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論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO$$_{2}$$, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:72.91(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO$$_{2}$$相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(Fe,Cr)UO$$_{4}$$相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

論文

国際核融合エネルギー研究センターの高性能計算機システムHeliosを利用した国内シミュレーション研究プロジェクトの進展

石澤 明宏*; 井戸村 泰宏; 今寺 賢志*; 糟谷 直宏*; 菅野 龍太郎*; 佐竹 真介*; 龍野 智哉*; 仲田 資季*; 沼波 政倫*; 前山 伸也*; et al.

プラズマ・核融合学会誌, 92(3), p.157 - 210, 2016/03

幅広いアプローチ協定に基づいて国際核融合エネルギー研究センター(IFERC)の計算機シミュレーションセンター(CSC)に設置された高性能計算機システムHeliosは、2012年1月に運用を開始し、日欧の磁気核融合シミュレーション研究に供用され、高い利用率の実績を示すとともに、炉心プラズマ物理から炉材料・炉工学にわたる広い分野で多くの研究成果に貢献している。本プロジェクトレビューの目的は、国内の大学や研究機関においてHeliosを利用して進められているシミュレーション研究プロジェクトとその成果を一望するとともに、今後予想される研究の進展を紹介することである。はじめにIFERC-CSCの概要を示した後、各研究プロジェクト毎にその目的、用いられる計算手法、これまでの研究成果、そして今後必要とされる計算を紹介する。

論文

Parallel computing with Particle and Heavy Ion Transport code System (PHITS)

古田 琢哉; 佐藤 達彦; 小川 達彦; 仁井田 浩二*; 石川 顕一*; 野田 茂穂*; 高木 周*; 前山 拓哉*; 福西 暢尚*; 深作 和明*; et al.

Proceedings of Joint International Conference on Mathematics and Computation, Supercomputing in Nuclear Applications and the Monte Carlo Method (M&C + SNA + MC 2015) (CD-ROM), 9 Pages, 2015/04

粒子・重イオン輸送計算コードPHITSには計算時間短縮のために、二種類の並列計算機能が組み込まれている。一つはメッセージパッシングインターフェイス(MPI)を利用した分散メモリ型並列計算機能であり、もう一つはOpenMP指示文を利用した共有メモリ型並列計算機能である。それぞれの機能には利点と欠点があり、PHITSでは両方の機能を組み込むことで、利用者のニーズに合わせた並列計算が可能である。また、最大並列数が8から16程度のノードを一つの単位として、数千から数万というノード数で構成されるスーパーコンピュータでは、同一ノード内ではOpenMP、ノード間ではMPIの並列機能を使用するハイブリッド型での並列計算も可能である。それぞれの並列機能の動作について解説するとともにワークステーションや京コンピュータを使用した適用例について示す。

論文

Formation process of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$; ${it In situ}$ synchrotron radiation X-ray diffraction study

佐藤 龍太郎*; 齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

Applied Physics Letters, 102(9), p.091901_1 - 091901_4, 2013/03

 被引用回数:29 パーセンタイル:73.44(Physics, Applied)

The formation process of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ was investigated using ${it in situ}$ synchrotron X-ray diffraction measurements. A mixture of LiH and Ni was hydrogenated at 873 K and 3 GPa, and the structural changes associated with hydrogenation were observed. Time resolved diffraction profiles showed a three-step reaction: hydrogenation of Ni to NiH$$_{x}$$, formation of Li$$_{y}$$Ni$$_{1-y}$$H solid solution, and conversion to perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$. The solid solution, which has never been reported, plays the role of the precursor in the perovskite formation and its presence is apparently critical for synthesizing perovskite-type hydrides.

論文

Density-functional study of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ and its synthesis; Mechanism for formation of metallic perovskite

高木 成幸*; 齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 佐藤 龍太郎*; 池庄司 民夫*; 松尾 元彰*; 三輪 和利*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

Physical Review B, 87(12), p.125134_1 - 125134_6, 2013/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:53.53(Materials Science, Multidisciplinary)

A metallic perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ was synthesized based on first-principles prediction. We theoretically examined its electronic structure and found that half of the Ni-H derived antibonding states are occupied and that the modest thermodynamic stability depends on a delicate balance between (1) destabilization and (2) alleviation of compression frustration in corner-sharing octahedra, both of which arise from occupation of antibonding states. Through density-functional analyses of the electronic structure and lattice instability extending over Li$$T$$H$$_{3}$$ series ($$T$$ = Fe, Co, Ni, and Cu), we showed that the balance is in fact reflected in their thermodynamic stability.

論文

Formation of an Fe-H complex anion in YFe$$_{2}$$; Adjustment of imbalanced charge by additional Li as an electron donor

松尾 元彰*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 佐藤 龍太郎*; 高木 成幸*; 三輪 和利*; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

RSC Advances (Internet), 3(4), p.1013 - 1016, 2013/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:53.62(Chemistry, Multidisciplinary)

The novel complex hydride YLiFeH$$_{6}$$ with the Fe-H complex anion ([FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$) was synthesized by hydrogenation of YFe$$_{2}$$ together with additional Li. Li adjusts the original imbalanced charge between Y$$^{3+}$$ and [FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$ by donating an electron to convert into Li$$^{+}$$ during the hydrogenation, resulting in the formation of the well charge-balanced state of Y$$^{3+}$$Li$$^{+}$$[FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$.

論文

Conceptual study of ECH/ECCD system for fusion DEMO plant

坂本 慶司; 高橋 幸司; 春日井 敦; 南 龍太郎; 小林 則幸*; 西尾 敏; 佐藤 正泰; 飛田 健次

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1263 - 1270, 2006/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:36.38(Nuclear Science & Technology)

本論文は、炉システム研究室が提示した発電実証炉の仕様をベースに、DEMO炉の電子サイクロトロン共鳴加熱(ECH/ECCD)システムを検討したものである。具体的には、発電実証炉のトロイダル磁場から、周波数の第一候補を300GHzとし、これに対応する超高次モード(TE31, 20)を用いた300GHz帯エネルギー回収型ジャイロトロンの設計,300GHz帯ダイヤモンド窓,伝送系,遠隔ミラー制御型結合系の概念設計を行った。併せて、必要な技術開発の方向を明らかにした。

論文

Thermal tests on B$$_{4}$$C-overlaid carbon fibre reinforced composites under disruption heat load conditioned

中村 和幸; 秋場 真人; 荒木 政則; 大楽 正幸; 佐藤 和義; 鈴木 哲; 横山 堅二; 安東 俊郎; 神保 龍太郎*; 西堂 雅博; et al.

Fusion Engineering and Design, 30, p.291 - 298, 1995/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.65(Nuclear Science & Technology)

JT-60Uへの適用を目的として、三種類の方法でB$$_{4}$$Cを被覆した炭素系材料の耐熱試験を前回実施し、CVR法で被覆された試料が密着性の最も優れていることを明らかにした。今回は、前回より2~3倍熱負荷の高い条件で耐熱試験を実施し、熱負荷依存性を調べた。その結果、全吸収エネルギーが同じでも、高い熱負荷(従って、照射時間は短い)で照射された方が、損耗や表面の損傷の大きいことが明らかとなった。また、照射後表面のボロンと炭素の混合比に関しても、強い熱負荷依存性のあることが明らかとなった。

論文

Feasibility tests on B$$_{4}$$C-converted carbon with various film thicknesses for JT-60U application

中村 和幸; 安東 俊郎; 秋場 真人; 荒木 政則; 鈴木 哲; 佐藤 和義; 横山 堅二; 大楽 正幸; 西堂 雅博; 神保 龍太郎*

Fusion Engineering and Design, 24, p.431 - 435, 1994/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.49(Nuclear Science & Technology)

JT-60Uへの適用を目的として、三種類の方法でB$$_{4}$$Cを被覆した炭素系材料の耐熱試験を前回実施し、CVR法で被覆された試料が密着性に最も優れていることを明らかにした。今回は、前回の試験結果を基に、最も密着性に優れているCVR法によって炭素表面をB$$_{4}$$C転化した試料を膜厚を変えて作製し、その限界膜厚を調べた。その結果、JT-60Uで想定されている10MW/m$$^{2}$$の熱負荷に対しては、B$$_{4}$$C転化膜の厚みを600$$mu$$m以下にする必要のあること、また、膜中にポーラスな層がある場合、その場所で剥離が生じていることから、実機へはポーラスのない転化膜を供給する必要のあることなどを明らかにした。

報告書

修正中性子源増倍法の適用性検討(2)

佐藤 理*; 窪田 龍太郎*

PNC TJ2222 93-001, 88 Pages, 1993/03

PNC-TJ2222-93-001.pdf:3.54MB

「もんじゅ」炉心性能試験で実施される制御棒等の反応度価値測定に際し、その測定精度を向上させるため、反応度価値測定試験への修正中性子源増倍法(MSM法)の適用を前年度より検討してきた。本年度は、前年度の課題である、MSM法で検出器応答の比から反応度の比を求めるための補正係数の計算精度の向上及び誤差評価を行い、実機での反応度測定の精度向上に資するために以下の検討を行った。(1)固定中性子源問題の解法の検討(2)中性子束計算方法の精度評価(3)MSM法の反応度測定精度の予備検討固定中性子源問題の解法の検討では、補正係数の精度を更に向上させるため、浅い未臨界系を含め、固定中性子源を含む増倍系での中性子東計算方法(収束性)の検討を実施した。固有値計算で得られた中性子束と随伴中性子束を用いて作成した初期中性子分布を用いることにより、従来難しいとされていた浅い未臨界系での固定線源問題が解けることがわかった。この方法を前年度行ったMSM法の適用性検討に用いることにより、補正系数の計算精度の向上を得た。たとえば、比較的深い未臨界度(実効増倍率=0.9671)の体系では、MSM法により予測した反応度と直接計算値との差異が約7.3%から約0.4%に減少した。MSM法の補正係数を計算する場合には、計算体系を分割し、各々の中性子輸送計算を接続させる必要があるので、XY体系とR$$theta$$体系の接続計算による中性子束計算方法の精度の検討を簡単なモデルで行った。

報告書

燃料装荷時の検出器応答計算

佐藤 理*; 窪田 龍太郎*; 角田 弘和*

PNC TJ2222 92-002, 131 Pages, 1992/03

PNC-TJ2222-92-002.pdf:4.91MB

「もんじゅ」燃料初装荷時の中性子検出器応答を評価するために、2次元輸送計算法により、燃料装荷の各ステップ毎の炉内NISおよび炉外NIS検出器応答を計算する。計算された検出器毎の中性子応答を逆増倍係数により整理し、臨界近接時の検出器応答を予測した。DORTコードおよびJSD-J2中性子断面積ライブラリーを用いて、以下の4ケースの燃料装荷ステップについて、炉内NISおよび炉外NISの検出器応答を計算した。ケース1 第1ステップ終了時(内側炉心84体)ケース2 第2ステップ終了時(内側炉心108体、外側炉心16体)ケース3 第4ステップ終了時(内側炉心108体、外側炉心52体)ケース4 第9ステップ終了時(内側炉心108体、外側炉心62体)Cf-252外部中性子源、自発核分裂中性子源、およびO(アルファ,n)反応中性子源から成る固定中性子源と、核分裂中性子源とからの検出器応答をそれぞれ計算した。固定中性子源に近い側に設置された炉外NIS検出器では、燃料装荷数が少ない場合に固定中性子源からの寄与が大きく、臨界近接時に急激に核分裂中性子源からの寄与が大きくなるために、臨界近接時の逆増倍係数が装荷燃料体数に対して急激に変化する場合が見られた。

報告書

修正中性子源増倍法の適用性検討

佐藤 理*; 窪田 龍太郎*; 角田 弘和*

PNC TJ2222 92-001, 145 Pages, 1992/03

PNC-TJ2222-92-001.pdf:4.74MB

「もんじゅ」炉心性能試験で実施される制御棒等の反応度価値測定に際し、その測定精度を向上させるため、反応度価値測定試験への修正中性子源増倍法の適用を検討することを目的として、2次元輸送計算法により炉内・炉外中性子検出器の実効線源比、検出効率比および応答比を求めた。DORTコードおよびJSD-J2中性子断面積ライブラリーを用いて、炉内NISおよび炉外NISの検出器応答、検出器効率、および実効線源強度を様々な制御棒挿入パターンについて計算した。従来の中性子源増倍法による反応度測定に較べて、修正中性子源増倍法を用いることにより、制御棒の挿入位置と検出器の位置の関係により反応度測定値が受ける影響を非常に小さくできることが判った。今後、修正中性子源増倍法での深い未臨界系での予測精度を向上するために、固定中性子源を含む増倍系での中性子輸送問題を効率的に解く方法を検討する必要がある。

口頭

Leaching behavior of simulated fuel debris in the UO$$_{2}$$-SUS system prepared by irradiation or tracer doping method

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

no journal, , 

Under the high-temperature conditions in the reactor cores of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) during the accident, UO$$_{2}$$, zircaloy, and structural materials such as stainless steel are thought to be reacted. Since it will take a long time to retrieve the fuel debris, it is essential to accumulate basic knowledge for anticipating the secular change of chemical properties. In this study, to examine the dissolution behavior to water, the simulated alloy-based debris samples were prepared by two methods, and the dissolution behavior was analyzed; 1) Irradiation method: the simulated debris was irradiated by thermal neutrons to introduce FP, 2) Doping method: non-radioactive elements (cold FPs) simulating FPs were doped to the sample. Based on the concentration ${it A}$ of the nuclide M in the sample, the leaching ratio $$r_{rm{M}}$$ was evaluated from the relationship of $$A_{rm{soln}}$$ / $$A_{rm{initial}}$$. The leaching ratio $$R_{rm{M}}$$ which was normalized by $$r_{rm{U}}$$ was also discussed. In samples of U$$_{3}$$O$$_{8}$$, U$$_{1-y}$$Zr$$_{y}$$O$$_{2+x}$$ and UCr(Fe)O$$_{4}$$, Cs leached preferentially to U immediately after immersion ($$R_{rm{Cs}}$$ $$sim10^3$$) in both the irradiation and the doping methods, and then the $$R_{rm{Cs}}$$ value decreased with time, suggesting U dissolution would be a rate-limiting reaction thereafter. Divalent Ba (FP) and Sr (cold FP) also leached preferentially to U, while trivalent Nd (FP) and Eu (cold FP) showed a harmonious dissolution with U. The $$r_{rm{U}}$$ value was in the order of pure water (PW) and 0.1 M NaClO$$_{4}$$ (Na) $$<$$ artificial seawater (SW), and the effect of complex formation with anions in the solution on the order was observed. The ${it R}$ values depended on the valence of ions; PW and Na $$>$$ SW for $$R_{rm{Cs}}$$ and $$R_{rm{Sr}}$$, while PW $$<$$ Na and SWfor $$R_{rm{Eu}}$$. The leaching behavior will be discussed in relation to the existing state in the solid phase and the chemical state in the aqueous phase.

口頭

合金系模擬燃料デブリ照射試料の溶出試験

佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; et al.

no journal, , 

約10年が経過した今なお東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故で生じた燃料デブリは水と接触した状況にあり、デブリ表面での固液反応に伴う核種の溶出を伴う経年劣化が進行していると考えられる。その取出しまでにはさらに相応の準備期間を要することから、性状変化を見通すための基礎知見の蓄積が不可欠であるが、特に合金相を含むデブリに関する知見は殆どない。放射化学研究グループは1Fデブリからの核種の溶出挙動について検討するため、合金系模擬デブリ試料を調製し、ウランおよびFP核種の溶出挙動について検討を進めている。これには2つの方法がある。一つは試料に予めFPを模擬した非放射性元素(Cold FP)を添加する方法である添加法、もう一つは模擬デブリを熱中性子照射しFPを導入する照射法であり、それぞれの評価方法に長所短所がある。今回、FPとUの溶出に及ぼすデブリ中の合金相の存在について議論するため、溶出挙動を実験的に評価した。本成果により浸漬液性や相状態と溶出挙動との関連を議論することが可能となる。

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,10; ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系模擬燃料デブリからの核種溶出挙動評価; 照射法と添加法

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

ステンレスおよびZrを含む模擬燃料デブリを調製した。試料中のFPは、熱中性子照射によるU核分裂または非放射性元素の添加により導入し、人工海水や純水等に浸漬した。両法により導入したFPの溶解挙動、その解釈について報告する。

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,13; 模擬デブリからのFP核種の溶出挙動評価

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

福島第一原子力発電所炉内では、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応し、合金相を含む燃料デブリが形成されたとみられる。本報告では、ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系等の模擬デブリを、熱中性子照射により核分裂生成させる照射法、および、非放射性元素を添加する添加法により合成し、これを経年変化処理として水浸漬した試験の結果を報告する。浸漬による模擬デブリの構造変化の有無や、模擬デブリに含まれるFPsやUの溶出率を測定した。核種のコロイド生成について評価するため、ろ過フィルタ孔径依存性やサイズ排除クロマトグラフィとICP-MS法を組み合わせた粒径分布解析を実施した。これらの結果に基づいて、合成した模擬デブリの化学的安定性と、溶出後の核種の溶存状態について評価した。

口頭

鉄-ウラン系酸化物固相の溶解反応

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

福島第一原子力発電所から回収された燃料デブリは深地層へ直接処分される可能性があるため、水中での燃料デブリの溶解反応や溶出した核種の化学状態の知見は、処分の安全評価において必要不可欠である。燃料デブリの種類や性状は、生成時の雰囲気・温度に依存するが、炉内に大気が流入したとされる条件下ではFeUO$$_4$$の生成が示唆されている。この複合酸化物中のUは5価と報告されているが、水中での溶解反応について検討した事例は皆無である。そこで本研究ではFeUO$$_4$$の溶解反応について検討を行った。FeUO$$_4$$を所定の温度、酸素圧下にて加熱合成したのち、硝酸に浸漬して未反応のU酸化物を除去した後にpH2$$sim$$8の液に浸漬した。所定期間後、pH, Eh値の測定、ICP-MSによる溶存Fe, U濃度の測定を行った。またXAFSおよび粉末X線回折を用いて浸漬前後の固相状態を評価した。これらの結果から、FeUO$$_4$$は溶解時に、Fe(III)/Fe(II)とU(V)/U(VI)との酸化還元反応を伴った溶解反応であると解釈された。

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