Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUOについて、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

Mechanism of flashing phenomena induced by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一; 加藤 良幸; 石井 克典

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07

使用済燃料を再処理する工程において、マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造している。将来に向けた量産規模の脱硝技術開発において、マイクロ波加熱時の沸騰中の突沸及び噴きこぼれを防止するため、十分に運転条件を把握することが求められる。本研究においては、高誘電損失の硝酸ウラニル水溶液の模擬物質として塩化カリウム水溶液において、KCl濃度の増加に伴う誘電損失の増加に伴い、溶液表面でマイクロ波が損失することを実験及び電磁場解析により確認し、加熱状態の変化が突沸の発生に影響を及ぼすことを明らかにした。

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液のマイクロ波脱硝における加熱効率

加藤 良幸

日本原子力学会和文論文誌, 13(2), p.62 - 73, 2014/05

https://doi.org/10.3327/taesj.J13.019

核燃料再処理において、ウランとプルトニウムとを混合して酸化物燃料に転換することは、核不拡散推進の立場から重要である。こうした観点から我が国においては、軽水炉燃料再処理によって得られる硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムを混合して、マイクロ波加熱によって脱硝することで、混合酸化物燃料の原料粉末を得るプルトニウム混合転換技術が開発され、実用の大型再処理工場(日本原子力研究開発機構東海再処理工場及び日本原燃六ヶ所再処理工場)にも採用されている。本研究では、これらのプルトニウム・ウラン混合溶液をマイクロ波脱硝する時の加熱効率について研究した。まず、一般産業界で用いられているマイクロ波加熱装置の設計理論に基づき、試験装置を作成し、加熱効率を測定した。これらの結果を参考に実規模設備(東海再処理工場プルトニウム転換技術開発施設の主工程)においても、加熱効率を算出した。さらに、これらの結果を検討するために電磁場解析コードを用いて装置内の電磁界分布を解析した。

Wet granulation of mixed oxide powders de-nitrated by the microwave heating

加藤 良幸

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(10), p.999 - 1009, 2012/10

AA2012-0237.pdf:1.28MB

https://doi.org/10.1080/00223131.2012.723176

FBR用簡素化MOX燃料ペレット製造プロセスにおけるマイクロ波脱硝MOX粉末の湿式造粒性能を調査した。3枚羽根の撹拌羽根とチョッパーを備えた撹拌造粒機を使用して評価した。粉末物性は、SEM観察,粒度分布及び粉末流動性で評価した。この結果、水分添加率が12.5-13.5wt%と狭帯域の条件ではあるが、数ミクロンの原料粉末が直径120-140mの顆粒となり、粉末流動性が30未満であったものを73超えまでに改善でき、製品収率も90%超と良好な結果が得られた。焼結性能に大きな影響を与える比表面積は、低下させることなく原料粉末と同等であった。水分添加率が9wt%未満では、粉末流動性は原料粉末と変わらず、顆粒はみられなかった。この要因は、原料粉末中の毛細管(空間)に吸収されることによるものと追加実験の結果から推測された。水分添加率が14wt%超では、粉末流動性は飽和して変化しないが、製品収率が減少した。この狭帯域の水添加率と強い結合力は、顆粒形成を推測するペンデュラ状態とジョージ法の標準理論に基づき理解された。

Innovative powder production and granulation for advanced MOX fuel fabrication

栗田 勉; 加藤 良幸; 吉元 勝起; 鈴木 政浩; 木原 義之; 藤井 寛一

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.94 - 102, 2009/09

高度な混合酸化物燃料に関して、革新的なMOX粉末製造のために、マイクロ波脱硝に合うように特に設計された容器を、破砕、及び造粒に利用し、有機系潤滑剤や、工程間の粉末移送を使用しない新しい概念の製法を導入した。この概念を実現化させるために、2つの試みが試験された。(1)特別設計された3翼羽根は補助羽根と結合された。(2)ユニークな形状をした混合羽根は補助羽根と結合され、自動軌道の複合回転をする。造粒処理において、撹拌羽根は造粒の成長を促進させるが、補助羽根は過大な粒子を切ることで過度の成長を抑制させる。これらの造粒器は、添加剤として少量の水を使用する。その結果、純粋なWOモデル粉で顆粒の主な直径は、4001000ミクロン、流動性は8285が得られた。したがって、望ましい粉体物性と簡素な核物質製造の両方を満たし、運転効率改良とコスト低減の見通しが得られた。

Calculations of thermodynamic properties of PuO by the first-principles and lattice vibration

源 聡*; 加藤 正人; 小無 健司*; 川添 良幸*

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.18 - 20, 2009/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2008.10.024

アクチニド酸化物の物性データは取扱いが困難なことから、わずかしか報告がない。アクチニド化合物について計算科学を適用し、物性データを予測することができれば、アクチニド科学の理解が深まり、新たな燃料開発の展開が期待できる。本報告は、第一原理計算及び分子動力学計算を用いてPuOの電子状態,フォノン分散を計算した。その結果、第一原理分動力学計算を行い、格子定数,弾性定数,熱膨張率,比熱などの物性データを得ることができた。

Characteristics and sinterability of MOX powder prepared by the microwave heating denitration method

朝倉 浩一; 加藤 良幸; 古屋 廣高

Nuclear Technology, 162(3), p.265 - 275, 2008/06

https://doi.org/10.13182/NT08-A3955

マイクロウェーブ加熱脱硝(MH)法,ADU法及びシュウ酸沈殿法により各々調整された二酸化ウラン,二酸化プルトニウム及びウラン・プルトニウム混合酸化物を用い、これらの粉末のBET比表面積,空気透過法による平均粒径,かさ密度,タップ密度,安息角,スパチュラー角及び凝集度を測定した。BET比表面積と平均粒径から算出した表面積の比から表面粗さの程度を評価し、カーの理論に基づき粉末流動性を評価した。異なる粉末や調整条件の異なる粉末に関するこれらの評価結果について、焙焼温度をパラメータとした比較を行った。MH-MOX粉末の表面粗さについては、ADU-UO粉末のそれよりも大きく、シュウ酸沈殿法によるPuOのそれよりも小さな結果となった。これらの結果については、セラミックス物質においては一般に用いられているヒューティグ・タンマン温度の概念を用いることにより理解できる。既に、一般の論文でも報告されているように、MH-MOX及びADU-UO粉末の流動性は圧縮度の増加とともに減少した。しかし、その値は50以下であった。カーの理論によると、流動性の良い粉末と悪い粉末の境界は、流動性指数が60から69である。それゆえ、MOXペレット製造工程の成型機へ流動性の良い原料粉を供給するには、原料であるMH-MOX粉末,ADU-UO粉末及び乾式回収MOX粉末の混合粉末を造粒する必要がある。

Dielectric Properties of Uranium and Plutonium Nitrate Solution and the Oxide Compounds Formed in the De-nitratiin Process by the Microwave Heating Method

加藤 良幸; 栗田 勉; 安部 智之

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(8), p.857 - 862, 2004/00

https://doi.org/10.3327/jnst.41.857

マイクロ波加熱法では、硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムとの混合溶液(硝酸U/Pu溶液)は4つのステップでMOX粉末に混合転換される。硝酸U/Pu溶液と脱硝されたMOX粉末の誘電特性を測定した。反射法ではU/Pu硝酸塩溶液とUO粉を使用した。摂動法は50%PuO・UO、-UO、-UO、およびUO粉を使用した。測定した誘電損失生成物(・tan)は、硝酸の濃度に強く影響されたが、ウランとプルトニウムイオンの動きへの依存がほとんどなかった。この現象はマクスウェル-ワグナー効果により説明した。

アスファルト固化処理施設火災爆発事故の中期的課題の対応; 模擬固化体を用いた発熱特性評価(技術報告)

重留 義明; 加藤 良幸; 米谷 雅之

JNC TN8410 99-035, 62 Pages, 1999/12

JNC-TN8410-99-035.pdf:1.75MB

アスファルト固化処理施設の火災爆発事故の発生原因を究明するため、模擬のアスファルト固化体を調整し熱分析により事故調査委員会で指摘された発熱反応の活性化因子について評価を行った。その結果、事故の発生原因となり得るような発熱反応は検知できなかった。また事故発生前ではアスファルト混合物が通常より高い温度で充填されていたと推定され、この影響について評価するため高温度で模擬アスファルト固化体を保持する試験を行った。その結果、固化体内部に空洞や脆化した部分が生成されていた。これはドラム内物質分布状況調査において確認された通常とは異なる固化体性状と一致する。

アスファルト固化処理施設火災爆発事故の中期的課題の対応; 原因究明のための施設状況調査その2

鈴木 弘; 加藤 良幸; 大森 栄一

JNC TN8410 99-038, 76 Pages, 1999/09

JNC-TN8410-99-038.pdf:55.02MB

本報告書は、先に公開されたPNCTN8410-98-013「原因究明のための施設状況調査」を補完するため、平成9年9月以降に得られた知見および記録についてまとめたものである。アスファルト充てん室(R152)及びエクストルーダ室を除く各レッドセルは当初立入が制限されており調査が行えなかった。復旧作業の進捗に伴い全てのセルの調査を行ったが、爆発による被害は、セル換気ダクトを通って煤がセル内に流入した程度であり、破壊などの直接的な被害は認められなかった。アスファルト充てん室(R152)においても充てんドラムの施設外への搬出に引き続き、室内の片づけ・除染作業が行われ詳細な状況観察が可能となった。このため、今までの入域調査および観察カメラで確認できなかった細部や死角となっていた箇所について観察および写真撮影などの記録を行った。また、潰れた重量検量用ドラムの肉厚測定結果から、ドラムが潰れた際の圧力推定を行い今まで行ってきたアスファルト充てん室(R152)内機器等の破壊圧力と同等であることを確認した。さらに、エクストルーダについても、排出管(ゾーン8)の状況やエクストルーダに施されている保温材の状況などの調査を行った。この結果、排出管にシールディングウォール(M502)飛散時の損傷が見られたが機器本体には損傷がないことを確認した。