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(M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd using cadmium chloride林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu
型GdPd
(
= 0.4081 
0.0001nm)及びNpPd ( = 0.4081 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi型NpPdも含まれていた。本研究で得られたMPd (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。
He cryostat and a closed-cycle He gas handling system installed in a SQUID magnetometer without continuous-cooling functionality島村 一利*; 輪島 裕樹*; 牧野 隼士*; 阿部 聡*; 芳賀 芳範; 佐藤 由昌*; 河江 達也*; 吉田 靖雄*
Japanese Journal of Applied Physics, 61(5), p.056502_1 - 056502_7, 2022/05
被引用回数：1 パーセンタイル：17.38(Physics, Applied)We have conducted precise magnetization measurements down to 500 mK using a commercial magnetometer. The gas handling system contains two sorption pumps filled with granular charcoals. He gas is pressurized up to ambient pressure for liquification at 3 K and the vapor is pumped for cooling. We demonstrate the performance of the system by observing the Meissner effect of aluminum below the superconducting transition temperature.
-iron investigated using in situ high-voltage electron microscopy阿部 陽介; 佐藤 裕樹*; 橋本 直幸*
Philosophical Magazine, 102(12), p.1173 - 1193, 2022/00
被引用回数：2 パーセンタイル：34.67(Materials Science, Multidisciplinary)高エネルギー粒子照射により形成される点欠陥の移動の活性化エネルギーは、照射下でのミクロ組織変化の予測を目的とした様々な数値計算モデルにおける重要な物理量である。本研究では、超高圧電子顕微鏡を用いた電子照射その場観察により、鉄中の格子間原子集合体の成長速度を275-320Kで測定した。フィルム媒体に加えてビデオ撮影による動画データに画像処理技術を援用することにより、大量のデータ解析を可能にした。得られた成長速度の温度依存性と反応速度式から導出される関係式を用いることにより、空孔拡散の活性化エネルギーを評価した。さらに、材料中の不純物元素が成長速度を遅くする効果について議論した。
佐藤 裕樹*; 阿部 陽介; 大久保 賢二*; 谷岡 隆志*
Philosophical Magazine, 102(12), p.1152 - 1172, 2022/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)分子動力学計算によると、格子間原子集合体はカスケード損傷から直接形成され、一次元(1D)運動と呼ばれる高速拡散により損傷領域から離脱することにより、その後の損傷組織発達に強く影響すると考えられている。我々はこれまでに、超高圧電子顕微鏡を用いた電子照射その場観察により、実験で観察される1D運動は間欠的で、その理由として試料に残留する不純物の効果を考えてきた。本研究では、銅を対象として、純度及び試料の作製方法と1D運動挙動の関係について調査した。その結果、高純度試料では、熱処理なし試料(切断・機械研磨・打ち抜き)に比べて標準試料(切断・圧延・打ち抜き・熱処理)では1D運動距離が大きく抑制されるのに対して、バルク熱処理試料(切断・熱処理・機械研磨・打ち抜き)では大きな変化は見られなかった。低純度試料では、バルク熱処理試料と標準試料で顕著な差は見られなかった。また、標準試料で比較すると高純度と低純度には顕著な差は認められなかった。入手した試料に最初から含まれている不純物と試料作製の際の熱処理で導入される不純物が1D運動に影響していることが考えられる。
-iron estimated by in situ observation of interstitial clusters at low temperatures using high-voltage electron microscopy阿部 陽介; 佐藤 裕樹*; 橋本 直幸*
Philosophical Magazine, 101(14), p.1619 - 1631, 2021/07
被引用回数：2 パーセンタイル：17.84(Materials Science, Multidisciplinary)高エネルギー粒子照射により形成される格子間原子(SIA)の移動の活性化エネルギーは、ミクロ組織変化の様々な予測モデルにおける重要な物理量である。本研究では、超高圧電子顕微鏡を用いた低温(110-320K)での電子照射下その場観察により、鉄中のSIAクラスター数密度の時間変化を測定し、格子間原子の移動度に関連する物理量として、(1)SIAクラスターのピーク数密度と(2)薄膜試料において欠陥ができなくなる臨界厚さに関する温度依存データを取得した。これらをアレニウスプロットし、反応速度式から導出される関係式を用いることにより、格子間原子の移動の活性化エネルギーを評価した結果、(1)からは
eV、(2)からは
eVを得た。
-iron阿部 陽介; 佐藤 裕樹*; 橋本 直幸*; 大貫 惣明*
Philosophical Magazine, 100(1), p.110 - 125, 2020/00
被引用回数：7 パーセンタイル：38.58(Materials Science, Multidisciplinary)超高圧電子顕微鏡(HVEM)を用いた電子照射下その場観察実験により、純鉄における格子間原子集合体の数密度は照射初期にピークに達し、その後連続的に減少することが明らかになった。HVEMその場観察実験では薄膜試料が用いられるため、格子間原子集合体は一次元(1D)運動により表面で消失することが考えられる。そこで本研究では、実験で明らかになった格子間原子集合体の1D運動機構に基づく解析モデルを導出し、格子間原子集合体の1D運動が数密度減少に及ぼす影響を調べた。その結果、残留不純物に捕獲され静止状態にある格子間原子集合体は、電子照射による弾き出しが引き金となって1D運動を生じ、残留不純物への再捕獲を免れた割合だけ表面消失を生じ、それにより数密度が連続的に減少することが示された。残留不純物への捕獲確率はランダムウォーク理論を用いて評価することができ、用いた薄膜試料における残留不純物濃度と同程度の場合に、実験で観察された格子間原子集合体の数密度の減少挙動をよく再現することが示された。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏
NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11
原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。
佐藤 裕樹*; 阿部 陽介; 阿部 弘亨*; 松川 義孝*; 叶野 翔*; 大貫 惣明*; 橋本 直幸*
Philosophical Magazine, 96(21), p.2219 - 2242, 2016/06
被引用回数：12 パーセンタイル：51.44(Materials Science, Multidisciplinary)超高圧電子顕微鏡を用いることにより、110
300Kの温度範囲で純鉄における格子間原子集合体の一次元(1D)運動の電子照射その場観察を行った。全ての温度において、ほとんどの1D運動は不規則な時間間隔で離散的な位置変化を示した。1D運度頻度は温度に依存せず、電子照射強度に比例した。これは、1D運動が電子照射により生じることを示唆している。一方、1D運動距離は照射強度に依存せず、低温では1D運動距離が極めて短くなることが明らかとなった。さらに、分子静力学法を用いて、格子間原子集合体とランダム分布した空孔との相互作用エネルギーを評価した結果、空孔濃度が
よりも高い場合には相互作用エネルギーのゆらぎが格子間原子集合体をトラップすることが分かった。これらの結果から、1D運動の阻害に寄与するのは、250K以上では残存不純物であり、空孔が熱的に移動できない低温では、電子照射により蓄積した高濃度空孔との弾性的相互作用であることを提案した。
and (U,Zr)O solid solution using MoCl
佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10
被引用回数：6 パーセンタイル：45.92(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoClを用いてUO及び(U,Zr)O模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO及び(U,Zr)Oは300
Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O高密度焼結体については、300Cと400Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500Cでは生成したUCl
が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUClから蒸留分離された。
林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝
NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06
加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫
Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11
被引用回数：5 パーセンタイル：5.84(Chemistry, Multidisciplinary)窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 西原 健司; 荒井 康夫
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12
使用済ADS用窒化物燃料の乾式再処理技術の開発における要素技術及びプロセス構築についての最近の研究の進展を紹介する。要素技術開発では、使用済燃料の陽極溶解、液体Cd陰極へのPu及びMAの回収、回収アクチノイドの再窒化等の主工程に加えて、陽極溶解残渣からのアクチノイド回収工程及び電解槽中の溶融塩の精製工程の技術開発を行った。また、主工程以外の工程を追加したプロセスフロー図を作成し、報告されている各工程に関する実験データをもとに、アクチノイド、FP及び希釈材元素の物質収支を求めた。物質収支の計算結果は、乾式処理工程でのPu及びMAの回収率99.97wt%、新燃料中への希土類元素の混入割合2.6wt%であり、いずれもADSの設計研究の中で定めている基準値を満足するものであった。
澁田 靖*; 鵜浦 誠司*; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝*; 鈴木 俊夫*
Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.114 - 119, 2011/07
被引用回数：16 パーセンタイル：73.97(Materials Science, Multidisciplinary)乾式再処理プロセスの電解精製における溶融塩中からの陰極へのウランの電析について、フェイズフィールド法を用いたシミュレーション計算を行った。金属ウランはデンドライト状に析出するが、ジルコニウムが共存する環境下では樹状部があまり成長しないことが知られている。そこで、ウランの析出形態が変化するジルコニウム濃度のしきい値を電流密度の関数として評価し、そのしきい値は電流密度が低くなるほど大きくなることを明らかにした。
荒井 康夫; 林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 赤堀 光雄; 湊 和生
no journal, ,
溶融塩電解を主プロセスとする窒化物燃料の乾式再処理とリサイクル窒化物燃料の製造に関する研究成果を紹介する。溶融塩電解については、代表的な固体核分裂生成物を添加して調製した燃焼度模擬ウラン窒化物の電解挙動をおもに電気化学的手法を用いて調べた。添加元素によって溶融塩中の平衡電位は異なるが、燃焼度模擬窒化物中のウランは電気化学的に陽極溶解して、陰極に用いた液体カドミウム中に回収された。リサイクル窒化物燃料の製造については、蒸留窒化法によって液体カドミウム陰極に回収したアメリシウムの窒化物への転換及び同じく蒸留窒化法で転換したウラン・プルトニウム混合窒化物を原料とする燃料ペレット調製を行った。蒸留窒化法で回収したアメリシウム窒化物に含まれていた微量のカドミウム金属は真空加熱することによって除去できた。また、理論密度の85%程度の密度を有するウラン・プルトニウム混合窒化物ペレットも容易に調製することができた。
佐藤 匠; 林 博和; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生
no journal, ,
原子力機構における窒化物燃料の乾式再処理研究の最近の成果について報告する。代表的な固体核分裂生成物元素であるMo, Pd, Ndを含む模擬照射済ウラン窒化物,不活性マトリックスを含むアクチノイド窒化物((U,Zr)N, (Pu,Zr)N, UN+TiN, PuN+TiN)及びアメリシウム窒化物の溶融LiCl-KCl中における電気化学的挙動を初めて明らかにした。また、アメリシウム窒化物の溶融塩電解によって液体Cd陰極中に回収したアメリシウムを蒸留窒化法により再びアメリシウム窒化物へと転換することで、窒化物燃料の乾式再処理がアメリシウム窒化物についても適用可能であることを明らかにした。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 西原 健司; 荒井 康夫
no journal, ,
使用済ADS用窒化物燃料の乾式処理技術に関する最近の研究の進展を紹介する。使用済燃料の陽極溶解、液体Cd陰極へのPu及びMAの回収、回収アクチノイドの再窒化等の主工程に加えて、陽極溶解残渣からのアクチノイド回収工程及び電解槽中の溶融塩の精製工程を追加した工程図を作成した。作成した工程図と報告されている各工程に関する実験データをもとに、アクチノイド,FP及び希釈材元素の物質収支を求めた。得られた結果は、乾式処理工程でのPu及びMAの回収率は99.97wt%、新燃料中への希土類元素の混入割合は2.6wt%であり、いずれもADSの設計研究の中で定めている基準値を満足するものであった。
佐藤 匠; 林 博和; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 荒井 康夫
no journal, ,
原子力機構における窒化物燃料の乾式再処理研究の最近の成果について報告する。代表的な固体核分裂生成物元素を含む模擬照射済ウラン窒化物,不活性マトリックスを含むウラン及びプルトニウム窒化物、並びにアメリシウム窒化物の溶融LiCl-KCl中における電気化学的挙動を明らかにした。また、アメリシウム窒化物の溶融塩電解によって液体Cd陰極中に回収したアメリシウムを蒸留窒化法により再びアメリシウム窒化物へ転換できることを示した。さらに、新たに考案した使用済窒化物燃料の化学溶解と向流多段抽出を用いた革新的再処理プロセスについても紹介する。
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫
no journal, ,
原子力機構における窒化物燃料の乾式分離プロセスに関する研究成果を紹介する。原子力機構が提唱している長寿命マイナーアクチノイド(MA)核種の核変換のための階層型核燃料サイクルの概念に従って進めている、塩化物溶融塩中での窒化物燃料の電解、液体カドミウム電極でのTRU回収、液体Cd中に回収したTRU金属の窒化反応、乾式分離プロセスに関係する熱力学データベース等に関する最近の研究成果をまとめて述べる。
鉄における自己格子間原子型ループ挙動に及ぼす不純物効果阿部 陽介; 佐藤 裕樹*; 鈴土 知明; 都留 智仁; 橋本 直幸*; 大貫 惣明*
no journal, ,
超高圧電子顕微鏡を用いた最近の研究により、鉄中での自己格子間原子型(SIA)ループの1次元(1D)運動挙動と材料中の不純物濃度の間に相関関係があることが明らかにされている。このため、原子炉構造材料の照射下微細組織変化予測の高精度化のためには、SIAループの1D運動挙動に対する各種不純物原子の影響の定量的評価が重要である。本研究では、不純物濃度を変化させた鉄試料を作製し、北海道大学所有の超高圧電子顕微鏡を用いて、SIAループの1D運動挙動と数密度を測定した。その結果、照射温度の増加とともにSIAループの1Dジャンプ距離が増加するのに対して数密度は減少することが分かった。このことは、温度増加に伴いSIAループのトラップサイトが減少することを示唆している。また、各温度域においてSIAループのトラップサイトを仮定した数値モデル解析によって、不純物濃度の増加とともにループ数密度が増加するとともに、室温では不純物濃度が低い場合にループ数密度の照射速度依存性が弱くなることが分かった。これらの結果は、実験結果とよく対応することが示された。
木下 詩織*; 阿部 弘亨*; 阿部 友紀*; 國井 大地*; 宇田川 豊; 松川 義孝*; 佐藤 裕樹*
no journal, ,
燃料被覆管の強度評価手法の一つとして従来用いられてきた、局所的なペレット-被覆管相互作用(PCMI)を模擬する中子拡管(EDC)試験を改良し、試験片をより小さく摩擦の影響も減少させた新しいEDC試験法を開発中である。本研究では、改良型EDC試験についてFEMAXI-7及びANSYSを用いた数値解析を行い、試験手法の実機適用性を検討した。実機を想定したFEMAXI-7の解析条件として、近年の国内における一般的な加圧水型原子炉(PWR)を想定し、高燃焼度17
17型4サイクル13か月炉心燃料とした。解析の結果、燃焼度が20GWd/tU近傍でPCMIが開始した。ANSYSによる解析結果との比較から、PCMI開始後に想定される範囲の周方向ひずみについては、改良EDC試験により十分に模擬可能である。本解析により、試験実施時の中子の変形の様子や応力分布について、実機条件と試験体系の間に生じる違いを始めとする詳細な情報が得られた。
