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論文

Marking actinides for separation; Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.

Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05

https://doi.org/10.1126/sciadv.abn1991
 被引用回数：6 パーセンタイル：58.16(Multidisciplinary Sciences)

fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。

論文

Sorption behavior of selenide on montmorillonite

杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07092-x
 被引用回数：4 パーセンタイル：45.45(Chemistry, Analytical)

Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients ($$K_{rm d}$$; m$$^{3}$$ kg$$^{-1}$$) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The $$K_{rm d}$$ values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high $$K_{rm d}$$ values for Se(-II).

論文

Interaction of Fe$$^{rm II}$$ and Si under anoxic and reducing conditions; Structural characteristics of ferrous silicate co-precipitates

Francisco, P. C. M.; 三ツ井 誠一郎; 石寺 孝充; 舘 幸男; 土井 玲祐; 塩飽 秀啓

Geochimica et Cosmochimica Acta, 270, p.1 - 20, 2020/02

https://doi.org/10.1016/j.gca.2019.11.009
 被引用回数：15 パーセンタイル：76.71(Geochemistry & Geophysics)

The interaction of Fe$$^{rm II}$$ and S$rm IIs at the heart of many critical geochemical processes in diverse natural and engineered environments. The interaction of these elements results in the formation of Fe$^{rm II}$$-silicate phases, which play important roles in regulating the solubility and bioavailability of both Fe$$^{rm II}$$ and Si, as well as serve as sinks for trace elements. Therefore, a detailed understanding of their structural characteristics may provide insights that may help in predicting their reactivity and stability under different conditions. In this work, co-precipitates with different Si/Fe$$^{rm II}$$ ratios (0.5, 1.0 and 2.0) were synthesized under anoxic and reducing conditions at different solution pH (7, 9 and 11). The co-precipitates were studied using X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy and Fe $$K$$-edge X-ray absorption spectroscopy (XAS). The results show the immediate and rapid formation of phyllosilicate-like local structures from solution. These incipient structural units lack long-range order but may serve as the precursors of crystalline phases.

論文

The FeSe$$_{2}$$(cr) solubility determined by solubility experiments of Se co-existing with Fe

土井 玲祐; 打越 啓之*; 別部 光里*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1554 - 1562, 2016/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1137245
 被引用回数：3 パーセンタイル：28.28(Nuclear Science & Technology)

FeSe$$_{2}$$(cr)の溶解反応の平衡定数を決定するために、鉄が共存するSe溶解度試験を実施した。温度は348Kに維持した。Se濃度の安定化から平衡到達が示唆された。沈殿固相のXRD測定により検出されたSe含有固相はFeSe$$_{2}$$(cr)だけであった。けん濁液のEhおよびpHは-188.6$$sim$$-4.9mV vs. SHE、6.00-8.76の範囲におさまった。この領域では、Se$$_{4}$$$$^{2-}$$およびFe$$^{2+}$$が熱力学的に安定である。SITモデルによって解釈した場合、Ehおよび濃度の関係をよく説明できるのは、(4Fe$$_{n}$$Se(cr)=4nFe$$^{2+}$$+Se$$_{4}$$$$^{2-}$$+(8n-2)e$$^{-}$$)反応に関して、n=0.50$$pm$$0.01およびlog K$$^{0}$$=-17.24$$pm$$0.31のときであった。このlog K$$^{0}$$値は、既往の熱力学データから算出される値とよく一致した。

論文

Thermodynamic model for the solubility of Ba(SeO$$_{4}$$, SO$$_{4}$$) precipitates

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(8), p.711 - 721, 2014/08

https://doi.org/10.1515/ract-2013-2207
 被引用回数：2 パーセンタイル：16.44(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

セレン酸バリウムおよび硫酸バリウム混合沈殿物の溶解度について、セレン酸バリウムのモル分率を0.0015$$sim$$0.3830に変化させ、最長302日間の測定を行った。実験系は65日以内に平衡(安定)状態に到達した。固液各相の活量係数導出にはピッツァーのイオン相互作用モデルを用いた。熱力学解析の結果、実験結果はギブズ-デュエムの式を満足せず、単一の固液の反応がセレン酸および硫酸濃度を支配しているわけではないことがわかった。得られたバリウム,セレン酸および硫酸の各濃度は、セレン酸バリウムの理想固溶体で説明でき、やや結晶性の低い硫酸バリウム固相が硫酸濃度を支配していると説明できる。これらの実験においては、固溶体中の硫酸バリウムの成分は、液相に対して熱力学的な平衡に到達しない。実験値の熱力学解釈では、本研究における実験条件全体にわたって、セレン酸バリウムの理想固溶体とやや結晶性の低い硫酸バリウム固相の両方が互いに平衡状態となっていることが示される。

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for palladium and tin, refinement of thermodynamic data for protactinium, and preparation of PHREEQC database for use of the Br${o}$nsted-Guggenheim-Scatchard model

北村 暁; 土井 玲祐; 吉田 泰*

JAEA-Data/Code 2014-009, 69 Pages, 2014/06

JAEA-Data-Code-2014-009.pdf:4.73MB
JAEA-Data-Code-2014-009-appendix(DVD).zip:0.22MB

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)で選定されているパラジウムとスズの熱力学データを更新した。パラジウムの加水分解種および塩化物錯体の熱力学データについては最新の原著論文を、スズの熱力学データについては経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースを基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。また、プロトアクチニウムの一部の熱力学データを修正し、より現実的な溶解度評価が可能なデータセットに更新した。更新したJAEA-TDBのテキストファイルとして、PHREEQC, EQ3/6, Geochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。この際、PHREEQCについては、SIT活量補正モデルが利用可能なデータベースファイルとした。

報告書

溶解度法による熱力学データ整備(翻訳資料)

土井 玲祐; 岩田 孟; 北村 暁

JAEA-Review 2014-014, 27 Pages, 2014/05

JAEA-Review-2014-014.pdf:1.77MB

溶解度法は熱力学データを信頼性高く求めるのに最も有力な方法の一つである。熱力学データの具体的な内容は、(1)個々の固相や複塩の溶解度積および(2)種々の配位子の錯形成定数であり、このような熱力学データは、(3)広範なpH域にわたる溶解度の評価、(4)極めて難溶性な固相(例えば、4価のアクチニド)を生成する金属イオンの溶解度の評価、(5)様々な廃棄物中での溶解度制限固相の決定、(6)酸化還元に鋭敏な系における高温環境の評価に用いられる。本書は、溶解度法によってこのような熱力学データを取得する際の様々な特徴を記述することに焦点をあてたものである。本書は、研究テーマの選定、重要な変数を定義するためのモデル化、変数や実験パラメータの範囲の選定、結果の予測、一般的な設備の要件、実験の実施および実験データの解釈、といった溶解度研究の実施における様々な特徴を記述している。

論文

Thermodynamic model for the solubility of BaSeO$$_{4}$$(cr) in the aqueous Ba$$^{2+}$$-SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; Extending to high selenate concentrations

Rai, D.*; Felmy, A. R.*; Moore, D. A.*; 北村 暁; 吉川 英樹; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Radiochimica Acta, 102(9), p.817 - 830, 2014/04

https://doi.org/10.1515/ract-2013-2206
 被引用回数：1 パーセンタイル：8.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

セレン酸ナトリウム水溶液(濃度0.001$$sim$$4.1mol.kg$$^{-1}$$)中におけるセレン酸バリウムの溶解度を、室温(296$$pm$$2K)および窒素ガス雰囲気において研究した。本溶解度測定は過飽和および不飽和の両側から実施し、実験期間を3$$sim$$596日とした。得られた実験結果を解釈するためにSITおよびピッツァーのイオン相互作用モデルを使用し、両モデルによる予想値が実験値によく一致していることを確認した。

論文

Molar entropy of the selenium (VI)/(IV) couple obtained by cyclic voltammetry

土井 玲祐

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(3), p.359 - 368, 2014/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2013.872059
 被引用回数：2 パーセンタイル：16.44(Nuclear Science & Technology)

Se(VI)/(IV)酸化還元反応のモルエントロピー変化を求めることを目的として、サイクリックボルタンメトリーを用いてSeの電気化学研究を実施した。HSeO$$_{4}$$$$^{-}$$およびNa$$^{+}$$間のイオン相互作用係数, $$varepsilon$$$$_{T}$$(HSeO$$_{4}$$$$^{-}$$, Na$$^{+}$$)を求めるために中性種を還元体とする次の反応を用いた: HSeO$$_{4}$$$$^{-}$$+3H$$^{+}$$+2e$$^{-}$$= H$$_{2}$$SeO$$_{3}$$+H$$_{2}$$O。硝酸溶液中でNa$$^{+}$$の重量モル濃度をパラメーターとしてSe(VI)/(IV)の半波電位を測定した。15, 25, 35および50$$^{circ}$$Cの温度で実施した。HSeO$$_{4}$$$$^{-}$$/H$$_{2}$$SeO$$_{3}$$の標準電極電位, $$E$$$$_{rm HSeO4-/H2SeO3}$$($$T$$, 0),および$$varepsilon$$$$_{T}$$(HSeO$$_{4}$$$$^{-}$$, Na$$^{+}$$)を各温度において算出するのに、特異イオン相互作用モデル(SIT)を用いた。$$E$$$$_{rm HSeO4-/H2SeO3}$$($$T$$, 0)の温度依存性から次のモルエントロピー変化を得た。$$Delta$$$$_{r}$$S$$^{0}$$$$_{m}$$/2$$F$$=-0.3$$pm$$0.3mV K$$^{-1}$$。$$varepsilon$$$$_{T}$$(HSeO$$_{4}$$$$^{-}$$, Na$$^{+}$$)の25$$^{circ}$$Cにおける値は0.29$$pm$$0.04kg mole$$^{-1}$$であった。

論文

Determination of the selenium (VI)/(IV) standard redox potential by cyclic voltammetry

土井 玲祐

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(1), p.56 - 63, 2014/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.847809
 被引用回数：11 パーセンタイル：64.59(Nuclear Science & Technology)

前報告の問題を解決しつつ、信頼性の高いSeO$$_{4}$$$$^{2-}$$/SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$の標準電極電位(E$$^{0}$$)を求めることを目的として、Se以外の化学種の影響がないSeの純粋な系において、サイクリックボルタンメトリーにより更なる研究を行った。高pH溶液を用いることで溶液中のSe(IV)がSeO$$_{3}$$$$^{2-}$$として存在するようにした。試験溶液は高イオン強度なので、pH計によるpHを用いずに、水素イオンの活量に相当する正しいpH値を評価した。Na$$^{+}$$の重量モル濃度をパラメーターにして、SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$/SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$の半波電位を求めた。実験結果を特異イオン相互作用モデルにより解釈し、次のように標準電極電位及び相互作用係数を求めた。E$$^{0}$$(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$/SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$)=0.8277$$pm$$0.0032V vs. SHE, $$Delta$$$$varepsilon$$=0.59$$pm$$0.12 kg/mol。本研究によるE$$^{0}$$(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$/SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$)は、OECD/NEA値の補正値とよく一致しており、特に酸化性地下水中における化学種分配評価の信頼性向上に資するものである。

論文

「Se(IV)/Se(VI)の標準電極電位に関するサイクリックボルタンメトリーによる実験的研究」の訂正記事

土井 玲祐

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 19(2), p.65 - 66, 2012/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.19.65

研究論文「Se(IV)/Se(VI)の標準電極電位に関するサイクリックボルタンメトリーによる実験的研究」において、対象の反応の式量電位を与える式が誤っていた。本報告は、その訂正記事である。

報告書

Update of JAEA-TDB; Additional selection of thermodynamic data for solid and gaseous phases on nickel, selenium, zirconium, technetium, thorium, uranium, neptunium plutonium and americium, update of thermodynamic data on iodine, and some modifications

北村 暁; 藤原 健壮; 土井 玲祐; 吉田 泰*

JAEA-Data/Code 2012-006, 65 Pages, 2012/07

JAEA-Data-Code-2012-006.pdf:1.72MB
JAEA-Data-Code-2012-006-appendix(CD-ROM).zip:0.19MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)について、ニッケル,セレン,ジルコニウム,テクネチウム,トリウム,ウラン,ネプツニウム,プルトニウム及びアメリシウムの固相及び気相に関する熱力学データを追加選定した。選定した熱力学データは、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)による熱化学データベースプロジェクトで採用されたGibbs標準自由エネルギーの加減算によって得られた平衡定数である。併せて、熱力学データベースの信頼性向上のために、ヨウ素の熱力学データの収集及び更新、テクネチウム(IV)の親化学種の変更、及びセレンの熱力学データの追加を行った。このJAEA-TDBのテキストファイルとして、PHREEQC, EQ3/6, Geochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。これらのテキストファイルは、本報告書付属のCD-ROMに収納されるとともに、インターネット(http://migrationdb.jaea.go.jp/)でも公開され利用できるようになる予定である。

論文

Evaluated and estimated solubility of some elements for performance assessment of geological disposal of high-level radioactive waste using updated version of thermodynamic database

北村 暁; 土井 玲祐; 吉田 泰*

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010), Vol.2, p.365 - 373, 2011/00

https://doi.org/10.1115/ICEM2010-40172

更新した熱力学データベース(JAEA-TDB)を用いて、我が国における「地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12)」で設定した間隙水における25元素の溶解度を評価し、旧データベース(JNC-TDB)の結果と比較した。さらに、すべての目的元素の溶解度制限固相の設定技術の確立を目指した。多くの元素の溶解度評価結果は大幅には変わらなかったものの、幾つかの元素に対する溶解度や支配溶存化学種がJAEA-TDBを用いることで変化した。たとえば、ジルコニウムの多核加水分解種の生成定数の導入やトリウムのヒドロキソ炭酸錯体の生成定数の置換などに起因するものである。JAEA-TDB及びJNC-TDBを用いて評価された溶解度の比較及び議論の詳細を紹介する予定である。

報告書

JAEA thermodynamic database for performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村 暁; 藤原 健壮; 土井 玲祐; 吉田 泰*; 三原 守弘; 寺島 元基; 油井 三和

JAEA-Data/Code 2009-024, 84 Pages, 2010/03

JAEA-Data-Code-2009-024.pdf:2.84MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備を行った。整備対象元素としては、両放射性廃棄物の性能評価対象元素である24元素(アクチニド元素,核分裂生成物元素及びそれらの娘核種となる元素)を選定した。熱力学データベース整備の基本方針については、基本的には経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)のガイドラインに従うこととするものの、熱力学データが十分に公開されていない元素については、化学アナログやモデル等を用いて得た推定値を暫定値として採用するなど、一部に独自の熱力学データ選定基準を設けることとした。選定された熱力学データについては、各種地球化学計算コード用フォーマットに対応する形式で編集された。

論文

Transformation of selenium solid phase in the presence of iron under reducing conditions

土井 玲祐; 立川 博一*; 油井 三和

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(3), p.278 - 285, 2010/03

https://doi.org/10.3327/jnst.47.278
 被引用回数：6 パーセンタイル：40.28(Nuclear Science & Technology)

地層処分模擬環境下でSe溶解度及びその溶解度制限固相について調査した。Se-79は処分環境下で陰イオンとして存在するためバリア材に対する吸着性が低く、高レベル放射性廃棄物処分の安全評価における重要核種の一つである。鉄のオーバーパックの腐食によりFe(II)が発生するため、Se(cr)より溶解度が低いFe-Se固相の生成が予期されている。ベントナイト平衡溶液中における実験とベントナイトが存在しない単純な系の実験を地層処分模擬環境下で行った。前者において液中Se濃度が約10$$^{-8}$$mol/dm$$^{3}$$になった。後者は溶解度制限固相を確認するためのもので、Se固相の変遷を加速するためにより高温度の80$$^{circ}$$Cで行った。液中Se濃度は時間とともに減少し、幾つかのSe固相を特定した。しかしながら、平衡は未確認である。当初はSe(cr)が支配的であったが、時間の経過とともにFe-Se固相(FeSe$$_{2}$$, FeSe)が生成し始めた。長期にわたっては、熱力学計算で安定な固相として示された地層処分環境下におけるSe溶解度制限固相のFeSe$$_{2}$$を実験的に確かめることができた。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; セレンの熱力学データ選定

土井 玲祐; 北村 暁; 油井 三和

JAEA-Review 2009-051, 18 Pages, 2010/02

JAEA-Review-2009-051.pdf:1.4MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、セレン(Se)の熱力学データ選定を実施した。熱力学データ選定にあたっては、既にSe熱力学データベースを公開している経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)の選定値を引用した。地層処分の性能評価上重要な熱力学データについては、OECD/NEAの選定過程を調査し、その選定過程に留意点が見いだされたものについては、本報告に記した。また、熱力学データの信頼性が不十分であることを理由にOECD/NEAが選定していない鉄セレン化合物については、地層処分の性能評価にとって重要なものなので、掲載するデータの品質及び今後のデータ整備の必要性を明記しつつ、暫定値としてJAEA-TDBに取り込んだ。

論文

Se(IV)/Se(VI)の標準電極電位に関するサイクリックボルタンメトリーによる実験的研究

土井 玲祐; 油井 三和

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 16(1), p.35 - 42, 2009/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.16.35

本研究では、純粋な溶液系で実験が可能なサイクリックボルタンメトリーを用いてSe(IV)/Se(VI)の酸化還元反応の標準電極電位を求めた。室温条件下でNaClO$$_{4}$$を用いてイオン強度を調整した系(I(mol/kg)=0.500, 1.00, 1.50, 2.00)で式量電位を測定し、式量電位から特異イオン相互作用モデル(SIT)により標準電極電位を導出した。さらに、サイクリックボルタンメトリーにより得られるピーク電位のSe濃度依存性から、次の反応の標準電極電位が得られた。HSeO$$_{3}$$$$^{-}$$+H$$_{2}$$O=SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$+3H$$^{+}$$+2e$$^{-}$$E$$^{0}$$=0.821$$pm$$0.002V vs. SHE.本研究により決定したこの標準電極電位は、OECD/NEAの選定値より卑な値であり、OECD/NEAの選定値では矛盾していたSe(VI)の存在を確認した既往の実験研究を裏付けるものである。

論文

Sorption and diffusion of Cs in Horonobe-URL's sedimentary rock; Comparison and model prediction of retardation parameters from sorption and diffusion experiments

舘 幸男; 清田 佳美; 土井 玲祐; Xia, X.*; 油井 三和

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1124, p.573 - 579, 2009/00

Diffusion and sorption of Cs in the sedimentary rock of Horonobe generic URL site were studied in the present study. The retardation parameters, De and Kd, of rock for Cs were measured by both batch sorption and intact diffusion experiments with the comparison of obtained retardation parameters each other. The tracer depletion, breakthrough and inner concentration data in the through diffusion experiment were simulated simultaneously by the conventional transport model with one set of the retardation parameters. The Kd values obtained from the data fitting were consistent with those obtained by the batch sorption experiment with crushed rock. The obtained sorption parameters were also simulated based on geochemical model calculation to interpret the sorption behavior theoretically under the assumption of dominant sorption minerals and their sorption mechanism.

報告書

幌延堆積岩へのCs収着挙動に対するイオン交換反応に基づくモデルの適用性検討

土井 玲祐; Xia, X.*; 柴田 雅博; 北村 暁; 吉川 英樹

JAEA-Research 2007-007, 21 Pages, 2007/03

JAEA-Research-2007-007.pdf:1.57MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価に対する信頼性向上の観点から、地層処分環境下での放射性核種等の移行評価が重要である。収着は核種移行を遅延させる主要なメカニズムの一つであり、その指標として分配係数(K$$_{d}$$)が用いられる。地層処分システムの性能評価において、このK$$_{d}$$の予測が不可欠で、その予測方法の確立が必要である。本研究では、Cs収着が試料中のイライトにおけるイオン交換反応に支配されるというモデルを幌延堆積岩へのCs収着試験結果に対して適用し、このモデルの適用可能性を検討した。イライトへの収着に関してCsと競争する陽イオン(K$$^{+}$$, NH$$_{4}$$$$^{+}$$, Na$$^{+}$$)とのイオン交換反応に基づき、平衡時の液中Cs濃度をモデルに基づく計算により求めることでK$$_{d}$$を算出した。このK$$_{d}$$について実験値とモデル計算値で比較した。K$$_{d}$$のCs濃度依存性については、平衡Cs濃度が高くなるとK$$_{d}$$値が減少する実験結果をモデル計算で説明できた。しかし、K$$_{d}$$の実験値と計算値には一桁程度の差が認められた。

報告書

緩衝材間隙水中溶解度計算への適用における放射性元素の熱力学データベースの比較評価

土井 玲祐; 柴田 雅博

JAEA-Research 2006-038, 30 Pages, 2006/07

JAEA-Research-2006-038.pdf:3.22MB

地層処分の性能評価において重要なパラメーターである放射性元素の溶解度を計算するため、熱力学データには最新の知見に基づいた最も確からしいデータを整備することが求められる。本報告では、第2次取りまとめにおいて設定された緩衝材間隙水の条件に基づき、代表的な放射性元素の溶解度計算をJAEA, OCED/NEA, Nagra/PSIのそれぞれの熱力学データベースを用いて計算を行うことで、データベースによる差異を確認し、その原因を検討した。

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