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論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method

藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史

KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2022/ProgressReport2022.pdf#page=125

ウランを使用しないテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の国産化を目的に、(n,$$gamma$$)法によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は低いことから$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって$$^{99m}$$Tcを抽出し、アルミナカラムによって$$^{99m}$$Tcを濃縮する技術に着目した。還元された$$^{99m}$$TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる$$^{99m}$$Tc還元を試み、$$^{99m}$$Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの$$^{99m}$$Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、$$^{99m}$$Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した$$^{99m}$$Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm$$^{-1}$$あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 4

藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.

KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2021/ProgressReport2021_online.pdf#page=134

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料から得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への$$^{99}$$Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を充填し、$$^{99}$$Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl$$_{2}$$O$$_{3}$$カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により$$^{99}$$Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。

論文

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理技術の開発

関 美沙紀; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*; 吉永 尚生*; 佐野 忠史*; 堀 順一*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(1), p.2 - 9, 2022/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.29.1_2

材料試験炉(JMTR)の炉心構造材はステンレス鋼の他、アルミニウム(Al)やベリリウム(Be)が多く使用されている。廃止措置に当たって、放射性雑固体廃棄物(廃棄体)を作製するが、その埋設基準はドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないことおよび最大放射能を超えないことが要求されている。とくに、Alはコンクリート等のアルカリ物質と反応し水素を発生することから、固化体の強度低下、内圧上昇による破損等が課題となっている。本研究では、バイヤー法を応用したAlの安定化処理技術の確立を目的とし、コールド試験にて基本的な処理工程を確立した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)にてAl試験片を中性子照射し、本処理工程によるAl中に含まれる添加元素や不純物元素で生成する放射性核種の除去特性を調査した。結果として、本処理工程によりAlをアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)に変換可能であり、通常の放射性廃棄物の処理方法と同様にセメント系充填剤によって固化できる見通しが得られた。さらに、不溶解残渣物の除去により、廃棄物の放射能量を1$$sim$$2桁減らすことができることが示唆された。

論文

Dynamic properties on $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{rm 99m}$$Tc elution with alumina columns

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦

Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2155/1/012018

モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, $$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発が進められている。(n, $$gamma$$)法によって生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO$$_{3}$$ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO$$_{3}$$ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を充填したPFAチューブ($$phi$$1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99}$$Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。$$^{rm 99m}$$Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、$$^{rm 99m}$$Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 3

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いことから、娘核種である$$^{rm 99m}$$Tcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$ペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoO$$_{3}$$が還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoO$$_{3}$$を溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無が$$^{rm 99m}$$Tc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出率を低下させる可能性が示唆された。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2019/ProgressReport2019_online.pdf#page=173

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

報告書

走行サーベイシステムKURAMA-IIを用いた測定の基盤整備と実測への適用

津田 修一; 吉田 忠義; 中原 由紀夫; 佐藤 哲朗; 関 暁之; 松田 規宏; 安藤 真樹; 武宮 博; 谷垣 実*; 高宮 幸一*; et al.

JAEA-Technology 2013-037, 54 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-037.pdf:4.94MB

東京電力福島第一原子力発電所事故後における広域の詳細な空間線量率マップを作成するために、原子力機構は走行サーベイシステムKURAMA-IIを用いた測定を文部科学省の委託を受けて実施した。KURAMAは、一般乗用車に多数搭載して広範囲の空間線量率を詳細かつ短期間に把握することを目的として京都大学原子炉実験所で開発されたシステムである。KURAMAは、エネルギー補償型$$gamma$$線検出器で測定した線量率をGPSの測位データでタグ付けしながら記録する測定器、データを受け取り可視化のための処理や解析を行うサーバ、エンドユーザがデータを閲覧するためのクライアントから構成される。第2世代のKURAMA-IIでは更なる小型化、堅牢性の向上、データ送信の完全自動化等の機能が強化されたことによって、100台の同時測定が可能となり、広域の詳細な線量率マッピングをより短期間で実施することが可能になった。本報告では、KURAMA-IIによる測定データの信頼性を確保するために実施した基盤整備と、KURAMA-IIを空間線量率マッピング事業に適用した結果について述べるとともに、多数のKURAMA-IIを使用した走行サーベイの精度を保証するための効率的なKURAMA-IIの管理方法を提案した。

口頭

カラム形状による$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性への影響

藤田 善貴; 関 美沙紀; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 武内 伴照; 中野 寛子; 堀 順一*; 末松 久幸*; 井手 広史

no journal, , 

$$^{99}$$Mo製造方法に関して、高濃縮ウランの利用低減や核分裂生成物の処理等の観点から放射化法((n, $$gamma$$)法)による研究開発を進めている。(n, $$gamma$$)法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するには、Mo吸着容量の大きなアルミナが不可欠である。また、得られる$$^{99m}$$Tc溶液は放射性医薬品基準で定められた基準値を満たす必要がある。本研究では、原料の異なる3つのアルミナを、現行のジェネレータに使用されている形状のカラムと細長い形状のカラムにそれぞれ充填して、カラム形状が$$^{99m}$$Tc溶液の特性に及ぼす影響を調べた。その結果、細長いカラム形状は、Mo添加量の少ない条件と同等の$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比が得られることを明らかにし、カラム形状の最適化によりMo吸着容量を向上しつつ$$^{99m}$$Tc溶液の品質改善できる可能性を見出した。

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