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林 真紀*; 佐竹 憲治*; 笹本 広
JAEA-Data/Code 2006-012, 25 Pages, 2006/03
ホウ珪酸ガラスの初期溶解速度の測定で用いられるSPFT試験法の精度や偏りを評価するため、アルゴンヌ国立研究所(ANL)により国際的な研究所間での試験研究が企画された。本報告では、ANLで準備されたLRMガラスを用い、70Cで行った試験結果について報告する。浸出溶液中のガラス構成成分(すなわち、Si, BやNa)の濃度測定結果及び溶液の流速をもとに、ガラスからの浸出成分が定常状態に達した状態でのガラス溶解速度を算出した。浸出溶液中にガラス構成成分が存在しない状態での速度は、実験結果をもとに、溶液中のガラス構成成分がゼロになる場合に外挿し、推定した。試験の結果、浸出溶液の平均的なpHは、室温(21.784.03C、4.03は標準偏差)において、11.680.23(0.23は標準偏差)であった。溶液中に存在するガラス構成成分による影響を排除した場合のSi, B及びNa濃度の変化に基づき推定されたLRMガラスの溶解速度は、各々、2.11, 1.99及び1.93(g/m d)であった。しかしながら、溶液中のガラス構成成分濃度にはバラツキが認められ、これら推定値の信頼性は低い。今回の試験結果に基づけば、SPFT試験法により信頼性の高いデータを得るためには、試験溶液の流速を注意深く制御し、一定の流速を保つことが必要であると考えられる。
林 真紀*; 佐竹 憲治*; 吉川 英樹; 油井 三和
JNC TN8400 2005-008, 30 Pages, 2005/04
地層処分システムの安全評価を行ううえで、ガラス固化体からの核種の溶解速度は重要なパラメータの一つである。これまでに公開されているガラスの溶解挙動に関する多くの情報を集約し整理すれば、ガラスの特性や様々な条件下での挙動を把握することができ、地層処分システムの安全評価を行ううえで有用な情報を得ることができる。 ガラスの溶解速度データベースは、核燃料サイクル開発機構 東海事業所 処分研究部で所有しているMaterials Research Society(以下「MRS」という。)のScientific Basis for Nuclear Waste managementから、ガラスの溶解挙動に関する情報(ガラス,試験法,溶液,試験条件,試験結果,リファレンス)を集約した。現在、846件のデータが登録されている。 また、このデータベースは、Windows Me/Access2002により作成したシステムであり、データ検索,リファレンス参照およびグラフ作成が可能である。
佐竹 憲治*; 亀井 玄人
JNC TN8400 2002-003, 25 Pages, 2002/03
模擬廃棄物ガラス(P0798)からの元素の浸出に対する炭素鋼とその腐食生成物の影響が、窒素雰囲気(1ppm酸素)のもとでバッチ式試験でおこなわれた。期間は1年までで、温度を253、浸出液体積に対するガラスの表面積の比を10、100、および1000m-1に設定した。おのおのの試験において、研摩した立方体、あるいは粒子状のガラス試料を2段蒸留脱イオン水中に浸した。そして、これらに対して、炭素鋼または磁鉄鉱(腐食生成物として仮定した材料)粉末を、固体:液体=10g:1lとなるよう、加えた。ガラス-炭素鋼-水系やガラス-磁鉄鉱-水系でのSi、B、Na、およびCsの規格化浸出量は、ガラス-水系のそれらにくらべて明らかに増大した。このガラスの溶解は、炭素鋼や磁鉄鉱の加水分解による水酸化物イオンの増大にともなって加速されたものと考えた。浸出液のPhの値はいずれも最終的にはほぼ一定となったが、このことはこれら水酸化物イオンの放出と同時に、このイオンによるガラスのシロキサン結合の破壊がおこり、放出と消費によってイオン濃度が定常状態になったものと考えた。炭素鋼やその腐食生成物が廃棄物ガラスからの元素の浸出に及ぼす影響は主としてpH効果に帰着できると考えられる。しかしながら炭素鋼あるいはその腐食生成物の存在によるガラスの腐食速度への加速効果は1桁以内であると見積もられる。
林 真紀*; 佐竹 憲治*; 笹本 広; 吉川 英樹; 油井 三和
no journal, ,
地層処分システムの性能評価における核種移行解析では、ガラス固化体からの核種浸出は核種移行のソースタームとして位置づけられ、そのモデル化及び定量的評価が必要である。またガラス固化体からの核種溶出に関するより現実的な評価のためには、現象の基礎科学的理解をさらに深め(現象理解研究)、それらの成果を適正に反映した堅固な浸出モデルを構築する(性能評価研究)ことが重要である。これらの研究に反映させるためのツールの一つとして、ガラスの溶解挙動に関する情報を集約したガラスの溶解速度データベースの開発を進めている。これまでに、国内外の放射性廃棄物ガラス固化体を対象に浸出試験に関する文献を調査し、ガラスからの規格化浸出量(Normalized elemental mass loss)の値を試験条件(溶液条件,試験期間など)にかかわる情報とともに整理し、プロトタイプデータベース(Microsoft Accessで作成)として整備した。