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池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.
JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12
JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MBJAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。
須藤 彩子; M
sz
ros, B.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二
JAEA-Research 2023-007, 31 Pages, 2023/11
JAEA-Research-2023-007.pdf:3.61MB
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所で形成された燃料デブリの臨界評価のためには、燃料デブリ中に含まれる成分の偏析傾向を把握することは非常に重要である。特に、燃料デブリ中で中性子吸収材としての役割を担うと考えられるFeおよびGdの分布状況は臨界性に大きな影響を与えると考えられる。本研究では炉心酸化物溶融物中の凝固過程におけるFeおよびGdの偏析傾向を解明するため、コールドクルーシブル誘導加熱法を用い炉心構成材料(UO
、ZrO、FeO、GdO
、模擬核分裂生成物(MoO、NdO、SrO、RuO))、コンクリート主成分(SiO、AlO、CaO)の溶融凝固試験を行った。本試験では、加熱中溶融試料を徐々に下部に引き抜くことによって、下部から上部に向かって凝固させることを実現した。元素分析の結果、Feは試験体中心付近で試験体下部の最大3.4倍濃縮することがわかった。FeOの初期組成、冷却速度、相分離の有無にかかわらず、すべての試験体でFeの試験体中心部付近への偏析が確認された。このことから、FeOは溶融物中で最終凝固領域に向けて偏析することが考えられる。一方、Gdは試験体中の試験体下部で試験体中心付近の最大2.6倍濃縮した。GdOは初期組成1at.%以上の場合、冷却速度、相分離の有無にかかわらず、すべての試験体で試験体下部への偏析が確認された。このことから、GdOは溶融物中に1at.%以上含まれる場合、初期に凝固する領域に偏析することが考えられる。一方、模擬核分裂生成物の顕著な偏析は確認されなかった。
山下 晋; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; 吉田 啓之
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(9), p.1029 - 1045, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)We newly developed a detailed simulation method for the oxide layer growth/recession under steam-starved conditions using computational fluid dynamics (CFD) methodologies to elaborate the understanding of failure conditions of fuel assemblies during severe accidents. The new method uses the concept of the distance function in a Cartesian grid and is implemented in the original multiphase/multicomponent CFD code named JUPITER (JAEA Utility Program for Interdisciplinary Thermal-hydraulics Engineering and Research). A distance calculation of the normal direction from the interface is generally difficult in a Cartesian grid. However, the distance function can give a distance normal to the surface of materials by referring to the value of the function. Thus, the growth/recession calculations, which require the distance normal to the interface, become very easy. We checked the availability of JUPITER, considering these models against the verification and validation problems. As a result, we confirmed that JUPITER gives good results, which may contribute to understanding the progress of core degradation under steam-starved conditions.
and Zr at precisely controlled high temperatures白数 訓子; 佐藤 拓未; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.697 - 714, 2023/06
被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)ジルカロイ被覆管とUO燃料の溶融反応のメカニズム解明に資するため、温度誤差が可能な限り最小となるよう検討を行い、1840
Cから2000Cの範囲でZrとUOの高温反応試験を実施した。UOるつぼにZr試料を装荷し、アルゴン雰囲気中加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。1890 Cから1930 Cで加熱した試料は、丸く変形しており、
-Zr(O)相と、少量のU-Zr-O溶体相で形成されていた。1940C以上で加熱した試料は大きく変形し、急激に溶体形成反応が進行する様子が観測された。U-Zr-O溶体相の形成反応はZr(O)中の酸素濃度に依存し、酸素濃度の低いZr(O)へ反応はどんどん進展する。そして酸素含有量が高いZr(O)中では、U-Zr-O溶体相の生成が抑制されることが確認された。
佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; Quaini, A.*; Guneau, C.*
CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 79, p.102481_1 - 102481_11, 2022/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Thermodynamics)Investigation of the primary containment vessel inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station showed that a significant amount of the molten corium reached the bottom of the pedestal region. The molten corium and concrete likely caused a complex interaction called Molten Corium Concrete Interaction. The solidification hysteresis of these ex-vessel debris significantly influences its properties. We performed a thermodynamic analysis using the TAF-ID database to infer the solidification path of U-Zr-Al-Ca-Si-O molten corium, which was chosen for a prototypic system of ex-vessel debris. The solidification path for the CaO-rich sim-corium showed that (i) melting as a single liquid phase above 2430 K, (ii) selective solidification of the oxide-rich corium mainly consisted of fuel materials, and (iii) solidification of the remaining materials as a silicate matrix. In contrast, the solidification path for the SiO-rich corium indicated that (i) formation of liquid miscibility gap above 2200 K between U-rich and Zr-rich oxidic melts, (ii) individual precipitation of solid phases in each liquid phase.
山下 拓哉; 佐藤 拓未; 間所 寛; 永江 勇二
Annals of Nuclear Energy, 173, p.109129_1 - 109129_15, 2022/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)Decommissioning work occasioned by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) accident of March 2011 is in progress. Severe accident (SA) analysis, testing, and internal investigation are being used to grasp the 1F internal state. A PWR system that refers to the TMI-2 accident is typical for SA codes and testing, on the other hand, a BWR system like 1F is uncommon, understanding the 1F internal state is challenging. The present study conducted the ELSA-1 test, a test that focused on damage from eutectic melting of the liquid metal pool and control rod drive (CRD), to elucidate the lower head (LH) failure mechanism in the 1F accident. The results demonstrated that depending on the condition of the melt pool formed in the lower plenum, a factor of LH boundary failure was due to eutectic melting. In addition, the state related to the CRD structure of 1F unit 2 were estimated.
須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04
被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Nuclear Science & Technology)ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。
須藤 彩子; Meszaros, B.*; Poznyak, I.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Materials, 533, p.152093_1 - 152093_8, 2020/05
被引用回数：4 パーセンタイル：45.45(Materials Science, Multidisciplinary)For a criticality assessment of the fuel debris generated by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, knowing the segregation of neutron absorber materials, 
, Gd, B, and Fe, in the fuel debris is necessary. Although B may mostly evaporate during melting, Fe and Gd are expected to remain in the molten corium. To understand the redistribution behavior of Gd and Fe during the solidification of the molten corium, solidification experiments with simulated corium (containing UO, ZrO, FeO, and GdO with a small amount of simulated fission products such as MoO, NdO, SrO, and RuO) were performed using a cold crucible induction heating method. The simulated corium was slowly cooled from 2,500C and solidified from the bottom to the top of the melt. An elemental analysis analysis of the solidified material showed that the Fe concentration in the inner region increased up to approximately 3.4 times that in the bottom region. This suggested that FeO might be concentrated in the residual melt and that, consequently, the concentration of Fe increased in the later solidification region. On the contrary, the Gd concentration in the periphery region was found to be approximately 2.0 times higher than that in the inner region, suggesting the segregation of Gd in the early solidified phase. No significant segregation was observed for the simulated fission products.
須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
日本原子力学会和文論文誌, 18(3), p.111 - 118, 2019/08
炉心溶融物の凝固過程での冷却速度の違いは燃料デブリ構成成分の偏析に大きく影響する。偏析傾向を把握するため、模擬コリウム(UO, ZrO, FeO, B
C, FP酸化物)の溶融/凝固試験を行った。模擬コリウムはAr雰囲気化で2600まで加熱し、2つの冷却速度での降温を行った。(炉冷(平均744C/min)および徐冷(2600C
2300C:5C/min、2300C1120C:平均788C/min)元素分析により、炉冷条件および徐冷条件両方の固化後の試料中に3つの異なる組成を持つ酸化物相および1つの金属相が確認された。炉冷条件、徐冷条件ともにこれら3つの酸化物相へのFeO固溶度はおおよそ12
5at%であった。この結果はUO-ZrO-FeO状態図におおよそ一致している。一方、徐冷条件での試料中に、Zrリッチ相の大粒形化が確認された。この相の組成は液相の初期組成と一致しており、遅い凝固中で液滴の連結が起こり、凝集したと評価した。
須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
In order to obtain the knowledge on the phase relationship and stratification behavior of oxide debris under the slow solidification condition, liquefaction/solidification tests of simulated oxide debris were performed by using a high frequency induction furnace. As the oxides components from the core melt and structural materials, sintered pellets of UO-ZrO-sim-FPs and powder of FeO and BC were prepared. The powder mixture and crashed sintered oxides were heated to 2600C in Ar atmosphere in the first step (partial liquefaction), and then solidified at two different cooling rates; furnace cooling (No.1) and slow cooling (5C /min, No.2). For the corium microstructure study, solidified samples were subjected to elemental analysis by SEM/EDX. Cross sectional images of both samples showed that the oxide layer and metallic layer were separately solidified. EDX analysis of oxide layer of No.1 sample revealed four phases; (U
Zr
Fe
)O, (Zr
U
Fe
)O, ZrO and Fe metal. The tendency of re-distribution of oxide elements observed in No.2 was similar to that of No.1, however, the grain-growth of (Zr,U)O phase occurred at the bottom region of the oxide layer. In these results, the phases detected in both samples were in reasonable accordance with those evaluated by the UO-ZrO-FeO phase diagram.
佐藤 拓未; 平田 直哉*; 及川 勝成*; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故では溶融燃料凝固時にマクロ的な成分偏析が発生していると考えられる。一般的に、溶融材料凝固時にはその界面部にて、液相と固相に溶質が分配され、その界面部溶質がバルク部の液相へと温度・溶質対流によって移流することによりマクロ偏析が発生する。本研究では、溶質分配にScheilモデルを使用し、CALPHADにより計算した熱物性値を用いることで、凝固・分配挙動を再現し、溶融燃料の偏析挙動の予測を行った。また、各種冷却条件が偏析挙動に与える影響を調査した。本解析では、デブリ酸化物の主成分となるUO-ZrO-FeO系にて解析を行った。解析の結果、凝固初期部の壁面部にUO, ZrOが濃化し、一方でFeOはUO, ZrOに固溶しないため、凝固後期部の中心部で著しく濃化した。また、種々の冷却条件下での解析結果より、凝固速度が遅く、凝固界面部での流速が速い場合、マクロ偏析が強くなる傾向があることがわかった。
須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
本試験では、燃料デブリの凝固過程解析モデルの開発に向け、高周波誘導加熱による酸化物模擬デブリの溶融・凝固試験を行い、冷却速度の違いが相形成や成層化へ与える影響に係る知見を取得した。酸化物系模擬デブリの調製には、UO, ZrO, 模擬FP酸化物, FeO及びBCの粉末試薬を用いた。まず、UO, ZrO, 模擬FP酸化物粉末を混合し、ペレット状に焼結した後に破砕し、次に、この破砕物とFeO, BCの粉末を混合してタングステンるつぼに装荷し加熱試験に供試した。高周波誘導加熱炉内で、Ar雰囲気中で2600Cまで昇温、5分間保持した後、炉冷(No.1), 徐冷(5C/min、No.2)の2条件で冷却固化を行った。加熱後試料を垂直方向に切断したところ、No.1, No.2ともに酸化物層と金属層に分かれていることがわかった。No.1の酸化物層をSEM-EDX分析した結果、(U,Zr)O (Uリッチ), (Zr,U)O (Zrリッチ), ZrO, Feの4相が同定された。No.1, No.2の条件で生成された相の組成はおおよそ一致していたが、(Zr,U)O相の形成領域に相違が見られた(No.2で、酸化物層下部での成長を観測)。凝固解析で重要となる(U,Zr)O, (Zr,U)O中へのFeOの溶解度については、本試験結果はThermo-calc状態図から予想される値とおおよそ一致しており、(U,Zr)O, (Zr,U)OへのFeOの固溶度が確認できた。
佐藤 拓未; 平田 直哉*; 及川 勝成*; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
本研究では、破損・溶融燃料の凝固時の成分偏析, マクロ偏析に関して、凝固時の冷却速度と溶融物流れを考慮した解析モデルを整備している。溶融燃料凝固時における、凝固界面での溶質元素の固相・液相間の分配にScheilモデルを導入し、CALPHADで計算した液相線温度・分配係数といった熱物性値を用いることにより、凝固挙動・溶質分配挙動を再現した。溶融燃料酸化物における、マクロ偏析挙動を予測するとともに、冷却条件を変更することで、凝固速度や熱・溶質対流が変化し、最終的にマクロ偏析挙動をに与える影響を予測した。
佐藤 拓未; 平田 直哉*; 及川 勝成*; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故では、溶融燃料は遅い凝固過程を経て成分偏析が発生していると考えられる。本研究では、溶質分配にScheilモデルを使用し、熱力データをCALPHADでの計算値を用いることで、凝固・分配挙動を再現し、溶融燃料の偏析挙動の予測を行った。本解析では、デブリ酸化物の主成分となるUO-ZrO-FeO系にて解析を行った。解析の結果、凝固初期部の壁面部にUO, ZrOが濃化し、FeOは凝固後期部の中心部で著しく濃化する結果となった。また、種々の冷却条件下での解析結果より、凝固速度が速く、凝固界面部での流速が遅い場合、成分偏析が抑制される傾向があることがわかった。
須藤 彩子; Poznyak, I.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
溶融燃料凝固過程の解析モデル妥当性評価のため、U-Zr-Gd-Fe-O系模擬溶融コリウムの凝固試験を実施した。炉心溶融物の構成材料として、UO, ZrO, GdO, FeOの粉末試薬を用いた。No.1ではさらに小片の金属モリブデンを加え、No.2では模擬FP酸化物(MoO, NdO, SrO, RuO)の粉末試薬を加えた。(重量900g)模擬コリウム試料は最大出力60kWのコールドクルーシブル誘導加熱炉を用い、金属Zrを誘導体とし空気中で加熱した。溶融プール出現後、試料表面温度は約2400Cまで達し、その後試料ステージを徐々に発熱源より下降させることにより徐冷した。固化後、No.1では266.3g、高さ2.8cmのインゴットとして、No.2では757.8g、高さ3.2cmのインゴットとして得られた。固化後インゴットを上部から下部にかけサンプリングを行い、元素分析を行った。Fe濃度を固化後試料の高さ方向で比較したところ、No.1では最終凝固位置に近いと予測される試料中心部(1.5cm)で最大となり(0.8wt%)、上部クラスト部分(2.5cm)で最小となった(0.2wt%)。一方、No.2では試料上部(3.0cm)で最大となった。No.2はNo.1に比べ溶融物の量が多く、最終凝固位置が2.0cm2.5cm付近である考えられ、上部がより最終凝固位置に近かったためと考えられる。
佐藤 拓未; 及川 勝成*; 上島 伸文*; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
本研究では、シビアアクシデント後期フェーズでの重要課題である溶融酸化物燃料の凝固時の成分偏析、マクロ偏析に関して、今までに整備してきた凝固・偏析モデルを過去に実施した模擬デブリ凝固試験結果と比較することで燃料デブリ凝固への適応性を評価した。
須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
With a view to investigating the tendency of segregation of constituents of fuel debris, liquefaction/solidification tests of simulated corium (UO, ZrO, FeO, BC and sim-FP oxides) were performed. Simulated corium was heated up to 2600C under Ar atmosphere and then cooled down with two different cooling processes; furnace cooling and slow cooling. Cross sectional images of both samples showed that the oxide layer and metallic layer were separately solidified. EDX analysis of oxide layer of samples revealed three oxide phases and Fe metal. Solubility of FeO in these oxide phases was mostly fixed to be 125at% in all phases, which is in reasonable accordance with the value estimated from UO-ZrO-FeO phase diagrams. The tendency of re-distribution of oxide elements observed in the sample with slow cooling was similar to that of quick cooling, however, the grain-growth of one oxide phase, rich in Zr-oxide, occurred at the bottom region of the oxide layer. The composition of this Zr-oxide phase is comparable to the initial average composition. The condensation is considered to be caused by the connection of remaining liquid agglomerates during slow solidification.
佐藤 拓未; 及川 勝成*; 上島 伸文*; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故では、燃料や構造材等の溶融コリウムは非常に遅い凝固速度で凝固し、その際に成分偏析が発生していると考えられる。これらの凝固・偏析挙動解明のため、これまで解析モデルを整備してきた。本モデルでは成分偏析を、Scheilモデル及び熱力学データに基づき計算している。本研究では、モデル妥当性検証のため、既存の模擬コリウム凝固試験での解析を実施し、計算結果と試験結果を比較した。その結果、本モデルは凝固時の成分偏析傾向を再現で得きることを確認した。
佐藤 拓未; 山下 拓哉; 間所 寛; 永江 勇二
no journal, ,
本研究では、沸騰水型軽水炉の圧力容器下部構造物である制御棒駆動機構の金属系デブリとの反応・溶融試験を実施し、その破損挙動を観察した。その結果、構造材/金属デブリの反応により、単体での融点よりも低い低温でCRD構造物の破損が進行することが明らかになった。
佐藤 拓未; 山下 拓哉; 下村 健太; 永江 勇二
no journal, ,
The reaction between the molten metallic debris pool and the structural materials of reactor pressure vessels (RPV) is important in understanding the RPV failure behavior. In this study, the ELSA (Experiment on Late In-vessel Severe Accident Phenomena)-1 test, which focuses on the damage caused by the eutectic melting of the liquid metal pool and control rod drive (CRD) structures, was conducted. A test sample simulating the CRD structure at the lower head was fabricated and loaded with Fe-Zr alloy as the simulated metal debris. The sample was gradually heated to about 1400 C using the LIESAN test facility, and in-situ observation was performed using a video camera. The test results showed that the CRD structural material reacted with the metal debris and melted at about 1050-1250 C, which was lower than the melting point of the CRD itself. It was also observed that the molten material flowed into the CRD, suggesting that the CRD structure was preferentially damaged during the severe accident.
