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報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2022年度

國分 祐司; 中田 陽; 瀬谷 夏美; 小池 優子; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; 永井 信嗣; et al.

JAEA-Review 2023-046, 164 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-046.pdf:4.2MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2022年4月から2023年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目で見られた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の範囲を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

非破壊型静電セプタム試験機によるビーム分離実験と装置改良の検討

永山 晶大; 原田 寛之; 下川 哲司*; 佐藤 篤*; 山田 逸平; 地村 幹; 小島 邦洸; 山本 風海; 金正 倫計

Proceedings of 20th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.526 - 530, 2023/11

本研究では、ビームの遅い取り出しのための非破壊型静電セプタムを開発している。従来型と異なり、この装置はビームと衝突しないようにビーム周辺に配置した多段電極で構成されており、発生させた電場によって非破壊でビームを分離する。本研究ではその電場分布を評価すべく、電子銃とビームモニタで構成された試験装置を開発した。その装置に試作電極を設置し、細い電子ビームで電場分布測定の実験を実施した。その測定結果は計算結果との良好な一致を示した。しかし、ビームの分離能力はまだ十分ではない。そこで、電場分布の改良に向けた電極形状や配置の最適化の検討を行った。本発表では、試験装置を用いた電場分布測定実験の結果や改良案を報告する。さらに、本開発の今後の展望についても述べる。

報告書

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価,3(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 柴田 大輔*; 小島 一男*; 長谷川 毅彦*; 佐藤 誠一*; 深谷 茜音*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2023-004, 45 Pages, 2023/09

JAEA-Research-2023-004.pdf:6.07MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、ガラス固化体を模擬したガラス(以下、模擬廃棄物ガラス)を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供したガラス表面を対象に、BのK吸収端、FeのL$$_{3}$$、L$$_{2}$$吸収端及びCsのM$$_{5}$$、M$$_{4}$$吸収端のXANESスペクトル測定を行った。その結果、浸出液に曝露されたガラス表面は変化し、明瞭なXANESスペクトルが得にくくなることが分かった。BのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後の試料表面は未浸漬の試料表面と比較してB-Oの3配位構造(BO$$_{3}$$)が増加し、4配位構造(BO$$_{4}$$)が減少する傾向を確認した。FeのL$$_{3}$$、L$$_{2}$$吸収端及びCsのM$$_{5}$$、M$$_{4}$$吸収端のXANESスペクトルから、浸漬時間が長くなるに従って、ガラス表面に存在するCsが浸出液中へ溶出することを確認した。未浸漬の模擬廃棄物ガラスを対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度によるXANESスペクトルの変化が廃棄物成分濃度による変化より大きいことを確認した。

論文

1F廃炉に向けた放射線源逆推定及び線源対策に係るデジタル技術の研究開発; 3D-ADRES-Indoor:デジタル技術を集約するプラットフォームの現状紹介

町田 昌彦; 山田 進; Kim, M.; 奥村 雅彦; 宮村 浩子; 志風 義明; 佐藤 朋樹*; 沼田 良明*; 飛田 康弘*; 山口 隆司; et al.

RIST News, (69), p.2 - 18, 2023/09

福島第一原子力発電所(1F)建屋内には、原子炉内から漏洩した放射性物質の汚染により高い放射線量を示す地点が多数存在し、廃炉作業を円滑に進める上での大きな障害の一つとなっている。この課題解決に資するため、日本原子力研究開発機構(JAEA)は、経済産業省の廃炉・汚染水対策事業費補助金「原子炉建屋内の環境改善のための技術の開発(被ばく低減のための環境・線源分布のデジタル化技術の開発)」を受託し、令和3年度より2年間に渡り、放射線源の逆推定と推定線源に対する対策を仮想空間で実施可能とするためのデジタル技術の研究開発を実施してきた。本記事では、上記プロジェクトの成果(以下、前期プロジェクトと呼び、その2年間の研究開発の成果)を紹介する他、令和5年度4月より、新たに開始した継続プロジェクト(以下、後期プロジェクトと呼ぶ)の計画についても報告する。前期プロジェクトにて当初予定していた機械学習技術(LASSO)については、建屋内の複雑な構造情報と汚染源の性質を反映した一つの派生版手法へと結実させた成果を報告する他、実際の原子炉施設での検証結果を示す。更に、開発技術を集約したプラットフォームとしての機能を持つソフトウエア:3D-ADRES-Indoorを紹介し、継続して実施する予定の後期プロジェクトの研究開発計画も紹介する。

報告書

第39回ふげん廃止措置技術専門委員会資料集

佐藤 有司; 宮本 勇太; 粟谷 悠人; 山本 耕輔; 畠山 巧

JAEA-Review 2023-002, 59 Pages, 2023/08

JAEA-Review-2023-002.pdf:8.75MB

新型転換炉原型炉ふげん(以下「ふげん」という。)は、廃止措置に係わる技術開発を計画・実施するにあたり、「ふげん」を国内外に開かれた技術開発の場及び福井県における研究開発の拠点として十分に活用するとともに、当該技術開発で得られる成果を有効に活用することを目的として、日本原子力研究開発機構内外の有識者で構成される「ふげん廃止措置技術専門委員会」を設置している。本稿は、令和3年度に開催した第39回ふげん廃止措置技術専門委員会において「ふげん」から報告した「廃止措置の状況」、「原子炉構造材の試料採取及び分析に係わる実績と考察」、「液体シンチレータ廃液の処理について」及び「クリアランスに係る除染合理化の成果と課題及び搬出サーベイに係わる考察」について資料集としてまとめたものである。

論文

Development of an iron(II) complex exhibiting thermal- and photoinduced double proton-transfer-coupled spin transition in a short hydrogen bond

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 岡澤 厚*; 島田 林太郎*; 坂本 章*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 145(35), p.19177 - 19181, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

Multiple proton transfer (PT) controllable by external stimuli plays a crucial role in fundamental chemistry, biological activity, and material science. However, in crystalline systems, controlling multiple PT, which results in a distinct protonation state, remains challenging. In this study, we developed a novel tridentate ligand and iron(II) complex with a short hydrogen bond (HB) that exhibits a PT-coupled spin transition (PCST). Single-crystal X-ray and neutron diffraction measurements revealed that the positions of the two protons in the complex can be controlled by temperature and photoirradiation based on the thermal- and photoinduced PCST. The obtained results suggest that designing molecules that form short HBs is a promising approach for developing multiple PT systems in crystals.

論文

First observation of $$^{28}$$O

近藤 洋介*; Achouri, N. L.*; Al Falou, H.*; Atar, L.*; Aumann, T.*; 馬場 秀忠*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Calvet, D.*; Chae, H.*; et al.

Nature, 620(7976), p.965 - 970, 2023/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:92.64(Multidisciplinary Sciences)

非常に中性子が過剰な原子核$$^{28}$$Oは、陽子、中性子ともに魔法数であることから古くからその性質に興味が持たれていたが、酸素の最後の束縛核$$^{24}$$Oよりも中性子が4個も多いため、これまで観測されてこなかった。この論文では、理化学研究所RIBFにて$$^{29}$$Fからの1陽子ノックアウト反応によって$$^{28}$$Oを生成し、そこから放出される中性子を測定することによって初めてその観測に成功した。核構造の観点からは、$$^{28}$$Oでは二重閉殻が保たれているか興味が持たれていたが、実験で得られた分光学的因子が殻模型計算で予言されて程度の大きいことから、閉殻構造をもたない可能性が高いことがわかった。

論文

Intruder configurations in $$^{29}$$Ne at the transition into the island of inversion; Detailed structure study of $$^{28}$$Ne

Wang, H.*; 安田 昌弘*; 近藤 洋介*; 中村 隆司*; Tostevin, J. A.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Poves, A.*; 清水 則孝*; 吉田 数貴; et al.

Physics Letters B, 843, p.138038_1 - 138038_9, 2023/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:68.16(Astronomy & Astrophysics)

$$^{29}$$Neからの1中性子除去反応を用いて、$$^{28}$$Neの詳細な$$gamma$$線分光を行った。平行運動量分布の解析に基づき、$$^{28}$$Neの準位構造とスピンパリティを決定し、初めて負のパリティ状態を同定した。測定された断面積と運動量分布から、N=20とN=28のシェルギャップの消失の証拠となる有意なintruder p-wave強度が明らかになった。束縛状態については、弱いf-waveの可能性のある強度が観測された。いくつかの有効相互作用を用いた大規模殻模型計算では、実験的に観測された大きなp-wave強度と小さなf-wave強度は再現されず、Ne同位体に沿った反転の島への遷移の完全な理論的記述への挑戦が続いていることを示している。

論文

Investigation of the electronic structure of the Mg$$_{99.2}$$Zn$$_{0.2}$$Y$$_{0.6}$$ alloy using X-ray photoelectron spectroscopy

宮崎 秀俊*; 赤塚 達吉*; 木村 耕治*; 江草 大佑*; 佐藤 庸平*; 板倉 充洋; 高木 康多*; 保井 晃*; 小澤 健一*; 間瀬 一彦*; et al.

Materials Transactions, 64(6), p.1194 - 1198, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:54.26(Materials Science, Multidisciplinary)

硬X線およびソフトX線光電子分光法、およびバンド構造計算を用いて、Mg$$_{99.2}$$Zn$$_{0.2}$$Y$$_{0.6}$$合金の電子構造を調査し、この材料の相安定性のメカニズムを調べた。Mg$$_{99.2}$$Zn$$_{0.2}$$Y$$_{0.6}$$合金の電子構造は、フェルミエネルギー近傍に疑ギャップを持つ半金属的な電子構造を示した。Mg$$_{99.2}$$Zn$$_{0.2}$$Y$$_{0.6}$$合金の観察された電子構造は、疑ギャップ構造が相安定性に寄与していることを示唆する。

論文

STEM-EELS/EDS chemical analysis of solute clusters in a dilute mille-feuille-type Mg-Zn-Y alloy

佐藤 庸平*; 江草 大佑*; 宮崎 秀俊*; 木村 耕治*; 板倉 充洋; 寺内 正己*; 阿部 英司*

Materials Transactions, 64(5), p.950 - 954, 2023/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:54.26(Materials Science, Multidisciplinary)

ミルフィーユ構造(MFS)を持つ希釈Mg-Zn-Y合金は、キンク変形を介して長周期積層順序(LPSO)構造を持つMg-Zn-Y合金と同等の機械強度を示す。MFSタイプのMg合金の熱安定性をより深く理解するためには、溶質濃化積層欠陥(SESFs)中のZnおよびYからなる溶質クラスター構造を明確にする必要がある。走査透過型電子顕微鏡(STEM-EELS/EDS)に基づく電子エネルギー損失およびエネルギー分散X線分光法で、MFS-Mg合金のSESFs中のZnおよびYの電子構造と組成を調べた。Zn-L2,3スペクトルは、希釈Mg合金中のZnの価電子電荷がLPSO型Mg-Zn-Y合金と異なることを示した。さらに、希釈MFS-Mg合金のY-L2,3スペクトルのL3/L2の強度比は、LPSO-Mg合金よりも大きく、これはY原子の4d3/2および4d5/2軌道の電子占有がLPSO-Mg合金と異なることを反映している。希釈MFS-Mg合金のSESF組成のSTEM-EELS解析は、Zn/Y比がLPSO-Mg合金よりも低いはずであることを示し、これはSTEM-EDS測定によっても確認された。これらの結果は、希釈MFS-Mg合金のSESFs中のクラスター構造が、LPSO型Mg-Zn-Y合金の理想的なZn6Y8クラスターとは異なるはずであることを示している。

論文

Observation of proton-transfer-coupled spin transition by single-crystal neutron-diffraction measurement

中西 匠*; 堀 優太*; 重田 育照*; 佐藤 寛泰*; Wu, S.-Q.*; 鬼柳 亮嗣; 宗像 孝司*; 大原 高志; 佐藤 治*

Physical Chemistry Chemical Physics, 25(17), p.12394 - 12400, 2023/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.86(Chemistry, Physical)

The application of single-crystal neutron diffraction (SCND) to observe proton-transfer phenomena in crystalline compounds exhibiting unusual protonation states or proton dynamics has garnered significant research interest in recent years. However, proton tautomerism, which results in different protonation states before and after proton transfer, has never been observed using the SCND technique. Thus, to observe the proton tautomerism phenomenon by SCND measurements, we developed an iron(II) complex that forms a large crystal and exhibits a proton-transfer-coupled spin transition (PCST). The presence of the two types of proton tautomers was determined by conventional analysis of the proton position by X-ray crystallography, infrared spectroscopy, and density functional theory calculations. Finally, our results confirmed that proton tautomerism was successfully observed for the first time using variable-temperature SCND measurements.

論文

帰還困難区域内での家屋解体・線量低減措置に伴う作業員の外部被ばく評価解析

眞田 幸尚; 時吉 正憲*; 西山 恭平*; 佐藤 里奈; 吉村 和也; 舟木 泰智; 阿部 智久; 石田 睦司*; 長峰 春夫*; 藤坂 基幸*

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(2), p.87 - 96, 2023/04

福島第一原子力発電所の事故以来、多くの除染作業が行われたが、作業員の被ばくに関するデータは必ずしも詳細に分析されているとは言い難い。本論文では、作業員が個人線量計とともに携行したGPS位置情報をもとに、作業区域の空間線量率や作業種別ごとの特徴を分析した。その結果、実測線量の50%以上が、空間線量率と実働時間から計算される計画線量の中央値の2倍以上であることがわかった。さらに、作業種別に分析した結果、解体作業者の被ばく線量が高い傾向にあり、これは、作業現場での線量を低減するために、作業前にほとんどの作業を実施していることが原因であることがわかった。また、空間線量から実効線量への換算を考慮すると、計画値が実測値より低くなる過小評価の事例が多く、適切な作業係数を設定することが管理上重要であると考えられる。

論文

Multiple mechanisms in proton-induced nucleon removal at $$sim$$100 MeV/nucleon

Pohl, T.*; Sun, Y. L.*; Obertelli, A.*; Lee, J.*; G$'o$mez-Ramos, M.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Cai, B. S.*; Yuan, C. X.*; Brown, B. A.*; et al.

Physical Review Letters, 130(17), p.172501_1 - 172501_8, 2023/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:92.42(Physics, Multidisciplinary)

大きなフェルミ面非対称性を持つ陽子過剰な$$^{14}$$O原子核からの100MeV/nucleonでの陽子による陽子・中性子除去反応について報告した。この結果は、quasi-freeノックアウト反応、非弾性散乱、核子移行反応を含む複数の反応機構の定量的寄与を初めて示すものである。このようなエネルギー領域では通常無視される非弾性散乱と核子移行の寄与が、弱束縛陽子と強束縛中性子の除去反応断面積にそれぞれ約50%と30%寄与していることが示された。

報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2021年度

中田 陽; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 二川 和郎; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; et al.

JAEA-Review 2022-078, 164 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-078.pdf:2.64MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2021年4月から2022年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。

論文

Fast-neutron capture cross section data measurement of minor actinides for development of nuclear transmutation systems

片渕 竜也*; 岩本 修; 堀 順一*; 木村 敦; 岩本 信之; 中村 詔司; Rovira Leveroni, G.; 遠藤 駿典; 芝原 雄司*; 寺田 和司*; et al.

EPJ Web of Conferences, 281, p.00014_1 - 00014_4, 2023/03

Long-lived minor actinides (MA) in nuclear waste from nuclear power plants are a long-standing issue to continue nuclear energy production. To solve the issue, researchers have suggested nuclear transmutation, in which long-lived radionuclides are transmuted into stable or shorter-life nuclides via neutron-induced nuclear reactions. Development of nuclear transmutation systems as an accelerator-driven system requires accurate neutron nuclear reaction data. The present research project entitled "Study on accuracy improvement of fast-neutron capture reaction data of long-lived MAs for development of nuclear transmutation systems" have been conducted as a joint collaboration, including Tokyo Tech, Japan Atomic Energy Agency and Kyoto University. This project focuses on the neutron capture reaction of MAs, especially $$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am and $$^{243}$$Am, in the fast neutron energy region. The final goal of this project is to improve the accuracies of the neutron capture cross sections of $$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am and $$^{243}$$Am employing a high-intensity neutron beam from a spallation source of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) that reduces uncertainties of measurement. To achieve the goal, a neutron beam filter system in J-PARC, sample characteristic assay, and theoretical reaction model study were developed. In this contribution, the overview and results of the project will be presented.

論文

$$^{241}$$Am neutron capture cross section measurement using the NaI(Tl) spectrometer of the ANNRI beamline of J-PARC

Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 修; 岩本 信之; 片渕 竜也*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; 佐藤 八起*

Journal of Nuclear Science and Technology, 19 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

The neutron capture cross-section of $$^{241}$$Am was measured from 10 meV to about 1 MeV using the NaI(Tl) spectrometer of the Accurate Neutron-Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) beamline in the Materials and Life Science (MLF) facility of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The total energy detection principle was applied in conjunction with the pulse-height weighting technique to derive the neutron capture yield. The present cross-section results were normalized using a $$^{197}$$Au sample measurement by applying the saturated resonance method. The thermal cross section was measured to be 708 $$pm$$ 22 b, in agreement within uncertainties to the present evaluation in JENDL-5 of 709 b. Moreover, the results of a shape resonance analysis of the resolved resonance region are also provided in the present dissertation.

論文

Development of DynamicMC for PHITS Monte Carlo package

渡部 浩司*; 佐藤 達彦; Yu, K. N.*; Zivkovic, M.*; Krstic, D.*; Nikezic, D.*; Kim, K. M.*; 山谷 泰賀*; 河地 有木*; 田中 浩基*; et al.

Radiation Protection Dosimetry, 13 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Environmental Sciences)

DynamicMCは、人体ファントムが単色線源に照射されたときの3次元線量分布を簡単に計算可能なGUIソフトウェアである。従来は、米国産放射線挙動解析コードMCNPと接続して使うよう設計されていた。本研究では、DynamicMCをPHITSと接続して使うように改良し、いくつかの新機能を付加した。具体的な改良点は以下の通りである。(1)単色のみならず放射性同位元素の崩壊により生じる様々なエネルギースペクトルを持つ線源に対応可能とした、(2)臓器吸収線量を計算可能とした、(3)複数の条件に対する平均線量を計算可能とした、(4)遮蔽物の影響を考慮可能とした。本改良により、DynamicMCは放射線防護の研究や教育など様々な目的で利用可能となった。

論文

$$^{241}$$Am neutron capture cross section measurement and resonance analysis

Rovira Leveroni, G.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 岩本 修; 岩本 信之; 片渕 竜也*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; 佐藤 八起*

JAEA-Conf 2022-001, p.91 - 96, 2022/11

Neutron capture cross section measurements were performed in the Accurate Neutron Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) at the Materials and Life Science Facility (MLF) of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The time-of-flight (TOF) methodology was employed in a non-filter condition experiment to determine the neutron capture cross section from thermal to about 100 eV. Moreover, experiments were performed using the neutron filtering system to determine the neutron capture cross section at the energy of 23.5 keV using Fe as filter material. In this study, the preliminary results of the $$^{241}$$Am neutron capture cross section from 10 meV to about 100 eV determined in TOF experiments and at 23.5 keV from Fe filter experiments are presented. In the TOF experiments, the $$^{241}$$Am neutron capture cross section was normalized by means of the saturated resonance method using a Au sample with a mass of 1.5 g. In addition, for the Fe filter experiments, the capture cross section of $$^{241}$$Am at the energy of 23.5 keV was determined relative to the $$^{197}$$Au yield obtained from a measurement using the same Au sample. Moreover, early-stage results of a resonance analysis of the $$^{241}$$Am capture resonances are also presented.

論文

Structural change by phosphorus addition to borosilicate glass containing simulated waste components

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

Journal of Nuclear Materials, 570, p.153962_1 - 153962_13, 2022/11

モリブデンの溶解度を高める効果があるリンを含む模擬核廃棄物ガラス試料を作製し、放射光X線吸収微細構造(XAFS)分析によりいくつかの構成元素を、ラマン分光分析によりその配位構造を分析した。分析では、リンの添加量や廃棄物積載率の違いによる局所構造および化学状態の変化を系統的に調べた。その結果、最大廃棄物量30wt%(MoO$$_3$$ 1.87mol%に相当)においても、モリブデン酸塩化合物による結晶相は観察されなかった。廃棄物充填率を上げると酸化が進行し、リンを添加すると還元が進行した。さらに、それらの酸化と還元の効果が相殺されるケースもみられた。特定元素の周辺局所構造は、主に廃棄物充填率の影響を受けるZn、廃棄物充填率とリン添加の両方の影響を受けるCe、どちらの影響も受けないZr元素に分類された。Moと他の元素の分析結果の比較から、添加したリンは遊離されたPO$$_4$$構造単位として存在し、モリブデン酸イオンに配位するアルカリ金属を奪い取っている可能性があると考えられた。

報告書

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価,2(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2022-008, 37 Pages, 2022/10

JAEA-Research-2022-008.pdf:5.27MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラスを対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供した模擬廃棄物ガラス表面を対象に、FeのL$$_{3}$$、L$$_{2}$$吸収端及びCsのM$$_{5}$$、M$$_{4}$$吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、浸出時間の経過とともにガラス試料重量の減少や浸出液中の溶出元素濃度の増加が確認された状況と同様、CsのM$$_{5}$$、M$$_{4}$$吸収端XANESスペクトルが消失し、FeのL$$_{3}$$、L$$_{2}$$吸収端スペクトル形状が変化することを確認した。また、浸出試験後の模擬廃棄物ガラスは、ラマン分光測定でも観察されたように表面に化合物層を形成するため、明瞭なBのK吸収端XANESスペクトルは得られないことが分かった。Na$$_{2}$$O濃度によるSi局所構造への影響を確認するため、Na$$_{2}$$O濃度が異なる原料ガラスを対象に、全電子収量法(PEY)でSiのK吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるとSiのK吸収端ピークエネルギーは低下し、7wt%Na$$_{2}$$O前後でピーク強度が高くなることを確認した。

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