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論文

Two-step-pressurization method in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of $$^{99m}$$Tc radioactive isotope

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 新原 晧一*; 南口 誠*; 土谷 邦彦

Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 8(4), p.1154 - 1161, 2020/12

https://doi.org/10.1080/21870764.2020.1824326
 被引用回数：3 パーセンタイル：17(Materials Science, Ceramics)

$$^{99}$$Moと$$^{rm 99m}$$Tc核医学の製造として、照射ターゲットを製造するために三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)ペレットが、一段および二段の加圧法によりパルス電流焼結で行われた。二段加圧法による550$$^{circ}$$Cでの相対密度は93.1%、一段加圧法による相対密度は76.9%であった。試料の温度は、パンチに熱電対を挿入することで直接測定した。二段加圧法により、ほぼ同じ金型でも試料温度は一段加圧法よりも高くなった。これは、電圧波形と電流波形から、2段階加圧法により試料の導電率が増加し、試料温度と相対密度が上昇すると考えられた。二段加圧法により、リサイクルされた粗粒$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$粉末から低温でも高密度ターゲットを製作できる見通しを得た。

口頭

Development of dedicated modeling and database for elucidating fuel degradation mechanism

倉田 正輝; 中村 勤也*; 山田 亘*; 小山 敏幸*; 高木 知弘*; 南口 誠*; 徳永 達也*

no journal, , 

シビアアクシデント時の燃料破損メカニズム解明に向けた、マルチスケール、フィジクス解析モデルとデータベースの開発に関する経産省プロジェクトが、原子力機構,電力中央研究所,新日鐵住金,大学の協力で進められている。その概要と進捗を報告する。2012年度には候補解析モデルやデータベースの技術調査とモデル計算を実施した。破損核燃料や制御棒内部でのメゾスケールでの破損進展モデルに関しては、液相化条件を解明するためのマルチスケールフェーズフィールド法の基本モデル等を開発した。セグメントスケールでは界面モデルと流体解析を組合せた手法がキャンドリング現象に適用できることを示した。工学規模では、有限要素法とこれらを組合せることで実用的な解析が実施できる見通しを得た。熱力学データベースに関しては、既存データベースを用いたモデル解析により、制御棒破損やコンクリートとの反応に係わる解析精度が十分でない等の開発課題を抽出した。本事業では、モデル開発だけでなく、モデリングに必要となる実験データも取得することを計画している。既存装置を使った予備試験により、開発する3基の試験装置の概略仕様を固めた。

口頭

シビアアクシデント時の燃料破損・溶融過程解析手法の高度化; 事業の概要と現状

倉田 正輝; 中村 勤也*; 田中 正博*; 小山 敏幸*; 高木 知弘*; 徳永 達也*; 南口 誠*

no journal, , 

原子力機構が実施している経産省受託事業「シビアアクシデント時の燃料破損溶融過程解析手法の高度化」の概要と現状を、核燃料部会の企画セッションにて報告する。

口頭

Spark plasma sintering of MoO$$_{3}$$ for production of $$^{99m}$$Tc by neutron irradiation

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

プラズマ焼結MoO$$_{3}$$が、試験研究炉を用いた(n,$$gamma$$)法による$$^{98}$$Moから$$^{99m}$$Tc製造のために行われた。試験は、平均粒子径0.8$$mu$$m、純度99.99%のMoO$$_{3}$$粉末を用いて、直径20mmの黒鉛ダイの中に装荷し、加圧した。これを、プラズマ焼結装置に装着し、真空中、100$$sim$$200$$^{circ}$$C/minで500$$sim$$600$$^{circ}$$Cで焼結した。焼結体は、結晶構造同定のためのXRD分析、化学結合状態の分析のためのEELS分析及び結晶粒子径測定のためのSEM観察を行った。550$$^{circ}$$Cで焼結した試料について、焼結密度98%を得るとともに、$$^{99m}$$Tc抽出やMoリサイクルに適した十分な特性が得られた。

口頭

放射性同位元素製造用のための粗粒MoO$$_{3}$$粉末を用いた焼結評価

佐藤 壮真*; 南口 誠*; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 末松 久幸*; 新原 晧一*; 土谷 邦彦

no journal, , 

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットの開発として、粒径の細かい天然同位体存在比MoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 0.7$$mu$$m)を用いた、パルス通電加圧焼結法(PECS法)による高密度MoO$$_{3}$$ペレット製造の見通しが得られた。本研究は、リサイクルMoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 12.5$$mu$$m)を用いた焼結特性を把握するため、リサイクル粉末と同等の粒径を持つMoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 12.3$$mu$$m)を使用し、高密度MoO$$_{3}$$ペレットの試作を行った。その結果、PECS法により、真空中にて焼結温度575$$^{circ}$$C、焼結圧力40MPaの条件で、焼結密度90%以上となるMoO$$_{3}$$ペレットの製造が可能であることが確認できた。また、試作したMoO$$_{3}$$ペレットの結晶構造解析結果より、焼結体はMoO$$_{3}$$単相であることが分かった。

口頭

Two step pressurization in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of radioactive isotopes

末松 久幸*; 関 美沙紀*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

放射性同位元素である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcは、核医学検査で多く使用されている。本研究では、(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、パルス通電焼結法を用いた製造試験を行った。焼結条件として、加熱速度を100$$^{circ}$$C/分、焼結雰囲気を真空、焼結温度を450$$sim$$500$$^{circ}$$C、焼結圧力を0$$sim$$40MPaとして行った。その結果、焼結温度500$$^{circ}$$C、焼結圧力を二段階で変更することで、焼結密度94%以上の高密度ペレットの製作が可能であることを明らかとした。

口頭

Interaction of zircaloy and molten mixture of stainless steel-B$$_{4}$$C at elevated temperatures

Pham, V. H.; 松浦 傑*; 南口 誠*; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

In this study, soaking experiments of Zry plates in molten SS-B$$_{4}$$C were conducted to investigate the recession rate of Zry plates in molten SS-B$$_{4}$$C at 1175-1225$$^{circ}$$C. The molten SS-B$$_{4}$$C mixture was prepared by heat-treatment at 1400$$^{circ}$$C for 12 h of a powder mixture containing 5 mol% B$$_{4}$$C and stainless steel. After decreasing temperature to the testing temperatures, Zry plates were soaked in the molten mixture for 0-60 min. After soaking tests, the Zry plates were pulled out of the molten mixture. The remaining thickness of Zry plates after the tests were measured by using optical microscope. To understand the influences of alloying elements in Zry and SS, three other sets of experiments (Zr plates in Fe-B$$_{4}$$C, Zr plates in SS-B$$_{4}$$C and Zry plates in Fe-B$$_{4}$$C) were also conducted. Results of the study indicated that the thickness of Zry plates decreased linearly with increase of soaking duration. The recession rate of Zry plates was increase with increase of testing temperatures. The value of apparent activation energy on the thickness recession rate of Zry plates was determined to be 333 kJ/mol. The alloying elements in SS showed a positive effect on suppression of Zry corrosion. In contrast, the alloying elements in Zry showed a negative effect on the process.

口頭

Pulsed Electric Current Sintering of MoO$$_{3}$$ for Production of Radioactive Isotopes

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 関 美沙紀*; 南口 誠*; 西方 香緒里; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは核医学検査で使用されている放射性同位元素である。本研究では(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発として、パルス通電焼結法を用いた高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造開発を行っている。試験は、加熱速度100$$^{circ}$$C/分(真空中)、焼結温度500-600$$^{circ}$$C、焼結保持時間5分を基本的条件とし、焼結圧力10及び40MPaの2ステップ負荷法及び40MPaの単一ステップ焼結を行った。その結果、焼結温度550$$^{circ}$$Cにて、2ステップ負荷法では焼結密度93%、単一ステップ焼結では焼結密度78%となり、2ステップ負荷法にて目標焼結密度(90%)を達成する高密度ペレットの製造が可能であることを明らかとした。

口頭

Pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ and the neutron irradiation tests

末松 久幸*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 西方 香緒里; 南口 誠*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

no journal, , 

研究用原子炉での$$^{99m}$$Tc製造開発の一環として、照射ターゲットである高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製作をパルス通電焼結法にて行った。焼結は、昇温速度100$$^{circ}$$C/min、焼結温度450$$sim$$550$$^{circ}$$C、印加荷重0$$sim$$40MPaの条件で行った。焼結温度550$$^{circ}$$Cにて二段階加圧焼結を行った結果、相対密度94%の焼結体が得られ、一段階加圧焼結よりも高密度の焼結体を得た。焼結中の温度を測定した結果、試料内部の温度が一段階加圧焼結より二段階加圧焼結の方が高いことが分かった。これは低圧状態の際に、試料内部に気孔が多く存在するためにMoO$$_{3}$$が還元されMoO$$_{3-x}$$となり、電気抵抗がより小さくなったためと考えられる。

口頭

Recession of ZrO$$_{2}$$ scale on fuel tube cladding by the melt of control rod assemble

中島 正太郎*; 松浦 傑*; 南口 誠*; 倉田 正輝; Pham, V. H.

no journal, , 

For a better understanding of the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant accident, a reaction model of core melting process is very important. In this study, oxidized Zry plates were soaked into molten SS-B$$_{4}$$C mixture and heated into Ar gas at 1200$$^{circ}$$C. Recession of ZrO$$_{2}$$ scale was observed in the both cases. An oxygen solid solution region in the Zry sample was observed below ZrO$$_{2}$$ scale, although it was not observed in Zry oxidized at 600$$^{circ}$$C in high temperature steam conditions. When oxygen supply from the surrounding was halted, ZrO$$_{2}$$ scale can be reduced at high temperature such as 1200$$^{circ}$$C by oxygen dissolution into Zry inside.

口頭

ジルカロイ上に形成したZrO$$_{2}$$スケールにおける酸素供給が絶たれた際の減肉挙動

中島 正太郎*; 松浦 傑*; 南口 誠*; 倉田 正輝; Pham, V. H.

no journal, , 

沸騰型軽水炉(BWR)では、核燃料ペレット(UO$$_{2}$$)をZr合金(Zry)製被覆管で構成した燃料棒および炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)製中性子吸収材料をステンレス鋼(SS)製管で構成された制御棒が隣接して格納されている。全電力喪失時においては、冷却水の供給停止によって核燃料が冷却されず、核燃料の温度が上昇し続けると、冷却水が蒸発して反応炉内が高温水蒸気環境となり、Zry中のZrと反応し燃料棒表面にZrO$$_{2}$$スケールを形成するとされている。また、制御棒を構成しているSSおよびB$$_{4}$$Cが共晶反応を起こし、液相が形成される。この液相が燃料被覆管と接触することで燃料被覆管が腐食され、核燃料の暴露に繋がったと考えられている。しかしながら、燃料棒表面に形成されたZrO$$_{2}$$スケールと液相の腐食プロセスの理解は十分にはされていないのが現状である。そこで本研究では、Ar雰囲気気流下においてZrO$$_{2}$$スケールを形成したZry板に熱処理を加えることで、液相化したSS-B$$_{4}$$Cに接触して水蒸気の供給が遮断された状況を熱力学的に模擬した実験を行い、シビアアクシデント時の腐食プロセスの解明を行った。

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