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論文

Production of $$^{9}$$$$^{9}$$Mo and its application in neclear medicine

四方 英治; 井口 明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 102(2), p.533 - 550, 1986/02

https://doi.org/10.1007/BF02047928
 被引用回数：8 パーセンタイル：66.77(Chemistry, Analytical)

$$^{9}$$$$^{9}$$Moは$$^{9}$$$$^{9}$$$$^{m}$$Tcの親核種として核医学の診断や検査に大量に使用される。$$^{9}$$$$^{9}$$$$^{m}$$Tcは種々の放射性医薬の形で人体に投与される。$$^{9}$$$$^{9}$$$$^{m}$$Tcの利用の普及はその化学的核的特性に負うところが大きい。$$^{9}$$$$^{9}$$Moの製造にはモリブデンの中性子捕獲反応とウランの核分裂反応が利用される。それぞれの方法を紹介し、利害を比較する。原研の開発状況をあわせて解説する。日本原子力学会誌26(8)662-670(1984)に掲載した解説の英語版であり、寄稿を依頼されたものである。

論文

A Method for estimating the tritium yield from $$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)reactions

石川 勇; 棚瀬 正和; 加藤 岑生; 保泉 澄; 四方 英治

Appl.Radiat.Isot., 37(5), p.443 - 444, 1986/00

https://doi.org/10.1016/0883-2889(86)90104-8

$$^{6}$$Li-Al合金を原子炉照射し、核融合炉燃料であるトリチウムの製造技術の開発の際、ターゲット処理前におけるトリチウム量の生成量評価は、工程管理上および安全上重要なことである。ここでは、ターゲット中のトリチウムの生成量を非破壊測定により求める簡便な方法として、ターゲット母材中に含まれている不純物である$$^{6}$$$$^{0}$$Coをモニターとして活用することにより照射中の熱中性子束を評価する方法を試みた。乾式法によりターゲットの一部を処理し、トリチウムを分析した結果と事前評価の結果とを比較したところ、トリチウム生成量評価の方法として十分利用できる結果が得られた。

論文

Test production of tritium 3.7TBq level from neutron-irradiated $$^{6}$$LiAl alloy targets

棚瀬 正和; 加藤 岑生; 本石 章司; 小野間 克行; 山林 尚道; 石川 勇; 永目 諭一郎; 工藤 博司; 四方 英治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 22(2), p.147 - 152, 1985/00

https://doi.org/10.3327/jnst.22.147
 被引用回数：6 パーセンタイル：70.43(Nuclear Science & Technology)

中性子照射した$$^{6}$$LiAl合金ターゲットを使用して、3.7TBq規模のトリチウムの製造試験を、トリチウム捕集試験装置(TREX)やトリチウム除去装置(TRS)などより成る試験製造装置により実施した。トリチウムはターゲットを真空下、1073Kまで加熱して、放出させ、活性化ウランゲッターで回収した。その回収率は90%以上、得られたトリチウムガスの同位対比(T/(HTT)$$times$$100)は約50%であった。また、トリチウム安全取扱いを考慮した諸施設も、十分な性能を発揮した。

論文

核医学におけるMo-99の利用とその製造

四方 英治; 井口 明

日本原子力学会誌, 26(8), p.662 - 670, 1984/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.26.662
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Nuclear Science & Technology)

$$^{9}$$$$^{9}$$Moは、放射性医薬として近年用途の多い$$^{9}$$$$^{9}$$$$^{m}$$Tcの親核種として、大量に使用されている。大量の$$^{9}$$$$^{9}$$Moを入手する方法として、原子炉内のモリブデンの中性子捕獲反応とウランの核分裂反応について、原研の技術開発を中心にレビューする。

報告書

硫黄-35 およびその標識無機化合物製造技術の開発

四方 英治

JAERI 1273, 60 Pages, 1981/12

JAERI-1273.pdf:4.48MB

原子炉で照射した塩化カリウムからキュリー量の$$^{3}$$$$^{3}$$Sを定常的に製造するための技術を開発した。最初に原子炉照射により生成する$$^{3}$$$$^{5}$$Sと$$^{3}$$$$^{2}$$Pの量的関係にを求めた。ついで、$$^{3}$$$$^{5}$$Sの分離回収のために、陰イオン交換法と陽イオン交換法を研究した。前者では、水ータノール系から大部分の塩化カリウムを沈殿除去する前処理法を導入した。陽イオン交換法では、Fe$$^{3}$$$$^{+}$$-型陽イオン交換樹脂カラムにより選択的に$$^{3}$$$$^{2}$$Pを吸着除去する方法を開発した。定常生産には陽イオン交換法を採用し、グローブボックスを主体とする施設を建設してキュリー量の$$^{3}$$$$^{5}$$Sの生産を開始した。標識化合物の製造研究では、原子炉照射した塩化カリウムから直接硫酸塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩、元素状硫黄などを製造する簡便で安全な技術を開発した。またターゲットを厳重に管理した状態で取扱うことにより、$$^{3}$$$$^{5}$$Sの60%をチオ硫酸塩として回収するという特異な結果を得た。

論文

Development of $$^{1}$$$$^{9}$$$$^{2}$$Ir sources for brachytherapy

加藤 久; 木暮 広人; 竹内 紀男; 小林 勝利; 鈴木 恭平; 四方 英治

Radioisotopes, 29(9), p.427 - 431, 1980/00

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.29.9_427

厚生省がん助成金による大阪大学医学部と協力で、医療用$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{2}$$Ir線源の国産化に必要な製造技術開発を行った。医師の放射線被爆と患者の苦痛の軽減化を図る後装填法による治療に適した線源として、白金・イリジウム合金によるヘアピン、シングルピンおよびシード(一部リボン)状のターゲットを作製した。主としてJRR-3の照射によりヘアピン20mCi、シングルピン10mCi、シード1mCiの放射能を得た。ヘアピン状線源の全長にわたる放射能分布、リボン状線源の細立てに使用するポリエチレンチューブの照射損傷と経時変化、各線源の密封試験などを検討し、好結果を得ることができた。すでに一部の医療機関において舌がん、口腔がん等の臨床に使用され、それらの治療結果から高い評価を得ている。

報告書

ラジオアイソトープの製造に使用されるカプセル

山林 尚道; 四方 英治

JAERI-M 7972, 75 Pages, 1978/11

JAERI-M-7972.pdf:3.08MB

ラジオアイソトープを製造する際、ターゲット包装材および原子炉照射用カプセルならびホルダーは欠くことができない。JRR-2,-3,-4,JMTRを利用する場合に使用されているRI製造用カプセルについて、これまでのデータを集成した。

論文

Formation of thiosulfate[$$^{3}$$$$^{5}$$S] by neutron irradiation of potassium chloride and preparation of elementary sulfur[$$^{3}$$$$^{5}$$S]

四方 英治; 加瀬 利雄

Radioisotopes, 27(5), p.229 - 234, 1978/05

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.27.5_229

種々前処理した塩化カリウムを中性子照射し、生成する$$^{3}$$$$^{5}$$S化学種の分布を薄層クロマトグラフィーにより求めた。10$$^{-}$$$$^{4}$$Torrで脱気した塩化カリウム中に、約60%の$$^{3}$$$$^{5}$$Sがチオ硫酸塩として得られた。これを利用し、発生機の水素により硫化水素に還元したのちヘキサシアノ鉄〔III〕酸塩により元素状硫黄〔$$^{3}$$$$^{5}$$S〕に酸化して標識元素状硫黄を得る方法を研究した。チオ硫酸塩のすべてが硫黄として回収された。チオ硫酸塩を硫酸により分解してコロイド硫黄を得ることを試み、約40%の$$^{3}$$$$^{5}$$Sが回収された。

論文

電子ライナックにおける光核反応による核医学上有用な二,三の放射性同位体製造とカロリメータによる線量測定の試み

天野 恕; 四方 英治; 馬場 澄子; 山林 尚道; 石川 勇; 館盛 勝一

核理研研究報告, 10(1), p.140 - 148, 1977/01

東北大学理学部核理学研究施設「60MeV電子ライナック」共同利用で実施した研究成果の報告である。同ライナックのX線を利用し、$$^{4}$$$$^{3}$$K,$$^{6}$$$$^{7}$$Ga,$$^{8}$$$$^{7}$$Y等核医学上有用なRIの製造を試み、その収量、副成RIの種類及び量を検討した。またこのX線の線量を測定する目的でカロリメーターを照射し、照射試料中の温度上昇を予じめ得ておいた$$^{6}$$$$^{0}$$Co $$gamma$$線による較正曲線或いはライナックビームモニターの指示と関係づけた。

論文

$$^{9}$$$$^{9}$$Moの製造

四方 英治

Radioisotopes, 25(11), P. 1676, 1976/11

$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造法を簡単にレビューする。

論文

Separation of molybdenum-99 from neutron-irradiated uranium-235 with sulfur as collector

棚瀬 正和; 加瀬 利雄; 四方 英治

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(10), p.591 - 595, 1976/10

https://doi.org/10.3327/jnst.13.591
 被引用回数：8

中性子照射したUO$$_{2}$$の硝酸溶液から硫黄を捕集剤として$$^{9}$$$$^{9}$$Moを選択的に共沈分離する方法を研究した。硝酸溶液中で硫黄を生成する物質の種類,その濃度,沈殿の熟成時間,Mo,Teなどの担体およびUの添加について$$^{9}$$$$^{9}$$Moあるいは他のF.P.核種の硫黄沈殿への共沈に対する影響を調べた。5%K$$_{2}$$S水溶液のF.P.溶液への添加、10分の熟成時間により$$^{9}$$$$^{9}$$Moの75%が回収された。$$^{9}$$$$^{9}$$Mo以外にも少量の$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Te,$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{3}$$Ruや他の核種も硫黄に随伴した。適当量のMo担体の添加は回収率を増加させたが、ZrやTeは有用な効果を示さなかった。

論文

A Study on separation of $$^{9}$$$$^{9}$$Mo from neutron-irradiated UO$$_{2}$$ by precipitation as ammonium molybdophosphate

棚瀬 正和; 四方 英治

Radioisotopes, 25(10), p.647 - 650, 1976/10

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.25.10_647

中性子照射したUO$$_{2}$$からの$$^{9}$$$$^{9}$$Moの分離法としてアルミナカラム法、溶媒抽出法、$$alpha$$-ベンゾインオキシムによる沈殿分離法などがあるが、ここではリンモリブデン酸アンモニウムの沈殿を利用した$$^{9}$$$$^{9}$$Moの回収法を研究した。 効果的な$$^{9}$$$$^{9}$$Moの回収条件をH$$_{3}$$PO$$_{4}$$,NH$$_{4}$$OH濃度,反応温度、静置時間、U濃度について検討した。 その結果最適条件下で約95%の$$^{9}$$$$^{9}$$Moが回収され、他核種の大半は溶液中に残存することがわかった。

論文

An Application of thin-layer chromatography to radiochemical inspection of iodide-$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I and sulfite-$$^{3}$$$$^{5}$$S

棚瀬 正和; 四方 英治; 天野 恕

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(3), p.125 - 131, 1976/03

https://doi.org/10.3327/jnst.13.125
 被引用回数：4

RIを含む無機化合物の検定を薄層クロマトグラフィーにより簡便かつ定常的手法にまで発展させるための基本的な実験を行い、それをNa$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I溶液と亜硫酸($$^{3}$$$$^{5}$$S)塩溶液の検定に適用した。展開液として簡単なアセトン-水系を、プレートはシリカゲルシートを選び、展開液組成と溶媒移動速度との関係、展開物質濃度のRfに与える影響、スポット後の乾燥時間による展開物質の酸化などについて検討した。又、I$$^{-}$$,IO$$_{3}$$$$^{-}$$,(IO$$_{4}$$$$^{-}$$),I$$_{2}$$と硫酸塩、亜硫酸塩の各々の相互分離条件を求め、実際の試料であるNa$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I溶液と亜硫酸($$^{3}$$$$^{5}$$S)溶液の検定を行った。検定の結果、両者とも90%以上の純度であることがわかった。薄層クロマトグラフィーによる化学形の検定は展開物質濃度や空気酸化の影響を考慮すれば、他の方法(電気泳動法,ペーパークロマトグラフィなど)に比べ取扱いやすい有益な方法であると考えられる。

論文

Improvement in the preparation of $$^{3}$$$$^{5}$$S-labeled solid sulfite and thiosulfate aqueous solution

棚瀬 正和; 四方 英治

Radioisotopes, 25(1), p.39 - 41, 1976/01

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.25.39

$$^{3}$$$$^{5}$$Sで標識された硫酸銅の熱分解によって生じた二酸化イオウを水酸化ナトリウムを含む88%エタノール溶液に導き、直接亜硫酸ナトリウムの固体を得る方法を研究し、65%以上の回収率で高純度のものが得られた。さらにここで得られた$$^{3}$$$$^{5}$$S標識亜硫酸塩をコロイド状イオウと、2-オクタノールの存在で反応させ、30分以内で$$^{3}$$$$^{5}$$Sで標識されたチオ硫酸塩を定量的に得ることが出来た。このチオ硫酸塩水溶液から過剰のイオウを除き、塩の安定性を薄層クロマトグラフィーにより調べ、29日以上安定であることを確認した。

論文

標識化合物

石森 富太郎; 稲本 直樹*; 森川 尚威*; 石川 友清; 小森 卓二; 中島 篤之助; 上野 馨; 立川 圓造; 四方 英治

新実験化学講座 11, 507 Pages, 1976/00

質量分析法による各元素の同位対比測定法をまとめた。なお、その他の測定法(光学スペクトル法を除く)および重水の測定法についても述べている。

論文

RI製造用冷間圧接型試料容器

山林 尚道; 四方 英治; 正木 典夫; 岡根 章五

日本原子力学会誌, 16(5), p.276 - 281, 1974/05

https://doi.org/10.3327/jaesj.16.276

原子炉内照射中、放射性気体を発生したり、蒸気圧が高くなる物質を安全に照射するために、冷却圧接法(cold weld)による原子炉照射用気密・耐圧アルミニウム製試料容器を数種製作した。これらの容器について、容器材質やダイスの構造を検討するとともに、冷間圧接後の気密性と耐圧強度を、室温・高温下・落下衝撃後・原子炉照射後などの条件下で試験した。その結果、気密性は高温下以外いずれの条件下でも十分信頼性が高く、製作した容器の95%以上はヘリウム漏洩試験法で検出限界(1$$times$$10$$^{-}$$$$^{8}$$atm・cc/sec)以下であった。耐内圧強度実験値はラップ圧接型容器では、容器蓋板の強度を求める計算式と、引抜圧接型容器では円筒の破壊圧力を求める計算式と、室温から300$$^{circ}$$C以上にわたって良く一致した。

報告書

ヨウ素-131製造技術の開発

天野 恕; 四方 英治; 井口 明; 出雲 三四六; 鈴木 恭平

JAERI 1232, 62 Pages, 1973/12

JAERI-1232.pdf:4.77MB

大量の$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I製造技術の開発は、最初照射した金属テルルの溶液からの抽出法および蒸留法に始まり、その後大量の照射したテルル酸、ポリメタテルルから$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを蒸留回収する技術を確立した。この技術をもとにしてラジオアイソトソープ棟に$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I製造施設を建設し、1967年より1971年にかけて照射したポリメタテルル酸から60回の製造を行なった。この期間に大量の$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを取扱う施設の運転、保守に貴重な経験が得られた。1970年なはJMTRで照射した二酸化テルルから$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを製造する技術の開発が始めら、ここに確立した技術による従来のポリメタテルル酸法が置き換えられた。湿式法と平行して乾溜法による$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの製造法も研究され、照射した二酸化テルルからの$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I乾溜の機構の研究その他の化合物からの乾溜の可能性の研究等を行ない最後にTe$$_{5}$$O$$_{1}$$$$_{1}$$の組成を持つ化合物が$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを迅速且つ定量的に放出する点で乾溜法用のターゲット物質として有用であることが確認された。

報告書

JMTR試用期間照射試験報告書; RI関係

天野 恕; 伊藤 太郎; 山林 尚道; 立川 克浩; 加藤 久; 四方 英治

JAERI-M 5363, 41 Pages, 1973/08

JAERI-M-5363.pdf:1.81MB

日本原子力研究所、大洗研究所の材料試験炉部によって、JMTRの実用期間に入る前に試用期間を利用して、関連技術の習熟および必要な諸データの集積のために一連の照射試験がおこなわれた。ラジオアイソトープ関係はアイソトープ事業部製造部が担当し、将来、照射、製造、利用の可能性のあるアイソトープのターゲット28種を選定して照射試験をおこなった。照射後、試料の状況、取扱いの難易、生成量、照射孔の中性子束などを検討したが、すべての面で予想と大きく異なった結果のものはなく、今後の実用照射のために有効なデータが得られた。

論文

Dry-distillation of iodine-131 from several tellurium compounds

四方 英治; 天野 恕

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(2), p.80 - 88, 1973/02

https://doi.org/10.3327/jnst.10.80

通常行なわれている、二酸化テルルから$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを乾留する方法における種々の欠点を解決するために、新しい酸化物Te$$_{5}$$O$$_{1}$$$$_{1}$$を含む幾つかのテルル化合物からの乾留を研究し、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I放出の挙動を調べた。Te$$_{5}$$O$$_{1}$$1からの$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの放出は約550$$^{circ}$$C以上で速やかに行なわれた。放出された$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの熱的挙動に関する温度クロマトグラフィーの研究から、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iは大部分が270-370$$^{circ}$$Cの温度で沈着し、さらに、テルル酸、ポリメタテルル酸・三酸化テルルからの放出の実験結果と考え合せ、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iはヨー化テルルのような化合物がテルルターゲットの熱分解に伴なう格子転換に際して放出されるものと推定された。乾留された$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iは装置の低温部分に沈着して収率を極度に低下させるので、乾留部から捕集部迄の経路を加熱しておく必要があった。アルカリ溶液に捕集した$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの98%以上はヨー化物であった。乾留した$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iをモレキュラーシーブに吸着捕集することも試みた。

論文

Release of carbon-14 form neutron-irradiated aluminum nitride in the dry procedure

畑 健太郎; 四方 英治; 天野 恕

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(2), p.89 - 94, 1973/02

https://doi.org/10.3327/jnst.10.89

粉末状及び錠剤状のAlNを中性子照射した後、乾式法により$$^{1}$$$$^{4}$$Cを分離した。その際、照射ターゲットからの$$^{1}$$$$^{4}$$Cの放出機構を研究し、かつ錠剤状AlNが$$^{1}$$$$^{4}$$Cの生産に使用できるかどうかを検討した。粉末状AlN、焼結粉末錠剤、成形粉末錠剤および焼結成形錠剤をJRR-2原子炉で12日間照射した後、酸素気流中でいろいろな温度で加熱して$$^{1}$$$$^{4}$$Cを分離し、AlNの燃焼速度と$$^{1}$$$$^{4}$$Cの放出速度を温度と反応時間の関数として測定した。照射したAlNからの$$^{1}$$$$^{4}$$Cの放出は造膜反応によるAlNの酸化にしたがって進行することがわかった。1090$$^{circ}$$C以上での$$^{1}$$$$^{4}$$Cの放出は対数則にしたがい、これは酸化被膜内の$$^{1}$$$$^{4}$$Cの移動過程が律速であることを示している。$$^{1}$$$$^{4}$$Cの化学収率は粉末状AlNを1180$$^{circ}$$Cで5hr加熱した場合はほぼ100%になったが、他の錠剤の場合は前述の順序にしたがって低くなり、焼結成形錠剤では同じ条件で50%であった。

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