿*; 廣井 孝介; 広田 克也*; 井口 哲夫*; 伊藤 大介*; 北口 雅暁*; 鬼柳 善明*; et al.

Journal of Low Temperature Physics, 196(1-2), p.275 - 282, 2019/07

https://doi.org/10.1007/s10909-018-02112-3
 被引用回数：1 パーセンタイル：4.76(Physics, Applied)

For flow visualization study of quantum turbulence in superfluid $$^{4}$$He, $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers are unique tracers which follow only normal-fluid component flow above 1 K. To generate detectable small $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ clouds (clusters) required for full-space velocity field measurements, we have adopted a new method based on neutron absorption reaction of $$^{3}$$He impurities in $$^{4}$$He and conducted proof-of-principle experiments. Generation of the $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers was detected by laser-induced fluorescence using photomultiplier tubes. The fluorescence was observed to increase proportionally to the neutron flux, suggesting that a sufficient amount of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers were generated by neutrons. We also estimated the number of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers possibly generated by $$gamma$$-rays and found that the relevant contribution was less than 40%. Thus, the majority of the $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers was confirmed to be generated via n-$$^{3}$$He absorption reactions.

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

https://doi.org/10.1007/s10967-019-06505-w
 被引用回数：1 パーセンタイル：11.15(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

口頭

表面電離イオン源内における短寿命同位体の吸着脱離挙動の解析に向けたモンテカルロシミュレーション開発

床井 健運; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 伊藤 由太; 富塚 知博; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; Chiera, N. M.; et al.

no journal, , 

真空クロマトグラフ法と表面電離法を組み合わせた新規の実験手法を開発し、103番元素ローレンシウム(Lr)の高温金属(Ta)表面への吸着挙動を調べた。その結果Lrの吸着挙動は、ランタノイド元素の中でも低い揮発性をもつルテチウム(Lu)の挙動と類似していた。本研究では、Lr原子のTaカラム内におけるイオン化とクロマトグラフ挙動を解析するため、新たにモンテカルロシミュレーションコードの開発を行った。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いて生成する中性子過剰Fm領域核の自発核分裂の測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂の測定を、原子力機構タンデム加速器施設において$$^{254}$$Es標的を用いて行った。これら3核種は、非対称核分裂, 全運動エネルギー(TKE)の大きい対称核分裂、TKEの小さい対称核分裂という、それぞれ異なる核分裂特性を示し、そのメカニズムも大きく異なる。これらの違いがどのように生じるか、非常に興味深い。$$^{256,258}$$Fmは$$^{254}$$Es標的と$$^{18}$$Oビームを用いた多核子移行反応で合成し、$$^{259}$$Lrは$$^{248}$$Cm($$^{15}$$N,4n)融合蒸発反応で合成した。生成核をガスジェット結合型オンライン同位体分離装置で質量分離し、回転円盤型$$alpha$$・核分裂片測定装置に運んで測定した。実験で得られた核分裂片の質量数とTKEの分布から、$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂のメカニズムの違いについて議論する。

口頭

超重元素を対象とした低速原子ビーム源の開発

富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.

no journal, , 

超重元素原子(Z $$>$$ 100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いた中性子過剰Fm同位体の自発核分裂測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、中性子過剰重アクチノイド核$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmは、$$^{18}$$Oビームと半減期276日の非常に稀少な$$^{254}$$Es標的を用いた多核子移行反応で合成した。核反応生成物はオンライン同位体分離装置(ISOL)で質量分離した。典型的な質量非対称な核分裂から非常にシャープな質量対称分裂への遷移が、$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmの間で明瞭に観測された。一方、$$^{259}$$Lrの自発核分裂では、3種類の異なる核分裂モードが混在していることが明らかになった。

口頭

Spontaneous fission studies for neutron-rich Fm and Lr isotopes

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム及びローレンシウム同位体の自発核分裂について研究した。中性子過剰フェルミウム同位体は、$$^{254}$$Es標的に原子力機構タンデム加速器からの$$^{18}$$Oビームを照射して合成し、中性子過剰ローレンシウム同位体は$$^{248}$$Cm標的に$$^{15}$$Nビームを照射して合成した。核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLを用いて同位体分離することで、他の核種の混入がない高精度の核分裂片測定を可能にした。得られた核分裂片の質量分布と全運動エネルギー分布から、この領域の原子核の核分裂で特徴的に見られる対称分裂と非対称分裂の競合に関する新しい知見を得た。

口頭

$$^{4}$$He+$$^{254}$$Es反応で生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性の測定

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史*; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; et al.

no journal, , 

2017年、原子力機構(JAEA)は、米国ORNLから$$^{254}$$Esを入手、JAEAタンデム加速器からのイオンビーム照射による核物理研を開始した。$$^{254}$$Esは、ORNLのHigh Flux Isotope Reactorで生成された。アインスタイニウムの抽出は、ORNLでも2004年以来のことであり、現在$$^{254}$$Esを照射できるのは世界的に見てもJAEAタンデム施設だけである。2017$$sim$$2018年にかけて遂行した実験のうち、本発表では$$^{4}$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性について報告する。

口頭

Spontaneous fission measurements for neutron-rich Fm and Lr isotopes using $$^{254}$$Es target

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム同位体$$^{256}$$Fm,$$^{258}$$Fm及びローレンシウム同位体$$^{259}$$Lrをそれぞれ$$^{254}$$Es標的を用いた重イオン多核子移行反応及び$$^{248}$$Cm標的と$$^{15}$$Nビームを用いた重イオン核融合反応で合成し、それらをオンライン同位体分離装置ISOLで同位体分離した後、自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmの自発核分裂の質量分布が非対称分布なのに対して$$^{258}$$Fmでは非常に分布幅の狭い対称分布であることを確認し、過去の実験結果を再検証した。一方$$^{259}$$Lrでは対称分布と非対称分布が混在している様子が観測された。質量分布と全運動エネルギー分布の測定結果からこれらの分裂メカニズムについて考察した。

口頭

$$^{234}$$Np新核異性体の発見とその崩壊特性

浅井 雅人; 末川 慶英*; 東 聖人*; 鎌田 裕生*; 戸部 晃久*; Andreyev, A. N.; 廣瀬 健太郎; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

半減期約9分の新核異性体$$^{234m}$$Npを発見した。$$^{234m}$$Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて$$^{6}$$Liビームを$$^{233}$$U標的に照射して合成し、オンライン同位体分離装置(ISOL)を用いて質量分離し、特性X線を測定することで同定した。$$gamma$$線シングルス測定, $$gamma$$-$$gamma$$同時計数測定及び内部転換電子測定を実施した。$$^{234m}$$Npはほとんどが多重極度E4の核異性体転移によって崩壊し、その後M1遷移することから、$$^{234m}$$Npのスピン・パリティを5$$^{+}$$と決定した。講演では実験結果の詳細を紹介し、$$^{234m}$$Npの核構造について議論する。

口頭

$$^{234}$$Np核異性体の崩壊と核構造

浅井 雅人; 末川 慶英*; 東 聖人*; 鎌田 裕生*; 戸部 晃久*; Andreyev, A. N.; 廣瀬 健太郎; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

最近我々が発見した新核異性体$$^{234m}$$Npの核構造を明らかにするための実験を実施した。$$^{234m}$$Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて$$^{6}$$Liビームを$$^{233}$$U標的に照射して合成し、オンライン同位体分離装置(ISOL)を用いて質量分離した。LX線の測定から半減期を精度良く決定し、LX-$$gamma$$同時計数測定により核異性体転移の後に放出される$$gamma$$線の観測に成功した。また内部転換電子測定も実施し、$$gamma$$遷移の多重極度を決定した。これらの実験結果を基に、$$^{234m}$$Npの励起エネルギー,スピン・パリティ,核構造を明らかにした。

口頭

105番元素ドブニウムオキシ塩化物のオンライン等温ガスクロマトグラフ挙動

佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; 富塚 知博; 床井 健運*; 鈴木 颯人*; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 白井 香里*; 井上 浩樹*; 安達 サディア*; et al.

no journal, , 

原子番号が100を超える超重元素領域では、強い相対論効果の化学的性質への影響に興味がもたれている。我々は、105番元素ドブニウム(Db)の化学的性質を明らかにするため、5族元素オキシ塩化物を対象にオンライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこなった。核反応で合成した短寿命核種と反応ガスN$$_2$$/SOCl$$_2$$(酸素濃度1%)との反応により生成した揮発性化合物は、揮発性に応じた効率で一定温度に保たれた分離カラムを通過し、等温ガスクロマトグラフ分離が行われる。その結果、分離カラム温度に対する収量変化として等温ガスクロマトグラフ挙動を観測することができる。実験は原子力機構タンデム加速器実験施設で行った。Dbの同族元素であるNbおよびTaの短寿命核種$$^{88}$$Nb(半減期$$T_{1/2}$$=14.5分)および$$^{170}$$Ta($$T_{1/2}$$=6.76分)を用いて、それぞれの等温ガスクロマトグラフ挙動から、石英表面におけるNbおよびTaオキシ塩化物の吸着エンタルピー($$Delta H_{ads}$$)を求めた。さらに同一の実験条件下で、$$^{262}$$Db($$T_{1/2}$$=33.8秒)の挙動をしらべ、Dbオキシ塩化物の$$Delta H_{ads}$$を得た。NbおよびTaの$$Delta H_{ads}$$と比較したところ、5族元素の揮発性が、Nb $$>$$ Ta $$geq$$ Dbとなることを実験的に明らかにすることができた。

口頭

JAEA東海タンデム加速器でのEs-254を用いた核分裂実験

廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; 牧井 宏之; Orlandi, R.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 洲嵜 ふみ; 永目 諭一郎*; et al.

no journal, , 

質量数258近傍の原子核では、自発核分裂の測定によって、質量分布に特徴的な現象が観測されている。Fm256では、ウランなどのように軽い核分裂片と重い分裂片に分裂し、質量分布はふた山のピークを形成するのに対し、中性子がたった2つ増えたFm258では、鋭いひと山のピークを形成するのである。このような特徴的な現象を調べるために、原子力機構の東海タンデム加速器施設において、O18+Es254反応を用いた多核子移行核分裂実験を行ったので報告する。

口頭

106番元素シーボーギウムオキシ塩化物の揮発性研究に向けた等温ガスクロマトグラフ法の開発

大谷 怜; 佐藤 哲也; 青木 涼太*; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 塚田 和明; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 永目 諭一郎*; 阪間 稔*

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)は、大きな原子番号に起因する強い相対論効果の寄与により、同族元素モリブデン(Mo)やタングステン(W)からの予想とは異なる性質をもつ可能性が示唆されている。先行研究において、石英表面におけるSgオキシ塩化物の吸着エンタルピー$$Delta H_{rm ads}$$(SgO$$_2$$Cl$$_2$$))は-98kJ/molと求められたが、誤差の大きな実験点から求められたために曖昧な結果となっている。本研究では、信頼性のあるSgオキシ塩化物の$$Delta H_{rm ads}$$(SgO$$_2$$Cl$$_2$$))測定のために、標的槽直結型等温ガスクロマトグラフ実験装置を用いて、$$^{252}$$Cfの自発核分裂で放出されるMoを対象にオフライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこない、オンライン実験に向けた最適条件を求めるとともに、Moのオキシ塩化物の吸着エンタルピーの決定を試みた。

口頭

超重元素用EBGPイオン源の開発

青木 涼太*; 佐藤 哲也; 大谷 怜; 鈴木 颯人; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎*

no journal, , 

超重元素イオンビームを物理・化学研究に応用するため、短寿命単一原子に適用可能なイオンビーム生成法の開発を進めている。本研究では、イオン化エネルギーの大きな単一原子または分子をイオン化するためのイオン化法として、電子ビーム誘起プラズマ(Electron Beam Generated Plasma)法を採用した。EBGPイオン源では、カソード電極からの電子を、数100Vのカソード-アノード間電圧によって加速し、得られた電子ビームによる電子衝撃によって、アノード電極内に導入した核反応生成物原子あるいは分子をイオン化する。今回、EBGPイオン源および周辺システムを構築し、単一原子のイオン化に向けた最適条件の探索を開始したので報告する。

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