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本件では、MA回収プロセスの工学規模試験の可能性について検討するため、小スペース、低コスト化の達成の可能性が評価されている抽出クロマト法に関し、プロセスフロー、設備概要及び概略の設備配置を検討すると共に、CMPO等の廃棄試薬の処理法を調査・検討した。本プロセスの分離工程は2つのCMPO吸着材カラムにより構成され、第1カラムではHLLWからMAと重RE元素及びZr、Moを製品溶液として回収する。第2カラムでは第1カラムの製品溶液からZr、Moを除去すると共に、MAと重REを硝酸酸性の製品溶液として回収する。模擬HLLWを用いた分離試験の結果から、各主要元素の分離性能が確認され、策定したプロセスの妥当性が認められた。なお、本プロセスは"ソルトフリー"であり、Zr-Mo、Pdの分離も可能である等の特徴がある。策定したプロセスについて、プロセスフローダイヤグラムを作成し、工学規模での試験を想定した場合の1試験当たりの物質収支を検討した。分離カラム等の主要機器設備の概念構造、容量を検討し、概略の設備配置図を作成した。作成した機器リストを基に、各設備のコスト評価を実施した。また、本プロセスで発生する廃CMPO吸着材、DTPAやシュウ酸含有廃液に関し、最適な処理法を調査すると共に、フェントン試薬による分解処理試験を実施した。最後に、本プロセスにおける技術的課題について検討した。

報告書

陽イオン交換試験

倉岡悦周*; 新井剛*

JNC TJ8420 2002-003, 35 Pages, 2002/03

JNC-TJ8420-2002-003.pdf:0.59MB

無機物担体に官能基を持つ有機樹脂を担持したイオン交換体は、有機物を主体とする従来型のイオン交換樹脂に比べ、安全性の向上、有機物量の低減および処理プロセスの高度化が期待できる。本試験では、Am、Cmや希土類元素の相互分離プロセスへの適用を想定し、スルホン酸基を交換基とするシリカ担持型陽イオン交換体を合成し、交換容量、吸着速度及びカラム内での通液圧損を測定評価した。粒径約50mの多孔性シリカ粒子を担体とし、スルホン酸基を交換基とするマクロポア型新規陽イオン交換体(SiSCR)の合成手法を確立した。合成したSiSCR交換体の交換容量は3.6meq/g-resinで、Ph約2.5の溶液からのNd(III)とEu(III)に対する吸着分配係数が300500dm3/kg-resinである。SiSCRの吸着速度が代表的な市販陽イオン交換樹脂に比べ速く、バッチ吸着試験では15分以内で吸着平衡に到達した。また、充填カラムにおけるSiSCR交換体の通液圧損は、同一粒径を有する市販の有機樹脂に比べ低いことが認められた。

報告書

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験

倉岡悦周*; 新井剛*; 星陽崇*

JNC TJ8420 2002-002, 35 Pages, 2002/02

JNC-TJ8420-2002-002.pdf:0.99MB

本試験では、FBRサイクルの実用化戦略調査研究において、MA分離プロセスとしてのTRUEX法やSETFICS法に抽出クロマト法を適用するために、シリカ担持型CMPO吸着材の基礎的な特性に関する試験を行った。具体的には、想定される溶離剤による吸着材からのCMPO浸出挙動、吸着材の吸着容量、担体からのCMPO溶出法、吸着材の熱分解特性について試験評価した。吸着材からのCMPO浸出は水相溶液へのCMPO溶解度によるもので、希硝酸への浸出率が比較的高く、2050ppm程度である。カラムにおける溶離過程で同程度のCMPOが浸出されるが、必要過剰量の吸着材を充填することや、予めCMPOで飽和した溶離液を使用することにより対応できると考えられる。Nd(III)を用いて測定した3M硝酸中での吸着材の飽和吸着量は0.190.22mmol/gで、M(NO3)3・3CMPOとして計算した最大吸着量の7080%である。アセトン等の有機溶剤により、含浸担持したCMPOが担体から完全に溶出されることが認められた。吸着材中のCMPOは約200 $^{circ}C$ より熱分解し、担体中のSDBポリマーは約290 $^{circ}C$ より熱分解してシリカ粒子が残されることが確認された。

口頭

R-BTP吸着剤によるMA分離ホット試験及びプロセスの簡素化

倉岡悦周*; 星陽崇

no journal, ,

使用済燃料からMAを分離回収するために、多孔性シリカ担持型キレート吸着剤による抽出クロマト分離プロセスの開発を行っている。これまでにCMPO等の吸着剤によるMA・Ln群分離及びMAに対し高い選択性を有する含窒素芳香環化合物R-BTP吸着剤によるMA/Ln相互分離の2段のカラム分離プロセスを検討してきた。これまでのコールド試験によりnBu-BTP(2,6-bis-(5,6-dibutyl-1,2,4-triazine-3-yl)pyridine)はAm(III)に最も高い吸着選択性を示し、模擬廃液においてAmを他のLn(III)から極めて良好に分離できることが認められた。本研究では、n-BuBTPカラムによるMA含有実廃液のホット分離試験を実施した。Lnはほとんどカラムに吸着されず、他方、Am及びCmは全量カラムに吸着された。Am及びCmは純水によって定量的に回収され、Lnと完全に分離できた。処理廃液に極少量残留していたU及びPuもMAと同様の吸着・溶離挙動を示し、一緒に回収された。一方、直鎖構造のBTPは硝酸との接触による分解量が比較的大きいが、枝分かれ構造を持つBTPは耐酸性が大幅に改善される。優れた吸着選択性及び化学的安定性を併せ持つ新規BTP吸着剤を使用することで、単一のカラムによりHLLWからMAを直接回収する簡素なプロセスの開発が可能である。

発表形式

掲載資料名

発表会議名

筆頭著者名

キーワード

使用言語

発行年

開催年

Csの抽出クロマトグラフィー分離に関する試験(2)

陽イオン交換試験(3)

TODGA吸着材の基礎特性に関する試験

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験(3)

Srの抽出クロマトグラフィー分離に関する試験

陽イオン交換試験(2)

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験(2)

抽出クロマト法によるMA回収設備の概念検討

陽イオン交換試験

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験

R-BTP吸着剤によるMA分離ホット試験及びプロセスの簡素化