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論文

Quasielastic neutron scattering probing H$$^{-}$$ dynamics in the H$$^{-}$$ conductors LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$

玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.

Physical Review B, 107(18), p.184114_1 - 184114_8, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

Using an incoherent quasi-elastic neutron scattering (QENS) technique, we investigate H$$^{-}$$ dynamics in a series of oxyhydrides LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$ that exhibit characteristic high H$$^{-}$$ conductivity. In the end member LaH$$_{3}$$ ($$x$$ = 0), two kinds of H$$^{-}$$ dynamics are identified: the jump diffusion and the localized motion. The jump length in the jump diffusion mode increases with increasing $$T$$. The localized motion is identified as a jump between the two inequivalent sites. These dynamics are corroborated by our molecular dynamical simulations. Our QENS data suggest that similar H$$^{-}$$ dynamics occurs also in oxyhydrides LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$ ($$x$$ $$neq$$ 0), whose H$$^{-}$$ concentration dependence is consistent with the previous measurement of ionic conductivity. We also discuss the possibility that LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$ is an example of H$$^{-}$$ ion conductors governed by the concerted migration mechanism. The identified H$$^{-}$$ dynamics is a key to understanding the anomalous hydrogen concentration dependence of the diffusion coefficient in lanthanum hydrides, which has been a longstanding mystery in this compound.

論文

Magnetism induced by interlayer electrons in the quasi-two-dimensional electride Y$$_{2}$$C; Inelastic neutron scattering study

玉造 博夢; 村上 洋一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 松浦 直人*; 川北 至信; 松石 聡*; 鷲尾 康仁*; 井下 猛*; 浜田 典昭*; et al.

Physical Review B, 102(22), p.224406_1 - 224406_5, 2020/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.94(Materials Science, Multidisciplinary)

Magnetic excitations in layered electride Y$$_{2}$$C have been found by inelastic neutron scattering. We have observed weak but clear magnetic scattering around the wave number $$Q = 0$$, but no magnetic order down to the lowest temperature measured (7 K). The imaginary part of the dynamical susceptibility deduced is well described by the Lorentz function of energy $$E$$ for each momentum $$Q$$. The width $$mathit{Gamma}(Q)$$ of the Lorentzian is proportional to $$Q(Q^2+kappa^{2})$$ with $$kappa^{-1} sim 4{rm AA}$$ at $$T=7$$ K. We have also found that with increasing $$Q$$ the magnetic form factor decays faster than that of a $$4d$$ electron in a single Y atom, which indicates a more extended magnetic moment in Y$$_{2}$$C. These results provide experimental evidence that the itinerant magnetism in Y$$_{2}$$C originates from the anionic electrons that reside in the interlayers. The Curie-Weiss-like behavior of the magnetic susceptibility reported in Y$$_{2}$$C is ascribed to the mode coupling effects of spin fluctuations.

論文

Quantum dynamics of hydrogen in the iron-based superconductor LaFeAsO$$_{0.9}$$D$$_{0.1}$$ measured with inelastic neutron spectroscopy

山浦 淳一*; 平賀 晴弘*; 飯村 壮史*; 村場 善行*; Bang, J.*; 池内 和彦*; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 本田 孝志*; 平石 雅俊*; et al.

Physical Review B, 99(22), p.220505_1 - 220505_6, 2019/06

AA2019-0126.pdf:0.9MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.78(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄系超伝導体LaFeAsO$$_{0.9}$$D$$_{0.1}$$の非弾性中性子散乱実験により、超伝導転移温度26K以下において、5-15meVのエネルギー領域に新しい励起が生じることを見出した。なお、この励起は母物質であるLaFeAsO$$_{0.9}$$F$$_{0.1}$$では現れない。14.5meVと11.1meVに現れる強い励起は水素の量子ラットリングまたはバンド運動に起因し、格子間サイトが2個以上のポテンシャル極小点を有する場合にのみ出現するものと結論付けた。

論文

Gapless magnetic excitation in a heavily electron-doped antiferromagnetic phase of LaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$

玉造 博夢*; 平賀 晴弘*; 池内 和彦*; 飯村 壮史*; 村場 善行*; 中村 充孝; 佐賀山 基*; 山浦 淳一*; 村上 洋一*; 倉本 義夫*; et al.

Physical Review B, 98(17), p.174415_1 - 174415_6, 2018/11

AA2018-0436.pdf:0.85MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.79(Materials Science, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりLaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$の第二反強磁性母相におけるギャップレス磁気励起の研究を行った。実験の結果、他の鉄系超伝導の母物質とは異なり、LaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$では磁気励起ギャップが4Kもの非常に低い温度においてもなお観測されないことを見出した。このギャップレス励起はab面内の擬等方性に起因するものと理解され、バンド計算による先行研究の結果と一致する。さらに、この相での磁気励起強度はノンドープのLaFeAsOに比べてはるかに強いこと、及び、常磁性相においてもなおLaFeAsO$$_{0.5}$$D$$_{0.5}$$の磁気励起が存在することを見出した本研究の実験結果は、本系において電子ドープが局在性を増強すると主張する最近の研究結果を強く支持する。

口頭

2次元エレクトライドY$$_{2}$$Cにおけるアニオン電子由来磁性

玉造 博夢; 村上 洋一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 松浦 直人*; 川北 至信; 松石 聡*; 鷲尾 康仁*; 井下 猛*; 浜田 典昭*; et al.

no journal, , 

アニオンとして振る舞う電子を内包する結晶はエレクトライドと呼ばれる。2次元エレクトライドY$$_{2}$$Cは、アニオン的な電子が[Y$$_{2}$$C]$$^{2+}$$レイヤー間で擬2次元電子ガスとして振る舞う層状化合物である。Y$$_{2}$$Cはこのアニオン電子に由来すると考えられる特異な磁性を示しており、これまでに理論・実験の両面から探査 されてきた。第一原理計算によって、Y$$_{2}$$Cの電子状態はferromagnetic instabilityに近いことが指摘された。一方で、実験的にはpoly試料に対する帯磁率測定の結果、磁気秩序は2Kまで観測されず、Curie-Weiss則に従うような温度依存性が観測 されるものの、Weiss温度は反強磁性を示唆する負の値となり、またその大きさもサンプルごとに大きく異なっている。本研究では、poly試料を用いた中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、磁気秩序は先行研究と同様に観測されなかった一方で、波数Q=0 $AA$^{-1}$$周りに微弱ながらも明瞭な磁気励起を観測した。各波数における複素帯磁率の虚部のエネルギー依存性はローレンツ関数で表され、その線幅のQ依存性からY$$_{2}$$Cはnearly ferromagnetであることが判明した。これらの結果から、Y$$_{2}$$CにおけるCurie-Weiss的な帯磁率の温度依存性は、守谷理論に代表されるようなスピン揺らぎのモー ド結合効果によるものと考えられる。また磁気形状因子のQ依存性は、Yの4d電子のそれよりも減衰が早く、実空間で磁化密度は非局在化していることが判明した。この結果は、Y$$_{2}$$Cの磁性はYの4d電子に由来するものではなく、[Y$$_{2}$$C]$$^{2+}$$レイヤー間に存在するアニオン電子スピンに由来することを示唆している。

口頭

中性子準弾性散乱によるヒドリド伝導体LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$中のヒドリドダイナミクスの解明

玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.

no journal, , 

ヒドリド(H$$^{-}$$)は、そのイオン半径・電荷・電子分極率の大きさから高速イオン伝導が期待されるイオンであり、また中性子に対して水素特有の大きなインコヒーレント散乱断面積を持つ。そのため、H$$^{-}$$伝導体は、インコヒーレント中性子準弾性散乱(QENS)法によってイオン伝導の微視的メカニズムを探査する上で格好の物質群である。本研究では、非常に高いH$$^{-}$$伝導度を示すLaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$を対象に、インコヒーレントQENSによるイオンダイナミクスの探査を行った。その結果、長距離拡散と非等価サイト間ジャンプ運動の二種類のダイナミクスの特定に成功し、これらのダイナミクスはH$$^{-}$$濃度が高いほど活発であった。当日は、これらのダイナミクスの活性化エネルギーや我々の分子動力学計算の結果等に基づいて、イオン間の多体効果を反映した協奏的イオン伝導メカニズムが本系の高いH$$^{-}$$伝導度の起源である可能性を議論する。

口頭

中性子準弾性散乱によるヒドリド伝導体LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$のヒドリドダイナミクスの解明

玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.

no journal, , 

ヒドリド(H$$^{-}$$)伝導体LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$は、既報のH$$^{-}$$伝導体に比べても非常に高いH$$^{-}$$伝導度を示す。本研究では、この物質の高H$$^{-}$$伝導度の起源を解明するために、中性子準弾性散乱実験を行った。その結果、本物質中の2種類のH$$^{-}$$ダイナミクスの特定に成功した。この2種類のH$$^{-}$$ダイナミクスは、素過程として再隣接サイト間のジャンプを共有しており、またH$$^{-}$$濃度が高いほど活発になることが判明した。これらの結果から、本系の高H$$^{-}$$伝導度はイオンの協奏的伝導によるものである可能性を議論する。

口頭

Quasielastic neutron scattering probing H$$^{-}$$ dynamics in the H$$^{-}$$ conductors LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$

玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.

no journal, , 

ヒドリド(H$$^{-}$$)伝導体LaH$$_{3-2x}$$O$$_{x}$$は、既報のH$$^{-}$$伝導体に比べても非常に高いH$$^{-}$$伝導度を示す。本研究では、この物質の高H$$^{-}$$伝導度の起源を解明するために、中性子準弾性散乱実験を行った。その結果、本物質中の2種類のH$$^{-}$$ダイナミクスの特定に成功した。この2種類のH$$^{-}$$ダイナミクスは、素過程として再隣接サイト間のジャンプを共有しており、またH$$^{-}$$濃度が高いほど活発になることが判明した。これらの結果から、本系の高H$$^{-}$$伝導度はイオンの協奏的伝導によるものである可能性を議論する。

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