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小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*
Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12
被引用回数：3 パーセンタイル：48.5(Chemistry, Physical)グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO
/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。
species at SiO/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO
/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.
molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11
We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P
-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.
O vapor on GaN surfaces角谷 正友*; 隅田 真人*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉; Sang, L.*; 原田 善之*; 吉越 章隆
Science and Technology of Advanced Materials, 23(1), p.189 - 198, 2022/00
被引用回数：4 パーセンタイル：51.62(Materials Science, Multidisciplinary)GaNは、パワーエレクトロニクスデバイスとして注目される材料である。GaNの表面酸化の理解は、金属-酸化膜-半導体(MOS)デバイスを改善するために重要である。本研究では、GaNの結晶面(+c,-c,m-面)毎の酸化特性を、リアルタイムXPSとDFT-MDシミュレーションによって調べた。その結果、HOとGaN表面との間のスピン相互作用によりHO蒸気が最も高い反応性を示すことがわかった。m面では、化学吸着が支配的であった。本研究は、Al
Ga
N原子層成膜時に意図しない酸化を防ぐために、HOおよびO以外の酸化剤ガスを使用する必要があることを示唆している。
(001) surface using supersonic seeded oxygen molecular beam勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 折口 直紀*; 小川 新*; 池田 夏紀*; 青柳 良英*; 甲谷 唯人*; et al.
Langmuir, 37(42), p.12313 - 12317, 2021/10
被引用回数：1 パーセンタイル：6.77(Chemistry, Multidisciplinary)超音速分子ビーム(SSMB)を用いて、アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を調べた。SSMBによって表面およびサブサーフェイスの酸素空孔を除去できた。格子間空孔が酸素空孔の大部分と考えられるが、SSMBによって効果的に除去できた。表面の酸素空孔は、TiO結晶成長後の状態では安定であるが、SSMBを用いて同様に効果的に除去できた。
津田 泰孝; 坂本 徹哉; 吉越 章隆
no journal, ,
ゲルマニウム(Ge)は、キャリア移動度が高いことから、金属-酸化物-半導体電界効果トランジスタ(MOSFET)の代替チャネル材料として注目されている。MOSFETの性能を向上させるためには、原子レベルで制御された絶縁体/Ge界面が重要となる。したがって、Ge表面の酸化過程を原子レベルで理解し制御する必要がある。しかしながら、広く利用される半導体であるケイ素(Si)と比較するとGe表面の酸化過程の理解は十分に進んでいるとは言えない。これまでの研究から、Ge(100)およびGe(111)表面における酸素(O)分子による室温酸化では、いずれの面方位においてもSiと大きく異なる結果が得られている。また、並進エネルギーを制御した分子線による酸化に関しては、Ge(100)表面で並進エネルギーの大きさにかかわらず+2価の酸化数に酸化がとどまるのに対し、Ge(111)表面では並進エネルギーが大きくなると+3価まで酸化が進行するという特異な面方位依存性が表れる。本研究では、低指数面として重要なGe(110)に注目し、これまでのGe(100)およびGe(111)との比較から、Ge表面酸化の統一的理解を目指す。
/Si(001)界面のバンドベンディングへの酸素と放射光のON-OFF効果津田 泰孝; 小川 修一*; 吉越 章隆; 坂本 徹哉; 高桑 雄二*
no journal, ,
Siドライ酸化によるナノ領域でのSiO膜成長で見られる自己停止酸化,層状酸化,初期増殖酸化などを説明できる「点欠陥発生を介した統合Si酸化反応モデル」が提案された。このモデルでは酸化誘起歪みによる点欠陥発生(emitted Si atom + vacancy)とキャリア捕獲による空孔の化学的活性化が重要な役割を担っている。SiO/Si界面の欠陥準位でのキャリア捕獲はバンドベンディングの変化
BBと結びついている。そのため本研究ではO ON-OFFと放射光ON-OFFにともなうSiO/n-Si(001)界面でのBBを、酸化状態,歪みSi原子と一緒にXPSで観察し、空孔でのcarrier trapping (V0 + electron 
V-)とcarrier detrapping (V- + hole V0)の挙動を調べた。n-Si(001)表面酸化が完了後に、O供給のON-OFFを30分毎に繰り返し行なった。Si 2p光電子スペクトルのピーク分離解析から求めた基板Si成分のピーク位置(E
of Si
)はO-OFF後に緩やかな減少、O-ONにより急激な減少とその後の緩やかな増加が見られる。E of Siの減少と増加は、それぞれBBが緩やかに(V-の減少)、急峻に(V-の増加)なることを示している。XPS観察中にはn-Si(001)の伝導帯におけるmajority carrier(電子)が増大するだけでなく、価電子帯のminority carrier(正孔)も増加する。これに加えて熱平衡状態に比べて電子のEkも大きくなるので、n-Siではエネルギー障壁なしでのcarrier detrappingに比べてcarrier tappingが優先的に進行するのでV-密度が増加したと考えられる。これに対してO-ONによりV-サイトでのO解離吸着反応によりV-が消費されるので、V-密度の急峻な減少になったと考えられる。その後の緩やかなV-密度の増加は酸化に伴う点欠陥発生とキャリア捕獲が原因である。室温と500
Cでのn-Si(001)表面酸化において、O ON-OFFによるE of Siの温度依存は上記の説明を支持している。また、O供給停止中に放射光をON-OFFしたときの結果から、carrier trapping/detrappingへのSR照射効果を考察する。
1表面室温酸化に観られるO1s光電子スペクトルのサテライトピークと酸素分子の並進運動エネルギーの関係吉越 章隆; 津田 泰孝; 冨永 亜希; 坂本 徹哉; 小川 修一*; 高桑 雄二*
no journal, ,
Society5.0では、情報通信デバイスに対する小型,高性能,省電力化が必須である。シリコン(Si)をベースとした金属-酸化膜-半導体(MOS)トランジスタは中心的役割を担っているため、Si表面の酸化絶縁物の精密制御と理解は依然必要である。しかしながら、酸素分子による酸化は不明な部分が多い。我々は、Si(001)21表面室温酸化のO1s光電子スペクトルに分子状吸着酸素と考えられるサテライトピークが観察できることを発見した。そこで、入射酸素分子の並進エネルギーとの関係から酸化反応における役割をSPring-8の原子力機構専用BL23SUの表面実験ステーションを使った放射光リアルタイム光電子分光によって調べた。入射酸素分子の並進エネルギーが0.06eVの分子線照射中のp型Si(001)表面においても、O1s光電子スペクトルにSi-O-Siの酸素原子に由来するメインピークの4.45eV低結合エネルギー付近にサテライトピークを捉えることができた。酸化時間の進行に伴う信号強度の変化などから酸化反応における分子状吸着の役割を議論する予定である。
津田 泰孝; 坂本 徹哉; 吉越 章隆
no journal, ,
ゲルマニウム(Ge)は、キャリア移動度の高さから、金属-酸化物-半導体電界効果トランジスタ(MOSFET)の代替チャネル材料として注目されている。MOSFETの性能を向上させるためには、絶縁体/Ge界面の原子レベルでの制御が必須である。したがって、Ge表面の酸化過程を原子レベルで理解する必要がある。しかしながら、広く利用される半導体であるケイ素(Si)と比較するとGe表面の酸化過程の理解は十分に進んでいるとは言えない。これまでの研究から、Ge(100)およびGe(111)表面における酸素(O)分子による室温酸化では、いずれの面方位においてもSiと大きく異なる結果が得られている。並進エネルギーを制御した分子線による酸化に関しては、Ge(100)表面で並進エネルギーの大きさにかかわらず+2価の酸化数に酸化がとどまるのに対し、Ge(111)表面では並進エネルギーが大きくなると+3価まで酸化が進行するという特異な面方位依存性が表れる。本研究では、低指数面として重要なGe(110)に注目し、これまでのGe(100)およびGe(111)との比較から、Ge表面酸化の統一的理解を目指す。
1 surface oxidation at room temperature吉越 章隆; 津田 泰孝; 冨永 亜希; 坂本 徹哉; 小川 修一*; 高桑 雄二*
no journal, ,
酸素ガスによるSi表面の酸化現象を解明することは、先端的な金属-酸化膜-半導体デバイスを開発する上で重要である。われわれは、Si(001)21表面酸化においてメインピーク(Si-O-Si)の低結合エネルギー側にサテライトピークを検出することに成功し報告した。このピークは、分子状吸着した酸素に由来すると考えられている。本研究では、リアルタイム光電子分光法を用いて、この吸着種の入射酸素分子のエネルギー依存性を調べた。全ての実験は、SPring-8のBL23SUにある表面実験ステーション(SUREAC2000)で行った。サテライトピークが明瞭に観測された。この結果は、0.06eV条件でも解離前駆状態としての吸着酸素が存在することを示唆している。
/n- and p-Si(001) interfaces津田 泰孝; 小川 修一*; 吉越 章隆; 坂本 徹哉; 高桑 雄二*
no journal, ,
Si oxidation reaction rates depend on not only temperature and O pressure, but also light irradiation and carrier concentration. To interpret all phenomena regarding Si oxidation comprehensively, a unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation has been proposed, where carrier trapping at the vacancy site plays a key role to promote O dissociative adsorption at the SiO/Si interface. In this study, the oxidation reaction kinetics has been compared between p- and n-Si(001) surfaces to clarify the effect of carrier trapping on the SiO growth.
/Si(001)界面酸化におけるキャリア捕獲の実験的検証津田 泰孝; 小川 修一*; 吉越 章隆; 冨永 亜希; 坂本 徹哉; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
no journal, ,
Siドライ酸化の初期増速酸化領域では、酸化誘起により生じた点欠陥(空孔+放出Si原子)が支配的な役割を担っていることが明らかにされている。この統合Si酸化反応モデルでは空孔がキャリア捕獲により化学的に活性となり、一段階(Loop A)もしくは二段階(Loop B)の二つの反応経路で酸化が進行する。本研究ではSiO/Si(001)界面酸化におけるキャリア捕獲の役割を実験的に検証するために、n型Si(001)とp型Si(001)表面の酸化過程をXPSでリアルタイム観察し、酸化速度とバンドベンディングを比較した。
on oxidation at SiO/Si(001) interface津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二
no journal, ,
In Si dry oxidation, the SiO growth proceeds at the SiO/Si interface after the O molecule adsorbs the SiO surface and diffuses through the SiO layer. A unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation, where carrier trapping at the vacancy site plays a crucial role in promoting O dissociative adsorption at the SiO/Si interface, was proposed for the Si dry oxidation. The model suggested two reaction paths of Loop A (single step, fast) and Loop B (double step, slow), but it was unclear how the branching of the two loops occurs. In this study, we investigated the oxidation reaction kinetics on n-Si(001) by X-ray photoemission spectroscopy (XPS) and a supersonic O molecular beam (SOMB) in order to clarify the origin of the branching of the two reaction loops.
によるSiO/Si(001)界面酸化反応過程の分岐津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二
no journal, ,
Siドライ酸化によるSiO膜の成長は、O分子がSiO表面に吸着し、SiO内部を拡散した後、SiO/Si界面で解離することで進行する。我々の提案した点欠陥発生を介した統合Si酸化反応モデルでは、界面酸化がLoop A(1段階、高速)とLoop B(2段階、低速)の2つの反応経路で進むことを示した。しかし、2つのLoopの分岐がどのように起こるかは不明であった。本発表では、超音速O分子線(SOMB)によるn-Si(001)の酸化過程をX線光電子分光法(XPS)によりリアルタイムで測定することで、界面反応における分子状吸着酸素の役割を明らかにする。また、本研究により、品質の良いSiOの作製条件が決定できる可能性も示した。
角谷 正友*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 隅田 真人*; Sang, L.*; 原田 善之*; 吉越 章隆
no journal, ,
現在のGaN MOSパワーデバイスは+c GaN面上に積層したnpn構造にトレンチやファセットを形成してm面などをチャネルとして動作する。極性構造を持つGaN表面は面方位によって酸素取込が異なるために、酸化物絶縁層を形成する際にできる界面準位も表面方位に依存すると考えられる。界面準位形成メカニズムの解明に向けてGaN表面と酸化ガスとの面方位依存性を検討することは重要となる。我々はGaN結晶表面にさまざまな酸化ガスを照射しながら、その場光電子分光法(XPS)でO 1sスペクトルをリアルタイムに観察し、極性を考慮したGaN表面モデルから化学状態の考察を行った。
/Si界面での過剰少数キャリア再結合と化学吸着O種の役割津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*
no journal, ,
Siドライ酸化の反応律速では、酸化誘起歪による点欠陥発生が支配的な役割を担っている。我々は空孔がキャリア捕獲により化学的に活性となり、一段階(Loop A)もしくは二段階(Loop B)の二つの反応経路で酸化が進行する統合Si酸化反応モデルを提案した。本研究では、放射光光電子分光を用いてSi表面酸化過程をリアルタイム観察し、SiO/Si(001)界面酸化における過剰少数キャリア再結合および界面でのO trapping-mediated adsorptionの役割を実験的に検証した。
