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須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 森田 泰治
JAEA-Review 2010-065, JAEA Takasaki Annual Report 2009, P. 17, 2011/01
Influence of coexisting oxygen on the radiolysis of organic extractants for the separation of actinides was investigated. 
-Tetraoctyldiglycolamide (TODGA) was dissolved in 
-dodecane, and purged with nitrogen or oxygen gas. The solution was irradiated with helium ions provided by a cyclotron accelerator in the TIARA facility. The concentration of TODGA in -dodecane after irradiation was measured using GC/FID. It was observed the yield for the degradation of TODGA in the presence of oxygen was slightly less than that in the nitrogen-saturated system. Next, a difference in the degradation products according to the existence of oxygen was examined by GC/MS analysis. A number of new peaks assigned to the oxidation products of -dodecane such as ketones and alcohols, were appeared only in the presence of oxygen. This result suggests the intermediate species of -dodecane such as radical cations are liable to react with oxygen. It is therefore considered that the yield for the degradation of TODGA is slightly reduced in the presence of oxygen.
須郷 由美; 田口 光正; 永石 隆二; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 森田 泰治
JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 26, 2009/12
使用済核燃料からアクチノイドを分離するための抽出剤の耐放射線性を評価する際には、従来から最も簡便な方法である
線照射のみに頼ることが多かった。しかし、実際の分離プロセスでは、線エネルギー付与(LET)の小さい線や
線だけでなく、分離対象核種であるアクチノイドから生じる高LETの
粒子も抽出剤に吸収される。放射線分解生成物の種類や収量はLETに依存するため、粒子による抽出剤の放射線分解特性をも把握する必要がある。本研究では、TODGAを溶解したドデカン溶液に、イオン照射研究施設のタンデム加速器から生じるHeイオンビームを深度制御細胞照射装置(TC1)を用いて、大気圧のもと水平方向にスキャン照射した。吸収線量に対するTODGA濃度の減衰曲線から放射線分解収量(G値)を求め、線照射の場合と比較すると、線照射では約1/4の値となった。よって、線,線,線が混在する実際の系での抽出剤の分解G値は、従来の線照射試験のみで得られる値よりも低く見積もることができると考えられる。
須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 木村 貴海
Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1140 - 1144, 2009/12
被引用回数：31 パーセンタイル：87.31(Chemistry, Physical)使用済核燃料からマイナーアクチノイドを選択的に分離する目的で開発してきた錯形成剤TODGAについて、その放射線分解特性を明らかにするため、本研究では加速器を利用したヘリウムイオンビームの照射実験を行った。その結果、同じ吸収線量でも線を照射した場合に比べヘリウムイオンを照射した場合ではTODGAの分解率が小さい値を示した。さらに、エネルギーの異なるヘリウムイオンを照射して得た分解率のエネルギー依存性の結果から、ドデカン溶液中のTODGAはLETの高い放射線ほどTODGAの分解反応が抑えられることがわかった。
線照射須郷 由美; 赤松 憲; 長谷 純宏; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 木村 貴海
JAEA-Conf 2008-012, p.127 - 129, 2009/03
TIARAタンデム加速器のTC1ポートは、大気圧のもと水平方向に低エネルギーのヘリウムイオンビームを照射させることができる唯一の照射装置を備えている。タンデム加速器を利用したマイナーアクチノイド分離用抽出剤への線照射実験の手法を確立させるため、TC1ポートの照射チャンバーの一部を改良するとともに、照射容器の製作など照射実験の条件を整備した。イオンの照射エネルギーは照射窓面から照射試料までの空気層の距離で調整し、フルエンスはファラデーカップで測定したビーム電流値と試料の照射時間から求まる計算値を固体飛跡検出器CR-39を用いて実測した値で補正した。
須郷 由美; 田口 光正; 永石 隆二; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 木村 貴海
JAEA-Review 2008-055, JAEA Takasaki Annual Report 2007, P. 161, 2008/11
マイナーアクチノイド分離用抽出剤TODGAへの線による放射線分解特性を調べる目的で、TODGAを溶解したドデカン溶液に、高崎量子応用研究所イオン照射研究施設のAVFサイクロトロンから生じるHeイオンビームを深度制御種子照射装置(HY1)を用いて垂直方向にスキャン照射した。照射後試料をガスクロマトグラフ質量分析装置で分析し、分解生成物の種類や収量を線の照射実験の結果と比較した。その結果、線照射に比べHeイオンの照射では吸収線量の増加に伴うTODGAの分解率の変化が小さく、線照射ではドデカン中のTODGAの分解が抑えられることがわかった。これは、LETの高い線の照射では、局所的に活性種が生成するため、溶媒による間接効果の影響が小さくなるためであると考えられる。
仲島 邦彦*; 畑中 耕一郎; 梅木 博之; 佐々木 憲明; 石川 博久
PNC TN8410 92-068, 96 Pages, 1992/06
本解析では、人工バリア及び周辺岩盤から構成されるニアフィールドの地下水流れについて、動水勾配、岩盤の透水係数をパラメータとして感度解析を行い、ニアフィールドにおける流れの状態、緩衝材中の地下水流量、ニアフィールドの物質移動メカニズムについての評価を行った。解析の結果、同じ動水勾配の条件で得られた流れの形態については、岩盤の透水係数の変化に応じた顕著な変化は見られなかった。また、岩盤の透水係数は変化させず、動水勾配を変化させた場合の流れの形態は、動水勾配の大きさ及び方向に応じた変化を示した。計算結果で整理すると以下の結論が得られた。1)ニアフィールドの地下水流れは透水係数の変化よりも動水勾配の変化に大きく影響される。2)緩衝材中を流れる地下水の流量は、解析条件に係わらず10SUP/-2
10/SUP-3(cm/SUP2/y)のオーダーと非常に小さく、岩盤中の地下水流量に比べて無視しうる。3)核種の移動メカニズムについては、緩衝材中のペクレ数は岩盤中のそれに比べて小さいことから、緩衝材中では拡散現象が支配的である。
寺田 宏明; 西沢 匡人; 永井 晴康; 茅野 政道; 佐々木 耕一*
no journal, ,
大気・陸域・海洋での放射性物質の移行挙動を包括的に予測する数値環境システムSPEEDI-MP(SPEEDI Multi-model Package)の開発を行っている。本研究では、SPEEDI-MPの数値モデルのうち、自然放射性核種を対象とするオイラー型輸送モデルと原子力施設からの人工放射性核種を対象とするラグランジュ型大気拡散モデルの2モデルを青森県六ヶ所村の再処理施設周辺域に適用し、環境モニタリングで降雨による線量率上昇が計測された期間における自然放射性核種と施設起因放射性核種の線量寄与の弁別評価を試みた。対象期間は2007年9月10日の1日とし、モデル計算及び計算結果との比較に用いた主なデータは、気象庁による数値予報格子点値(GPV), アメダス, 日本原燃による
Kr放出量, 露場気象観測値、及び環境放射線モニタリングデータである。発表では、気象場及び空気吸収線量率の計算結果を観測値と比較し、計算モデルの再現性、及び線量率への自然放射性核種と施設起因放射性核種の寄与について議論する。
線照射須郷 由美; 田口 光正; 永石 隆二; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 木村 貴海
no journal, ,
線放出核種を内部線源に用いてアクチノイド分離用抽出剤への線照射実験を行う場合、長期に渡って経時変化を追跡しなくてはならないことから、壊変によって生じる娘核種や共存する硝酸の影響なども考慮しなくてはならず、きわめて複雑な系といえる。また、長寿命の核種で一度汚染された抽出剤の分解生成物を分析するのは、既存の設備では汚染を拡大させる恐れがあり不可能である。そこで、本研究ではこれらの問題を解決するため、高崎量子応用研究所イオン照射研究施設のAVFサイクロトロン及び3MVタンデム加速器を利用して、粒子に相当するHeイオンビームを外部から抽出剤に照射することで、放射能汚染のない照射後試料を、従来の線照射実験と同様の方法で機器分析を行った。また、Heイオンビームの電流値を大きくすることで短時間での照射が可能となり、内部線源を用いる照射実験に比べ飛躍的に照射時間を短縮することができた。
寺田 宏明; 西沢 匡人; 永井 晴康; 茅野 政道; 佐々木 耕一*
no journal, ,
大気・陸域・海洋での放射性物質の移行挙動を包括的に予測する数値環境システムSPEEDI-MP(SPEEDI Multi-model Package)の開発を行っている。本研究では、SPEEDI-MPの数値モデル群のうち大気中移行計算モデルを青森県六ケ所村の再処理施設周辺地域に適用し、環境モニタリングで測定された空気吸収線量率と地上放射能濃度の変動の再現による施設起因及び自然起因の放射性核種の線量率寄与の弁別評価を試みた。施設敷地内モニタリングポストで線量率上昇が計測された2007年9月10日00-24JSTについてこれまでに実施した解析から、放出高度より上空の観測値を気象予測におけるデータ同化に用いた場合、気象場及び線量率の予測精度向上の可能性が示唆されていた。そこで、地上250m, 300mのドップラーソーダ観測値を追加して計算した結果、大幅な再現性の向上を得ることができた。また、施設敷地外のモニタリングステーション室の久保局で線量率及び放射能濃度の一時的な上昇が計測された同年9月12日00-24JSTについても同様の手法で計算を実施したところ、環境モニタリング結果をおおむね再現することができた。
寺田 宏明; 西沢 匡人; 永井 晴康; 茅野 政道; 佐々木 耕一*
no journal, ,
包括的動態予測システムSPEEDI-MP(SPEEDI Multi-model Package)の開発の一環として、本研究では、SPEEDI-MPの数値モデル群のうち大気拡散モデルにより、六ヶ所村の再処理施設周辺における環境モニタリングで測定される空気吸収線量率と地上放射能濃度の変動を再現し、施設起因及び自然起源放射性核種の線量率寄与を弁別評価して再処理施設の環境影響評価を行うため、数値モデルの改良と性能評価を実施した。再処理施設敷地内のモニタリングポストで線量率の上昇が計測された2007年9月10日0024時(JST)について、これまでに実施した主排気筒放出口高度に平均的な排煙上昇高度を加算して求めた固定の放出高度を用いた解析から、排煙上昇過程を正確に考慮することで、線量率の予測精度が改善する可能性が示唆された。そこで、粒子拡散モデルの排煙上昇過程として、Briggsの運動量ジェット上昇過程モデル(Briggs, 1969、Briggs, 1984など)を導入したところ、線量率変動の再現性向上が確認できた。
放射線分解須郷 由美; 田口 光正; 永石 隆二; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 森田 泰治
no journal, ,
MA分離用の抽出剤開発においては、線の照射だけでなく、線エネルギー付与(LET)の異なる線の照射による抽出剤の放射線分解挙動を把握することが重要である。本研究では、窒素ガスや酸素ガスで置換したテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)のドデカン溶液に、加速器から生じるHeイオンビームを照射し、ガスクロマトグラフ質量分析装置等を用いて抽出剤の分解収量や分解生成物の分析を行った。その結果、窒素雰囲気の系に比べ、酸素を含む系ではTODGAがやや分解しにくくなるとともに、溶媒として用いたドデカンの分解生成物が酸素の有無によって大きく異なることがわかった。分解生成物のマススペクトルの解析から、酸素が共存する系では、ドデカンの酸化物であるケトンやアルコールの生成が確認された。
須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 森田 泰治
no journal, ,
テトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)は3座配位型のジアミド化合物で、そのドデカン溶液を用いると高濃度の硝酸水溶液から3価,4価のアクチノイドイオンを高収率で選択的に抽出分離できる。TODGAを用いる分離プロセスを開発するにあたり、強い放射線場における抽出剤の安定性や放射線分解メカニズムを、線や電子線パルスの照射実験によりこれまで明らかにしてきたが、実際の分離プロセスでは、線や線だけでなく分離対象核種であるアクチノイドから生じる粒子も抽出剤に吸収される。本研究では、線や線とは線質が大きく異なる粒子による抽出剤の放射線分解特性を明らかにするため、高崎量子応用研究所イオン照射研究施設を利用して、Am等核種から放出される粒子に相当するHeイオンビームの照射実験を行った。その結果、線照射に比べHeイオンの照射では吸収線量の増加に伴うTODGAの分解率の変化が小さく、Heイオン照射ではドデカン中のTODGAの分解が抑えられることがわかった。
放射線分解須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 広田 耕一; 森田 泰治
no journal, ,
線とは線質が大きく異なる粒子によるMA分離用抽出剤の放射線分解特性を明らかにするため、テトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を溶解したドデカン溶液の薄膜層に、タンデム加速器から生じるヘリウムイオンビームを、大気圧のもと水平方向にスキャン照射した。イオンの照射エネルギーは照射窓面から照射試料までの空気層の距離で調整し、フルエンスは固体飛跡検出器CR-39で測定した。TODGAの分解収量を線照射の場合と比較すると、ヘリウムイオンの照射では、ドデカン中TODGAの分解が抑えられることがわかった。本結果から、実際の分離プロセスにおける抽出剤の分解収量は、従来の線照射試験のみで得られる値よりもかなり低く見積もられることが推測できる。
橋本 啓来*; 山田 椋平; 山口 栞奈*; 佐々木 耕一*; 玉熊 佑紀*; 細田 正洋*; 赤田 尚史*; 床次 眞司*
no journal, ,
原子力施設からの予期しない人工放射性核種の異常放出の早期検出のためには大気中放射性物質濃度を連続測定する必要がある。一方、平常時から大気中には天然放射性核種が存在しており、具体的には核燃料施設からの放出が予想される人工放射性核種の一つである
Puと線エネルギーが近い
Poや
Biなどが存在する。そのため、天然放射性核種と人工放射性核種の弁別方法の確立が求められるが、現在の弁別方法には不十分な点も存在する。そこで本研究では、Po及びBiの関心領域とPuの関心領域における計数比を用いた弁別法の検討を行った。本発表では、関心領域の設定方法、計数比の評価方法・結果及び実環境測定データとの比較によるPuの弁別性能について報告する。
