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論文

Elemental analysis and radioactivity evaluation of aerosols generated during heating of simulated fuel debris; The Urasol project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

坪田 陽一; Porcheron, E.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Suteau, C.*; Lallot, Y.*; Bouland, A.*; Roulet, D.*; 三次 岳志

Proceedings of International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2023) (Internet), 6 Pages, 2023/10

福島第一原子力発電所(1F)における燃料デブリ取出しを安全に実施するためには、燃料デブリの切断時に発生する放射性微粒子の定量評価が必要である。我々はウラン含有のIn/Ex-Vessel組成を持つ模擬燃料デブリを作製し、それらを加熱した際に生じるエアロゾルの物理、化学的特性を評価した。それらを基に1F-Unit2の燃料デブリを加熱法の代表例であるレーザー切断した際に生じるエアロゾルの同位体組成と放射能を推定したところ、$$^{238}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{244}$$Cmを主とするプルトニウムが$$alpha$$核種として、$$^{241}$$Pu、$$^{137}$$Cs-Ba、$$^{90}$$Sr-Yが$$beta$$核種としての着目核種であることが分かった。

論文

Aerosol characterization during heating and mechanical cutting of simulated uranium containing debris; The URASOL project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

Porcheron, E.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Berlemont, R.*; Bouland, A.*; Lallot, Y.*; 坪田 陽一; 池田 篤史; 三次 岳志

Proceedings of International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2023) (Internet), 5 Pages, 2023/10

福島第一原子力発電所(1F)の損傷した原子炉の廃止措置における重要な課題である燃料デブリの切断作業における放射性エアロゾルの発生と飛散を評価する目的で行われたURASOLプロジェクトにおいて、模擬燃料デブリの加熱および機械的切断に伴い生成するエアロゾルの質量濃度、リアルタイム数密度、質量基準の粒径分布、形態、および化学的特性の観点からの特性評価について報告する。加熱試験においては温度上昇に伴う粒径増大が観察され、粒子数密度に関しては劣化ウランを用いた模擬燃料デブリを用いた例がHf含有模擬燃料デブリを用いた試験よりも小さい数密度であった。機械的切断においてはエアロゾルの空気動力学的質量中央径は、放射性試料と非放射性試料でほぼ同程度(約3.7$$sim$$4.4$$mu$$m)であった。

論文

過酷環境における「その場」$$alpha$$エアロゾルモニタリング

坪田 陽一

Isotope News, (787), p.28 - 31, 2023/06

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(以下、「1F」)の廃炉作業における燃料デブリ取出し作業では、格納容器(PCV)内で放射性微粒子が発生する。特に内部被ばく影響が大きい$$alpha$$核種を含む微粒子($$alpha$$エアロゾル)のPCV内の閉じ込め対策に加え濃度のモニタリングが重要である。原子力機構の研究グループは1F-PCV内の過酷環境で$$alpha$$エアロゾルを測定するための要求事項を「高湿度環境での確実な動作」、「ろ紙を使わない$$alpha$$エアロゾル測定」、「高濃度の$$alpha$$エアロゾル測定」、「$$alpha$$エアロゾルの選択的測定」の4つに整理し、それらを満足する機器としてIn-situ Alpha Air Monitor (以下、「IAAM」)を開発した。IAAMは空気加熱、扁平型流路、$$alpha$$エアロゾルの直接測定、多チャンネル光電子増倍管、シンチレータ厚の最適化等を組み合わせた「その場」$$alpha$$エアロゾル測定装置として開発された。性能検証試験により、同機を用いた空気中の$$alpha$$エアロゾル濃度のリアルタイム測定が可能であり、1F-PCV内の想定値の30倍以上の$$alpha$$エアロゾル濃度を測定可能であることが実証された。今後は様々な現場における$$alpha$$エアロゾル濃度測定の実証をすすめ、現場への適用を目指す。

論文

Aerosol characterization during heating and mechanical cutting of simulated uranium containing debris; The URASOL project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

Porcheron, E.*; Leblois, Y.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Molina, D.*; Suteau, C.*; Berlemont, R.*; Bouland, A.*; Lallot, Y.*; Roulet, D.*; et al.

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 5 Pages, 2022/10

福島第一原子力発電所(1F)の事故炉廃止措置における重要な課題の一つが、燃料デブリの取り出しである。ONET Technologies, CEA, IRSNからなるフランスのコンソーシアムがJAEA/CLADSのために実施したURASOLプロジェクトは、燃料デブリ模擬物質の熱的・機械的加工による放射性エアロゾルの生成と特性に関する科学的基礎データの取得に取り組んでいる。VITAE施設で行われる加熱試験はレーザーによる熱的切断の代表的な条件を模擬している。機械的切断では、FUJISAN施設においてコアボーリング試験を実施した。燃料デブリ模擬物質は、非放射性試験と放射性試験のために開発されている。化学的特性評価と粒径情報の取得は、デブリ取り出しで発生する可能性のある放射性粒子の特性推定のために実施された。これらの情報は1Fにおける燃料デブリ取り出し作業において放射線防護上の対策を評価するうえで重要な情報である。

論文

Experiences from the cutting of metallic blocks from simulant Fukushima Daiichi fuel debris

Journeau, C.*; Molina, D.*; Brackx, E.*; Berlemont, R.*; 坪田 陽一

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 5 Pages, 2022/10

CEAは、劣化ウランを使用したUO$$_{2}$$またはHfO$$_{2}$$を(核燃料としての)UO$$_{2}$$の 代替として用いて、福島第一原子力発電所の模擬燃料デブリを製造した。溶融燃料-コンクリート相互作用によって生じたEx-vessel模擬燃料デブリでは、酸化物相の密度が金属相の密度より軽くなる。それゆえ重い金属質の相が底に偏析する。このうち3つの金属質試料を、CEAカダラッシュ研究所でのハンドソー切断、及び同研究所のFUJISAN施設でコアボーリング装置により機械的に切断された。これらの金属ブロックのうち、2つは非常に切断しにくく(1つはUO$$_{2}$$試料、もう1つはHfO$$_{2}$$試料)、最後の1つはより簡単に切断可能であった。これらの3つの金属ブロックの金相分析(SEM-EDSとXRD)の類似点/相違点に関して議論する予定である。この経験は、福島第一原子力発電所の燃料デブリの切断・回収を視野に入れた場合、有益な学びとなる。

論文

Development of an ${it in-situ}$ continuous air monitor for the measurement of highly radioactive alpha-emitting particulates ($$alpha$$-aerosols) under high humidity environment

坪田 陽一; 本田 文弥; 床次 眞司*; 玉熊 佑紀*; 中川 貴博; 池田 篤史

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1030, p.166475_1 - 166475_7, 2022/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:33.4(Instruments & Instrumentation)

福島第一原子力発電所(1F)の長期的な廃止措置において、損傷した原子炉に残存する核燃料デブリの取り出しは、技術的に多くの困難を伴う不可避の重要課題である。デブリ取り出しは機械的な切断を伴い、$$alpha$$放射性核種を含む微粒子($$alpha$$エアロゾル)が高濃度で発生し、吸入時の健康リスクが大きい。1Fの解体・廃止措置における作業員の放射線被ばくを最小化するためには、粒子の発生場所である原子炉格納容器(PCV)内における$$alpha$$エアロゾルの濃度を監視することが重要である。このため、$$alpha$$エアロゾルのin-situモニタリングシステム(in-situ alpha air monitor: IAAM)を開発し、1Fの実環境で想定される条件下でその技術的性能を検証した。IAAMは次の4つの技術的要求を満たすことが確認された。(1)高湿度下での安定動作、(2)フィルターレス動作、(3)高計数率の$$alpha$$線測定能力、(4)高バックグラウンドの$$beta$$/$$gamma$$線下でも$$alpha$$線が選択的に測定できること。IAAMは、高湿度環境(相対湿度100%)及び$$beta$$/$$gamma$$線高バックグラウンド(最大100mSv/hの$$gamma$$線)下で、濃度3.3 $$times$$ 10$$^{2}$$ Bq/cm$$^{3}$$以上の$$alpha$$エアロゾルを計数の飽和なしに、選択的に測定することが可能であることが確認された。これらの結果は、IAAMが燃料デブリの解体時及び1Fの長期的な廃止措置全体において、信頼性の高い$$alpha$$エアロゾルのモニタリングシステムとして利用できる可能性を示すものである。

論文

放射線防護と放射線生物のお見合い; 若手研同士の合同勉強会

片岡 憲昭*; 中嶌 純也; 三輪 一爾; 廣田 誠子*; 坪田 陽一; 山田 椋平; 藤通 有希*; 石川 純也*; 砂押 正章*

保健物理(インターネット), 54(2), p.140 - 145, 2019/06

2018年12月1日に日本保健物理学会若手研究会と若手放射線生物学研究会が開催した合同勉強会(東京大学本郷キャンパス)について報告するものである。

論文

Performance comparison of scintillators for alpha particle detectors

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*; 樋口 幹雄*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 764, p.383 - 386, 2014/11

 被引用回数:36 パーセンタイル:93.56(Instruments & Instrumentation)

Scintillation detectors for alpha particles are often used in nuclear fuel facilities. Alpha particle detectors have also become important in the research field of radionuclide therapy using alpha emitters. We tested a new ceramic scintillator, a cerium-doped Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$: GPS scintillator for an alpha particle detector and compared it with three other scintillators: ZnS(Ag), GAGG, and a plastic scintillator. We optically coupled them to two photodetectors with different types (photomultiplier tube: PMT and silicon photomultiplier: Si-PM) and measured the performance of each scintillator used as the alpha detectors. GPS and GAGG are the most promising alpha particle detectors among the four scintillators because their energy resolutions are good ($$sim$$10% with PMT and $$sim$$14% with Si-PM). From the relation between the quantum efficiency (QE) distribution of the photodetectors and the emission wavelengths of scintillators, the best combinations were coupling GPS to PMT and GAGG to Si-PM.

論文

Development of a Si-PM based alpha camera for plutonium detection in nuclear fuel facilities

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 747, p.81 - 86, 2014/05

 被引用回数:40 パーセンタイル:94.83(Instruments & Instrumentation)

核燃料施設では核燃料物質の検知のため、$$alpha$$線が測定される。本研究では、Si-PMアレイとGAGGシンチレータ接合した新たな$$alpha$$線イメージング装置を開発し、開発した装置の基本性能を評価した。シンチレータは0.1mm厚、ライトガイドは3.0mm厚のものを用いた。$$^{241}$$Am線源をすべての測定に用いた。空間分解能の評価では、1.6lp/mmのスリットが完全に識別でき、ここから空間分解能は0.6mm FWHM以下であると評価された。エネルギー分解能は13% FWHMであった。画像にはわずかなゆがみが確認されたが、中心付近の均一性は24%以内であった。これらの評価結果より、構築した$$alpha$$線イメージング装置は、核燃料施設におけるプルトニウム検知に有用であることが示された。

口頭

GPS:Ceシンチレータを用いた$$alpha$$線計測の試み

金子 純一*; 近藤 香織*; 坪田 陽一*; 樋口 幹雄*; 藤田 文行*; 井崎 賢二

no journal, , 

JAEAと北海道大学は先行基礎工学研究制度を利用し、エネルギー弁別が可能な$$alpha$$線用シンチレータを開発している。GPS:Ceシンチレータは北海道大学と日立化成がおもに中性子イメージング用として共同開発された日本独自の高性能シンチレータであるが、薄型化することで$$alpha$$線測定への適正も確認されていた。北海道大学は$$alpha$$線応答の最適化を目的としてCe濃度の異なるGPSシンチレータ(数cm大の単結晶を含む多結晶体)の合成に成功し、$$alpha$$線に対してCe2.5%で最も高い発光強度となり、そのときのエネルギー分解能が5.7%となることを確認した。今後は$$alpha$$線用シンチレータへの適正評価として、JAEAが中心となってラドン子孫核種の弁別試験等を実施する計画である。

口頭

GPSシンチレータプレートの$$alpha$$線ダストモニタ適用試験

東井 宏平*; 嶋岡 毅紘*; 金子 純一*; 井崎 賢二; 坪田 陽一*; 樋口 幹雄*; 西山 修輔*

no journal, , 

高エネルギー分解能を持つGPSシンチレータを粒径100$$sim$$600$$mu$$m程度に粉砕し、ガラス基板上に固定、機械研磨することで、エネルギー分解能を維持したまま大面積化することに成功した。実用化に向けダストモニタ適用試験を行った結果、ZnS:Agシンチレータと比較してRn子孫核種除去率を20%程度向上できる見込みを得た。

口頭

エネルギー弁別・位置検出技術を利用したプルトニウム弁別技術の検討

森下 祐樹; 井崎 賢二; 水庭 春美; 金子 純一*; 嶋岡 毅紘*; 坪田 陽一*; 樋口 幹雄*; 東井 宏平*

no journal, , 

プルトニウムの汚染管理($$alpha$$線計測)では、天然放射性核種(Rn子孫核種)がバックグラウンドとして存在しているため、プルトニウムの弁別技術として、エネルギー弁別や放射能強度分布測定を取り入れてきた。今回、両技術を取り入れた合理的な弁別手法を検討したので報告する。

口頭

Development of a Si-PM based alpha camera for plutonium detection in nuclear fuel facilities

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*

no journal, , 

Monitoring of alpha-ray is used for detecting a nuclear fuel material (i.e. plutonium and uranium) in nuclear fuel facilities. Currently for monitoring of airborne contamination of nuclear fuel, only energy information measured by Si semiconductor detector is used to distinguish nuclear fuel material from radon daughters. In some cases, however, it is difficult to distinguish when the radon concentration is high (e.g. ventilation of rooms is poor). In addition Si semiconductor detector is generally sensitive to noise. In this study, we developed new alpha-ray imaging system by combining Si-PM array, which is insensitive to noise, with Ce-doped Gd$$_{3}$$Al$$_{2}$$Ga$$_{3}$$O$$_{12}$$ (GAGG:Ce) scintillator and evaluated basic performance of the developed system. Thickness of the scintillator was 0.1 mm and the light guide was 3.0 mm. An $$^{241}$$Am source was used for all measurement. The spatial resolution was evaluated by taking an image of a resolution chart.

口頭

Performance comparison of scintillators for alpha particle detectors

森下 祐樹; 山本 誠一*; 井崎 賢二; 金子 純一*; 東井 宏平*; 坪田 陽一*; 樋口 幹雄*

no journal, , 

Scintillation detectors for alpha particles are often used in nuclear fuel facilities. Alpha particle detectors have also become important in the research field of radionuclide therapy using alpha emitters. We tested a new ceramic scintillator, a cerium-doped Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$: GPS scintillator for an alpha particle detector and compared it with three other scintillators: ZnS(Ag), GAGG, and a plastic scintillator. We optically coupled them to two photodetectors with different types (photomultiplier tube: PMT and silicon photomultiplier: Si-PM) and measured the performance of each scintillator used as the alpha detectors. GPS and GAGG are the most promising alpha particle detectors among the four scintillators because their energy resolutions are good ($$sim$$10% with PMT and $$sim$$14% with Si-PM). From the relation between the quantum efficiency (QE) distribution of the photodetectors and the emission wavelengths of scintillators, the best combinations were coupling GPS to PMT and GAGG to Si-PM.

口頭

Light yield maximization of triclinic La-GPS scintillator by optimizing La and Ce concentration

坪田 陽一; 和氣 嵩暁*; 金子 純一*; 樋口 幹雄*; 石橋 浩之*

no journal, , 

Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$:Ce(GPS)はNaI:Tlを超える大発光量を持ち、523Kを超える高温環境下でも使用可能な希土類ケイ酸塩シンチレータである。GPSのGdの一部をLaで置換した三斜晶La-GPSもNaI:Tlに匹敵する発光量を有し、複数の単結晶合成例が報告されている。しかしLa-GPSの発光量に関する系統的な研究はいまだ報告されていない。本研究においてはLa-GPSシンチレータの発光量最大化を目指し、発光量のLa及びCe濃度依存性を調査した。(LaxGd1-x-yCey)$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$(x=0.1, y=0-0.16)および(x=0-0.15, y=0.025)の組成の調整したLa-GPS焼結体をガラス基板に固定、研磨することで厚み100$$mu$$m程度のプレートを作製した。$$^{241}$$Amからの$$alpha$$線応答測定の結果、Ce濃度2.5%でLa濃度を変化させた場合、La濃度5-6.7%程度で発光量が最大となり、La濃度増加とともに発光量は減少した。La濃度を10%とし、Ce濃度を変化させた場合、Ce濃度0-2.5%の領域では濃度増加に伴い、発光量が増加し、Ce濃度4%より高い領域では濃度消光により発光量が減少した。

口頭

MOX燃料施設における水晶体及び末端部の中性子線・$$gamma$$線被ばく評価

大津 彩織; 坪田 陽一; 内田 真弘

no journal, , 

組織反応に関するICRP声明を受けて国内法令の見直しが検討され、水晶体の線量限度が実効線量と同じ「5年間で100mSvかつ年間最大50mSv」に引き下げられる見込みである。核燃料サイクル工学研究所における現在の水晶体についての管理方法は、不均等被ばく管理の一環で首近傍に着ける線量計で評価しているが、今後の線量限度引き下げに対して現在の管理方法を適用できるかを検討する必要がある。本研究では水晶体付近(頭部)と頸部・胸部の$$gamma$$線及び中性子線量の実測による比較、並びに不均等被ばくの一環として末端部(手部)の$$gamma$$線及び中性子線量を実測した。その結果、作業者を模擬したファントムを用いて末端部(手部)の$$gamma$$線及び中性子線による被ばく状況を実測し、体幹部との比を求めることができた。また、中性子被ばく線量は頭部(水晶体部とみなした場合)の値と胸部の値はほぼ同じであった。$$gamma$$線被ばく線量は頭部$$leq$$胸部$$<$$頸部であり、今回の試験では胸部の値を超えることはなかった。

口頭

Development of direct-type alpha dust monitor for in-situ measurement of airborne concentration during fuel debris retrieval and decommissioning of nuclear fuel cycle facilities

坪田 陽一; 本田 文弥; 中川 貴博; 川崎 位; 池田 篤史; 玉熊 佑紀*; 床次 眞司*; 百瀬 琢麿

no journal, , 

福島第一原子力発電所における燃料デブリの本格取り出し時や核燃料サイクル施設の廃止措置においては、大量の放射性微粒子、特に$$alpha$$粒子の飛散が想定される。従来型の1チャンネルのSi半導体と捕集ろ紙を用いた$$alpha$$線用ダストモニタでは計数率上限が高くないことや、ろ紙への捕集であるためその場の空気中濃度の算出が困難である等の課題があった。本件では前述の課題解決を目指し、捕集ろ紙を使わず、扁平型流路を流れるエアロゾルからの$$alpha$$線をシンチレータと多チャンネル光電子増倍管にて直接計測するダストモニタを設計し、試作した。同試作機のU$$_{3}$$O$$_{8}$$線源に対する検出効率は約80.8%であり、約3MBqの$$^{241}$$Am線源を用いた試験においては20Mcpm以上での測定が可能であった。従来型のSSBDを用いたダストモニタの10倍以上の高計数率でも動作することが確認された。ラドンチャンバーを用いた試験において空気中の$$alpha$$核種の濃度変化にスムーズに追従することを確認した。

口頭

MOX燃料施設における水晶体及び末端部の中性子線・$$gamma$$線被ばく評価

大津 彩織; 坪田 陽一; 内田 真弘; 中川 貴博; 川崎 位

no journal, , 

【1.背景・目的 】組織反応に関するICRP声明を受けて国内法令の見直しが検討され、水晶体の等価線量限度は実効線量と同じ「5年間で100mSvかつ年間最大50mSv」に引き下げられる見込みである。日本原子力研究開発機構核燃料サイクルエ学研究所における水晶体の線量は、均等被ばくの場合は胸部、不均等被ばくの場合は頸部に着けたTLDバッジで評価しているが、この線量限度引き下げに対し、現在の管理方法を適用できるかを検討する必要がある。本研究では、MOX燃料を取り扱うグローブボックスでのグローブ作業を模擬したファントムを実フィールドに設置し、水晶体付近(頭部)・頸部・胸部の$$gamma$$線及び中性子線量の実測による比較試験を行った。また、グローブ作業では末端部(手部)の管理も重要であることから併せて試験を実施した。【2.試験内容】 同研究所のMOX燃料施設において、中性子線量率の高いグローブボックス(以下、GBという。)を選定し、中性子線・$$gamma$$線の線量率分布を測定した。なお、中性子線量の測定には、小さく軽量の中性子線用サーベイメータ(以下、軽量型という。)とレムカウンタ(型式Studsvik 2202D)の2種類のサーベイメータを使用し、軽量型を用いてGB内外の線量率を測定した。この測定結果を元に次のファントムを用いた試験を実施した。頭部・胸部・末端部を模擬したファントムを図のように設置し、$$gamma$$線についてはTLD、中性子線については、TLD・固体飛跡検出器・バブル線量計をファントム上に配置して被ばく線量を実測した。【3.試験結果】 グローブ作業の環境における中性子線・$$gamma$$線の線量率分布を測定したところ、軽量型はレムカウンタと比較して測定部が小型であるため、GB内外の線量率を測定でき、ポートの内部と表面の線量率の比を把握することができた。作業者を模擬したファントムと線量計を用いて実測した末端部(手部)と体幹部の$$gamma$$線・中性子被ばく線量の比はポートの内部と表面の線量率の比と同程度であった。また、中性子被ばく線量は頭部(水晶体部とみなした場合)の値と胸部の値はほぼ同じであった。$$gamma$$線被ばく線量は頭部$$leq$$胸部$$<$$頸部であり、今回の試験では胸部の値を超えることはなかった。以上の結果から、今回の試験環境においては現在の管理方法でも水晶体の等価線量は過小評価にはならないと推測された。

口頭

廃炉や廃止措置における空気中放射性物質濃度のその場測定に向けた$$alpha$$線用ダストモニタの要素技術開発

坪田 陽一; 本田 文弥; 中川 貴博; 川崎 位; 玉熊 佑紀*; 床次 眞司*; 百瀬 琢麿

no journal, , 

燃料デブリの本格取り出し時のデブリ切断や核燃料施設の廃止措置における核燃料付着物の解体においては、大量の放射性微粒子の飛散が想定される。従来型のSi半導体を用いたダストモニタでは耐湿性や耐ノイズ性、ろ紙の目詰まり等の課題があった。本件では捕集ろ紙を使わず、扁平型流路を流れるエアロゾルからの$$alpha$$線をシンチレータと多チャンネル光電子増倍管にて直接計測するダストモニタを設計し、試作した。同試作機は20Mcpm以上の高計数率での測定が可能であり、空気中の$$alpha$$核種の濃度変化にスムーズに追従することを確認した。

口頭

デブリ取り出しや廃止措置のための「その場」$$alpha$$ダストモニタの要素技術開発

坪田 陽一; 吉田 将冬; 本田 文弥; 床次 眞司*; 中川 貴博; 川崎 位

no journal, , 

「その場」における空気中放射性物質濃度のリアルタイム測定を目指し、捕集ろ紙を使わず、扁平流路内の$$alpha$$粒子濃度を直接計測するダストモニタを試作し、性能評価を実施した。試作機は高湿度環境で動作し、従来のSSBDを用いた機器の10倍以上の計数率を測定可能であった。

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