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論文

Sm valence determination of Sm-based intermetallics using $$^{149}$$Sm M$"{o}$ssbauer and Sm L$$_{rm III}$$-edge X-ray absorption spectroscopies

筒井 智嗣; 東中 隆二*; 中村 頼人*; 藤原 孝将*; 中村 仁*; 小林 義男*; 伊藤 孝; 依田 芳卓*; 加藤 和男*; 新田 清文*; et al.

Hyperfine Interactions, 242(1), p.32_1 - 32_10, 2021/12

https://doi.org/10.1007/s10751-021-01759-x
 被引用回数：1 パーセンタイル：84.42(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

$$^{149}$$Sm synchrotron-radiation-based M$"{o}$ssbauer spectroscopy was performed in Sm-based intermetallics having a cubic crystal structure, Sm$$_{3}Tr_{4}$$Ge$$_{13}$$, SmB$$_{6}$$, SmBe$$_{13}$$, and Sm$$Tr_{2}$$Al$$_{20}$$ ($$Tr$$ = transition metals). In spite of the difference of the local structure around the Sm sites, the observed M$"{o}$ssbauer spectra consist of a single line at 300 K. On the other hand, Sm L$$_{rm III}$$-edge X-ray absorption spectra consist of two components, suggesting Sm$$^{2+}$$ and Sm$$^{3+}$$ states. Difference of the number of the spectral components between the M$"{o}$ssbauer spectroscopy and X-ray absorption spectroscopy is caused by the difference of the time window in the scattering process of these measurements. Correlation between the isomer shifts in the M$"{o}$ssbauer spectroscopy and average Sm valence states estimated from the X-ray absorption spectroscopy exhibits a linear correlation.

論文

Characterization and storage of radioactive zeolite waste

山岸 功; 永石 隆二; 加藤 千明; 森田 圭介; 寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 佐藤 博之; 西原 健司; 津幡 靖宏; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1044 - 1053, 2014/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.924446
 被引用回数：19 パーセンタイル：78.38(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の放射性塩水の処理で発生した使用済ゼオライト吸着塔の安全保管を目的として、ゼオライト系吸着材Herscheliteの基礎特性を研究し、水素発生及び容器の塩分腐食を評価した。Herschelite試料の水素発生量は、試料の水位と溶存種に依存する。これは、発生した水素が、水面へ拡散移動する過程で、ラジカルにより酸化されるためである。このような水の液深効果を考慮して、海水あるいは純水に浸かったHerscheliteからの水素発生率を評価した。これら基礎特性データを用いて、基準となる崩壊熱504Wの吸着塔内の水素濃度を熱流動解析した。その結果、塔内に残留する洗浄水の有無に係わらず、水素濃度は爆発下限界(4%)に至らないと評価された。吸着塔容器材料であるステンレス鋼SUS316Lの定常腐食電位は、吸収線量率とともに増加したが、Herscheliteを共存させることで増加が抑制された。崩壊熱504Wの吸着塔底部の環境は750Gy/h-60$$^{circ}$$C以下と評価され、20,000ppmCl$$^{-}$$濃度以下では、Herscheliteと接触した316L鋼の局部腐食は直ちに発生しないと考えられる。

論文

Safe storage of zeolite adsorbents used for treatment of accident-generated water at Fukushima Daiichi Power Station

山岸 功; 永石 隆二; 寺田 敦彦; 上地 優; 加藤 千明; 森田 圭介; 西原 健司; 津幡 靖宏; Ji, W.*; 福島 久志*; et al.

IAEA-CN-211 (Internet), 5 Pages, 2013/01

http://www-pub.iaea.org/iaeameetings/IEM4/29Jan/Yamagishi.pdf

福島第一原子力発電所事故では、損傷炉心の冷却のために大量の放射性汚染水が発生した。塩水を含む汚染水処理にはゼオライトによるセシウム吸着が適用されたが、使用済ゼオライトは高放射能廃棄物となるため、その安定保管が喫緊の課題である。原子力機構は水処理設備の運転で生じる二次廃棄物管理の研究開発を実施しており、使用済ゼオライトの安定保管に関しては、性状の調査及び現行保管方法の有効性評価を行っている。評価においては、崩壊熱の影響、水の放射線分解による水素発生、塩水に曝された容器の健全性を考慮する必要がある。本発表では、これまでに得られた成果について報告する。

論文

Pulse radiolysis study of ion-species effects on the solvated electron in alkylammonium ionic liquids

近藤 孝文*; 浅野 晃*; Yang, J.*; 法澤 公寛*; 高橋 憲司*; 田口 光正; 永石 隆二; 加藤 隆二*; 吉田 陽一*

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1157 - 1160, 2009/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2009.07.004
 被引用回数：28 パーセンタイル：85.84(Chemistry, Physical)

ナノ秒及びピコ秒のパルスラジオリシス法を用いて、アンモニア系のイオン液体(DEMMA-TFSI, DEMMA-BF4, TMPA-TFSI, PP13-TFSI, P13-TFSI and P14-TFSI)中の溶媒和電子の吸収スペクトル並びに反応挙動を研究した。吸収スペクトルはすべてのイオン液体で1100nmに吸収ピークをもち、そのモル吸光係数は1.5-2.3$$times$$10$$^{4}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$であった。溶媒和電子とピリジンとの反応の速度定数は1.5-3.5$$times$$10$$^{8}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$で、粘性係数から評価した拡散律速に比べ1桁大きな値を示した。また、溶媒和前の電子もピリジンと反応し、溶媒和電子に比べて3桁も大きい速度定数7.9$$times$$10$$^{11}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$を得た。

論文

Picosecond pulse radiolysis; Dynamics of solvated electrons in ionic liquid and geminate ion recombination in liquid alkanes

Yang, J.*; 近藤 孝文*; 法澤 公寛*; 永石 隆二; 田口 光正; 高橋 憲司*; 加藤 隆二*; Anishchik, S. V.*; 吉田 陽一*; 田川 精一*

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1233 - 1238, 2008/10

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2008.05.031
 被引用回数：25 パーセンタイル：82.53(Chemistry, Physical)

レーザー駆動型加速器を用いたパルスラジオリシス法によりイオン液体並びにアルカン中のピコ秒領域の反応挙動の直接観測に成功した。ここで、四級アンモニウムの疎水性イオン液体中ではそのイオン化によって電子が収量1.2$$times$$10$$^{-7}$$mol J$$^{-1}$$で生成し、3.9$$times$$10$$^{10}$$s$$^{-1}$$の速度で溶媒和することを明らかにするとともに、溶媒和前のドライ電子がビフェニルやピレンと3.8$$sim$$7.9$$times$$10$$^{11}$$L mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$で反応することを見いだした。また、n-ドデカンやn-ヘキサン中では電子の対再結合反応を523nmで観測した。

論文

Electron photodetachment from iodide in ionic liquids through charge-transfer-to-solvent band excitation

加藤 隆二*; 吉田 陽一*; 勝村 庸介; 高橋 憲司*

Journal of Physical Chemistry B, 111(18), p.4770 - 4774, 2007/05

https://doi.org/10.1021/jp067107e
 被引用回数：54 パーセンタイル：76.97(Chemistry, Physical)

Solvation of iodide and electrons in an ionic liquid (${it N,N,N}$-trimethyl-$$n$$-propylammonium bis(trifluoromethanesulfonyl) imide; TMPA-TFSI) was studied through the absorption spectra of the charge-transfer-to-solvent(CTTS) state of iodide and of solvated electrons. The interaction between the TMPA cation and iodide was strong, where as electrons were weakly solvated in TMPA-TFSI. We followed electron photodetachment from iodide to the ionic liquid and formation of the solvated electrons by observing absorption in the visible and near-infrared regions using a nanosecond laser flash photolysis method. The quantum yield of the photodetachment in TMPA-TFSI was estimated to be 0.34, which is much higher than that in a high-concentration aqueous salt solution previously reported. We also examined a reaction of the solvated electrons with the ionic liquid 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (Bmim-TFSI) as a solute in TMPA-TFSI. The reaction rate was determined to be 5.3$$times$$10$$^{8}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$. The electrons before full solvation (dry electrons) reacted with Bmim cations efficiently. These observations suggest that the electrons in TMPA-TFSI can move easily before solvation.

論文

Luminescence study on preferential solvation of europium (III) in water/non-aqueous solvent mixtres

木村 貴海; 永石 隆二; 加藤 義春; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 323-324(1-4), p.164 - 168, 2001/07

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(01)01121-5
 被引用回数：50 パーセンタイル：87.64(Chemistry, Physical)

水-非水溶媒2成分混合系に溶解したEu(III)の第1配位圏内の溶媒組成を発光寿命の測定により研究した。ヘキサメチルホスホルアミド、ジメチルスルホキシド、メチルホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ホルムアミドまたはジメチルアセトアミドと水との混合系において、第1配位圏内の水分子数(内部水和数)を決定するとともに、非水溶媒分子がEu(III)に優先的に溶媒和することを明らかにした。一方、ピリジン、メタノール、エタノール、テトラヒドロフラン、アセトンまたはアセトニトリルと水と混合系では溶媒和に比べて水和が強く、溶媒分子自身による消光なども影響するため、内部水和数の直接決定は困難であった。各混合系において、溶媒和の強さはバルク溶媒組成とともに大きく変化した。溶媒和の強さは溶媒のドナー数(電子供与性)及び双極子モーメント(静電的相互作用)の順序にほぼ一値したが、一部、溶媒分子の立体的障害も影響することを明らかにした。

論文

Luminescence study on solvation of americium(III), curium(III) and several lanthanide(III) ions in nonaqueous and binary mixed solvents

木村 貴海; 永石 隆二; 加藤 義春; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 89(3), p.125 - 130, 2001/05

https://doi.org/10.1524/ract.2001.89.3.125
 被引用回数：66 パーセンタイル：96.81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非水溶媒及び混合溶媒中でのアクチノイド[An=Am, Cm](III)及びランタノイド[Ln=Nd, Sm, Eu, Tb, Dy](III)の発光寿命の測定から、それらの溶媒和挙動を研究した。ジメチルスルホキシド(DMSO),ジメチルホルムアミド(DMF),メタノール(MeOH),水(H$$_{2}$$O),及びそれらの重水素化溶媒中でのAn(III)とLn(III)の発光寿命($$tau_{H}$$,$$tau_{D}$$)から評価した溶媒による無放射緩和速度はH$$_{2}$$O$$>$$MeOH$$>$$DMF$$>$$DMSOの順であり、Ln(III)に比べAn(III)はより強く溶媒と相互作用することを見いだした。発光寿命の水素同位体効果$$tau_{D}$$/$$tau_{H}$$は、H$$_{2}$$O中でEu(III)、MeOHとDMF中でSm(III)、DMSO中でSm(III)とDy(III)が最大であった。混合溶媒(DMSO+H$$_{2}$$O,DMF+H$$_{2}$$O,MeOH+H$$_{2}$$O)中でのCm(III)及びLn(III)への溶媒和の強さはDMSO$$>$$DMF$$>$$H$$_{2}$$O$$>$$MeOHの順であり、これは溶媒の相対的な塩基性の強さ、双極子モーメントの大きさと一致した。さらに、この結果からイオンの水-非水溶媒間移行のギブズ自由エネルギーを評価した。

口頭

イオン液体中の溶媒和電子

高橋 憲司*; 比江嶋 祐介*; 加藤 隆二*; 永石 隆二; 田口 光正; 小嶋 拓治; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

反応体の周囲すべてが高濃度イオンというイオン液体は極めて特異で魅力にあふれた反応場を提供すると同時に、新たな研究戦略をわれわれに要求している。放射線化学が長年対象としてきた溶媒和電子は、イオン液体の物理化学的性質を解明するうえで格好の題材を提供する。また実用的には、イオン液体反応場の酸化還元反応を活用した、廃棄物を生成せずに、還元剤等の化学処理剤を使用しないケミカルフリー処理技術の開発などが環境保全や核燃料サイクルの分野で進められている。ここでは、パルスラジオリシスなどにより得られた最近の結果を紹介するとともに、放射線化学的な手法により解明しなければならない課題などを明確にしたい。

口頭

アンモニウム系イオン液体中の溶媒和電子への水分効果

近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 永石 隆二; 田口 光正; 高橋 憲司*; 加藤 隆二*

no journal, , 

アンモニウム系カチオンからなるイオン液体中の溶媒和電子への共存水分量の効果を電子線パルスラジオリシス法により研究した。水の共存により溶媒和電子の光吸収帯は減少し、短波長側に水和電子様の新たな光吸収帯が生成した。親水性のイオン液体ではさらに水分量を増加させることができ、水和電子のスペクトルへと変化することを見いだした。イオン液体-水混合溶液中での溶媒和電子構造や反応性と合わせて議論する。

口頭

フェムト秒パルスラジオリシスによるイオン液体中の溶媒和電子・溶媒和前電子と捕捉剤の反応の研究

近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 永石 隆二; 田口 光正; 高橋 憲司*; 加藤 隆二*

no journal, , 

イオン対のみで構成されているイオン液体中では特異的なイオン反応や電子移動反応が誘起されることが知られており、新規の放射線化学反応場と期待されている。そこで、放射線照射によって生じた電子の反応挙動を解明することを目的に、近赤外フェムト秒パルスラジオリシスにより、アルキルアンモニウム系イオン液体に電子線を照射した時の電子の溶媒和過程を分光学的な手法により観測した。観測波長1380nmでは溶媒和前電子の減衰が、さらに1200nmでは溶媒和電子の生成過程が観測された。これら吸光度の時間変化は、溶媒和前電子と溶媒和電子の光吸収帯の重なりを考慮することで定量的に解析できた。さらに、添加するニトロメタンの濃度依存性からニトロメタンが溶媒和前電子と反応性が高いことを明らかにした。

口頭

廃ゼオライト長期保管方策の検討,8; SUS容器の外部加熱によるゼオライト乾燥試験

山岸 功; 加藤 千明; 永石 隆二; 有阪 真; 宇留賀 和義*; 塚田 毅志*

no journal, , 

海水を含む汚染水処理で生じたセシウム吸着塔の容器腐食を検討するため、ゼオライト吸着材と人工海水の混合物をステンレス鋼製容器に充填し、容器外部を加熱する試験等を行った。塩化物イオンは、ゼオライト粒子の間隙水に主に存在し、水が蒸発する高温部位の吸着材粒子上に塩化物として析出することを明らかにした。

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