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論文

Tracing temperature in a nanometer size region in a picosecond time period

中嶋 薫*; 北山 巧*; 林 宏明*; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; Toulemonde, M.*; Bouffard, S.*; 木村 健二*

Scientific Reports (Internet), 5, p.13363_1 - 13363_8, 2015/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.15(Multidisciplinary Sciences)

Irradiation of materials with either swift heavy ions or slow highly charged ions leads to ultrafast heating on a timescale of several picosecond in a region of several nanometer. This ultrafast local heating result in formation of nanostructures, which provide a number of potential applications in nanotechnologies. These nanostructures are believed to be formed when the local temperature rises beyond the melting or boiling point of the material. Conventional techniques, however, are not applicable to measure temperature in such a localized region in a short time period. Here, we propose a novel method for tracing temperature in a nanometer region in a picosecond time period by utilizing desorption of gold nanoparticles around the ion impact position. The feasibility is examined by comparing with the temperature evolution predicted by a theoretical model.

論文

Temperature of thermal spikes in amorphous silicon nitride films produced by 1.11 MeV C$$_{60}^{3+}$$ impacts

北山 巧*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 354, p.183 - 186, 2015/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.57(Instruments & Instrumentation)

According to an inelastic-thermal-spike (i-TS) model, which is regarded as the most promising among several models proposed to explain the formation of an ion track, a part of the energy deposited to electrons in a solid by a swift heavy ion is gradually transferred to target atoms via electron-phonon coupling. The temperature of target atoms rises along the ion path and consequently an ion track is formed when the temperature exceeds the melting point. Therefore, the temperature of target atoms along the ion path is regarded as a key parameter for the i-TS model; however, such a spatiotemporally-localized temperature is difficult to measure because the processes involved occur in a very short period ($$<$$ 10$$^{-10}$$ s) and in a very localized area. In this study, the temperature of target atoms along the ion path is estimated experimentally with transmission-electron-microscope (TEM) observation of desorption of Au nanoclusters (the melting point $$sim$$1300 K) on an amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ thin film under 1.1-MeV C$$_{60}^{3+}$$-ion irradiation to the fluence of $$sim$$5$$times$$10$$^{10}$$ ions/cm$$^{2}$$. TEM images show that Au nanoclusters, deposited at the areal density of 1.16$$times$$10$$^{12}$$ particles/cm$$^{2}$$, disappear in a surface area with a diameter of $$sim$$20 nm around each ion track, whose diameter is $$sim$$4 nm, after irradiation. This indicates that the temperature at the film surface rises locally to at least 1300 K by the ion bombardment.

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:64.63(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

Sputtering of SiN films by 540 keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions observed using high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy

中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 藤居 義和*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.117 - 121, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.36(Instruments & Instrumentation)

Our previous observation that an impact of sub-MeV C$$_{60}$$ ion makes an ion track in a thin amorphous silicon nitride (a-SiN) film suggests emission of thousands of atoms from the cylindrical region. Sputtering yields of a-SiN films by C$$_{60}$$ ions were evaluated in order to confirm this observation. A-SiN films deposited on Si(001) were irradiated with 540-keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions at fluences from 2.5$$times$$10$$^{11}$$ to 1$$times$$10$$^{14}$$ ions/cm$$^{2}$$. The compositional depth profiles of the irradiated samples were measured with high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy, and the sputtering yields were estimated at 3900 $$pm$$ 500 N atoms/ion and 1500 $$pm$$ 1000 Si atoms/ion. The sputtering yield of N was two orders of magnitude larger than the elastic sputtering yield by the SRIM code or than the measured electronic sputtering yield of a-SiN by 50-MeV Cu ions previously reported. Such a large sputtering yield cannot be explained either by the elastic sputtering or by the electronic sputtering. However, an estimation of the synergistic effect based on the inelastic thermal spike model roughly explains the observed large sputtering yield, indicating that the synergistic effect of the nuclear and electronic stopping powers plays an important role.

口頭

C$$_{60}$$イオン照射によって形成された非晶質SiN薄膜中のイオントラックの膜厚依存性

中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*

no journal, , 

物質にイオンを照射すると、入射イオンの経路やその周辺領域において物質の密度や構造が変化することがある。こうしたイオン照射痕跡をイオントラックと呼ぶ。これまでのイオントラックに関する研究は、その形成に大きなエネルギー付与を必要とするため数百MeVからGeVに及ぶ極めて高いエネルギーの重イオンを用いて行われてきた。また、イオントラックの直径などの形状観察を行う場合には、単結晶試料を使い、照射による結晶性の変化を透過型電子顕微鏡(TEM)などで観察する手法が主であった。これに対して、最近我々は数百keVのC$$_{60}$$イオンを非晶質のSiN薄膜、SiO$$_{2}$$薄膜に照射(阻止能は200MeVのAuイオンの場合にほぼ相当する)し、形成されたイオントラックをTEMで直接観察することに成功した。さらに高角度暗視野走査型透過電子顕微鏡(HAADF-STEM)観察により、そのイオントラックの密度が中心部で大きく低下する一方、周辺部でわずかに上昇しているコア-シェル構造であることを明らかにした。本発表では、SiN薄膜に形成されたイオントラックの長さに着目し、その膜厚に対する依存性を調べた結果、照射したC$$_{60}$$イオンのエネルギーが同じでも、膜が厚いほどイオントラックが短くなる傾向が観測されたことを報告する。この傾向は、イオンが与えたエネルギーが熱化した際、膜の厚さによってトラック末端での熱伝導が異なることに起因しているものと考えられる。

口頭

透過電子顕微鏡による非晶質絶縁薄膜中のイオントラックの直接観察

中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 石川 法人; 北條 喜一; 辻本 将彦*; et al.

no journal, , 

物質にイオンを照射すると、イオンの経路やその周囲の領域で物質の密度変化や構造変化が生じることがあり、物質中に形成されたこのような痕跡をイオントラックと呼ぶ。イオントラックに関する研究では、その形状や大きさ、トラック内の原子密度の分布などを知ることが課題となるため、透過型電子顕微鏡(TEM)や高角度暗視野走査型透過電子顕微鏡(HAADF-STEM)などの空間的な分解能をもつ手法で観察することが望まれる。しかし、結晶性の物質中に形成されるイオントラックは結晶性の変化として捉えることができ、TEMによる直接観察が容易であるのに対して、非晶質物質中に形成されるイオントラックはTEM像にコントラストの差がつきにくいことなどから、TEMによる直接観察はほとんど試みられなかった。我々は、非晶質中に形成されるイオントラックの構造等を明らかにするために、厚さ20nmの非晶質SiN薄膜、非晶質SiO$$_{2}$$薄膜に120-720keVのC$$_{60}$$$$^{+}$$, C$$_{60}$$$$^{2+}$$イオンを照射した試料に対してTEMによる直接観察を行った。その結果、非晶質絶縁体中に形成されたイオントラックをTEMで直接観察することに初めて成功した。さらに、トラック内の密度分布を定量的に評価するためにHAADF-STEMによる観察を行い、イオントラックの中心部は密度が約20%低下し、それに対して周辺部は約1$$sim$$2%密度が上昇していることを明らかにした。

口頭

540keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$照射による非晶質SiNのスパッタリング

北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; et al.

no journal, , 

サブMeV C$$_{60}$$イオン照射によって非晶質SiN膜中に形成されるイオントラックの微細構造を調べる研究の過程で、C$$_{60}$$イオン1個で数千個の標的原子がスパッタリングされることを示唆する実験結果を得た。そこで、この現象を詳細に調べるために、Si基板上の非晶質SiN膜(厚さ30nm)に540keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$イオンを照射し、高分解能ラザフォード後方散乱(RBS)法によってそのスパッタリング収量を評価した結果、およそ5000atoms/ionであった。一方、弾性衝突によるスパッタリングを模擬するSRIMコードで計算すると約80atoms/ionである。このことは、本研究で考えるスパッタリングが単純な弾性衝突によるスパッタリングでは説明できないことを示している。また、SiNの電子的阻止能が540keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$イオンに対する値(8keV/nm)よりも大きい19keV/nmの100MeV Xe$$^{25+}$$によるスパッタリング収量を同様の方法で測定すると、C$$_{60}$$照射に比べて非常に小さくなり、電子的阻止能のみによる単純な電子的スパッタリングでも、540keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$によるスパッタリング収量は説明できない。そこで、本発表では電子的阻止能と核的阻止能の相乗効果により説明が可能であることを議論する。

口頭

Electrolytic reduction studies of Mo and W towards the reduction of seaborgium

豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー$$^{93m}$$Moと$$^{176,181}$$Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。

口頭

Sputtering of amorphous SiN induced by 540 keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ irradiation

北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; et al.

no journal, , 

Our previous observation of an ion track by sub-MeV C$$_{60}$$-ion bombardment of a thin amorphous silicon nitride (a-SiN) film with transmission-electron microscopy has shown a large density reduction in the core region, and it suggests emission of thousands of atoms from the cylindrical region. Sputtering yields of a-SiN films by C$$_{60}$$ ions were evaluated in order to confirm this suggestion. A-SiN films deposited on Si(001) were irradiated with 540-keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions at fluences up to 1$$times$$10$$^{14}$$ ions/cm$$^{2}$$. The sputtering yields were estimated to be 3900$$pm$$500 N atoms/ion and 1500$$pm$$1000 Si atoms/ion from the compositional depth profiles measured with high-resolution Rutherford-backscattering spectroscopy. The sputtering yield of N was two orders of magnitude larger than the elastic sputtering yield by the SRIM code, indicating that the observed sputtering yield cannot be explained by elastic collisions. The sputtering yield of an a-SiN film by 100-MeV Xe$$^{25+}$$ ions was also measured in order to confirm a possibility of electronic sputtering. Although the electronic stopping power for 100-MeV Xe is more than twice larger than that for 540-keV C$$_{60}$$, the observed sputtering yield was only $$sim$$500$$pm$$200 atoms/ion. This indicates that the huge sputtering yield for the impact of C$$_{60}$$ cannot be explained by the simple electronic sputtering, either. A possible explanation might be a synergistic effect of the nuclear and electronic stopping powers.

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

C$$_{60}$$イオン照射による非晶質SiNのスパッタリング

北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 木村 健二*

no journal, , 

非晶質SiN膜へのサブMeV C$$_{60}$$イオン照射では、スパッタリング収量(入射イオン1個当たりのスパッタされる標的原子数)が数千個に達するが、この観測結果は弾性衝突によるスパッタリング(弾性的スパッタリング)では説明できない。一方、非晶質SiN膜への100MeV Xe$$^{25+}$$イオン照射では、C$$_{60}$$イオンに比べて電子的阻止能が大きいにもかかわらず観測されたスパッタリング収量は非常に小さく、この阻止能に依存するスパッタリング(電子的スパッタリング)でも冒頭の観測結果が説明できないことが明らかになった。本研究では、核的阻止能と電子的阻止能の比が異なるエネルギーでC$$_{60}$$イオンを非晶質SiN膜に照射し、各阻止能がスパッタリング収量にどのように影響するかを調べた。得られた結果を基に、冒頭に述べた観測結果が電子的スパッタリングと弾性的スパッタリングの相乗効果を考えることにより説明可能であることを報告する。

口頭

540keV C$$_{60}$$イオン照射による非晶質シリコン窒化膜のスパッタリング

北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*

no journal, , 

サブMeV C$$_{60}$$イオン照射によって非晶質SiN膜中に形成されるイオントラックの微細構造を調べる研究の過程で、C$$_{60}$$イオン1個で数千個の標的原子がスパッタリングされることを示唆する実験結果を得た。この現象を詳細に調べるために、Si基板上の非晶質SiN膜(厚さ30nm)に540keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$イオンを照射し、高分解能ラザフォード後方散乱法によってそのスパッタリング収量を評価した結果、およそ5000atoms/ionであった。この観測結果は弾性衝突によるスパッタリングでは説明できない。一方、非晶質SiN膜への100MeV Xe$$^{25+}$$イオン照射では、C$$_{60}$$イオンに比べて電子へのエネルギー付与が約2倍大きいにもかかわらず約1桁小さなスパッタリング収量が観測された。したがって、電子励起によるスパッタリングでも今回の結果は説明できない。そこで電子的阻止能${it S}$ $$_{e}$$、核的阻止能${it S}$ $$_{n}$$からなる有効阻止能${it S}$ $$_{eff}$$ = ${it S}$ $$_{e}$$ +${it K}$ $$_{eff}$$${it S}$ $$_{n}$$(${it K}$ $$_{eff}$$は定数)を導入し、${it K}$ $$_{eff}$$ = 2.5とすると観測されたスパッタリング収量が有効阻止能の4乗に比例することがわかった。さらに、イオントラックの半径も有効阻止能で説明できることがわかった。${it K}$ $$_{eff}$$の値が持つ物理的意味の検討は今後の課題であるが、今回の結果は、電子励起効果が大きい材料でのイオン照射による原子変位には、電子励起と相乗して弾性衝突が大きく寄与するということを示している。

口頭

高速イオンの照射点付近における温度の測定

林 宏昭*; 北山 巧*; 森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; et al.

no journal, , 

固体に高速重イオンを照射すると、イオンの軌跡に沿って直径数nmの円筒状の照射痕(イオントラック)が生成する場合がある。このイオントラックは、固体内の電子励起に伴うイオン軌跡近傍の温度上昇によるものと考えられている。しかし、イオン軌跡近傍の温度上昇は数ピコ秒の極短時間に数nmの極めて狭い領域で生じるため、温度の直接測定はこれまで非常に困難であった。そこで本研究では、試料表面上の金ナノ粒子が、表面温度が金の融点(約1300K)を超えると表面から脱離することを利用して局所的な温度を測定する手法を提案する。表面に金ナノ粒子を蒸着した非晶質窒化ケイ素薄膜に1.11MeVのC$$_{60}$$イオンを照射した後、薄膜を透過型電子顕微鏡で観察した結果、各イオントラックの周囲数nmにわたって金ナノ粒子が消失している領域が観察され、照射によってイオントラック近傍の温度が少なくとも金の融点を超えたことが明らかになった。イオントラック形成機構を説明するモデルの中で現在最も有力と考えられている非弾性熱スパイクモデルを用いて、照射点近傍の温度分布を計算した結果、金の融点を超える領域は金ナノ粒子が消失した領域とおおよそ一致した。この結果より本手法が局所的な温度を測定する方法として適切なものであると結論した。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

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