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論文

Formation of NaCl-type monodeuteride LaD by the disproportionation reaction of LaD$$_{2}$$

町田 晃彦; 本田 充紀*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 小松 一生*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; et al.

Physical Review Letters, 108(20), p.205501_1 - 205501_5, 2012/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.108.205501
 被引用回数：17 パーセンタイル：67.41(Physics, Multidisciplinary)

希土類金属水素化物ではH/M=2及び3の化学量論比組成が存在する。2水素化物は金属格子がfcc構造でその四面体(T)サイトを水素が占有している。八面体(O)サイトも水素が占有すると3水素化物となる。これまでにLaH$$_{2.3}$$が高圧下、約11GPaで水素の高濃度相と低濃度相へ相分離することを放射光X線回折によって示した。今回実施したLaD$$_2$$の高圧下中性子回折実験から、相分離の生成物としてNaCl型構造の一重水素化物LaDが形成されることを初めて観測した。第一原理計算及び格子ダイナミクス計算からも高圧下でLaDが形成されることが示された。このNaCl型構造のLaHの発見は水素-金属間相互作用の水素占有サイト依存性の研究の足がかりとなる。

論文

Electronic structure of lithium amide

鎌倉 望; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 山上 浩志; 坪田 雅己*; Paik, B.*; 市川 貴之*; 小島 由継*; 室 隆桂之*; 加藤 有香子*; et al.

Physical Review B, 83(3), p.033103_1 - 033103_4, 2011/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.83.033103
 被引用回数：5 パーセンタイル：25.35(Materials Science, Multidisciplinary)

高容量水素貯蔵材料として期待されている軽元素系水素化物であるリチウムアミドの電子構造についてN 1$$s$$軟X線発光,吸収分光により研究を行った。発光スペクトルの価電子帯上端と吸収スペクトルの伝導帯下端との間には絶縁体であるリチウムアミドのバンドギャップが観測されている。発光スペクトルによって得られた価電子帯は鋭い3ピークが価電子帯上端から約8eVまでのエネルギー範囲に分布している。バンド計算との比較から発光スペクトルの高結合エネルギー側のピークは水素との混成状態によるものであることがわかる。この状態についてはバンド計算よりも高結合エネルギー側に位置しているが、軟X線発光,吸収分光により得られたリチウムアミドの電子構造はバンド計算とほぼ一致することが明らかとなった。

論文

Effect of hydrogenation on the electronic state of metallic La hydrides probed by X-ray absorption sectroscopy at the La $$L$$-edges

石松 直樹*; 笹田 良平*; 圓山 裕*; 市川 貴之*; 宮岡 裕樹*; 木村 通*; 坪田 雅己*; 小島 由継*; 圓谷 貴夫*; 小口 多美夫*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 190, p.012070_1 - 012070_4, 2009/11

https://doi.org/10.1088/1742-6596/190/1/012070
 被引用回数：5 パーセンタイル：79.33(Physics, Condensed Matter)

金属ランタン水素化物LaH$$_x$$のランタン$$L$$吸収端のXANES測定を実施し、水素化に伴うランタン$$5d$$と$$6p$$の電子状態変化を調べた。水素量の増加によって、$$x$$$$>$$2でランタン$$L_{2,3}$$吸収端のホワイトラインの強度の増加が観測された。これは八面体サイトに水素が侵入したことによってランタン5$$d$$のホールが増加したことに起因すると考えられる。一方で、ランタン$$L_1$$吸収端の肩構造は水素量が0から2へ増加すると消失する。これは四面体サイトに侵入した水素によって$$p$$-$$d$$混成が弱められたためであると考えられる。

論文

Momentum-resolved charge excitations in high-$$T$$$$_{rm c}$$ cuprates studied by resonant inelastic X-ray scattering

石井 賢司; Hoesch, M.*; 稲見 俊哉; 葛下 かおり*; 大和田 謙二; 坪田 雅己; 村上 洋一; 水木 純一郎; 遠藤 康夫; 筒井 健二*; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 69(12), p.3118 - 3124, 2008/12

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2008.06.041
 被引用回数：3 パーセンタイル：18.13(Chemistry, Multidisciplinary)

Resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) in the hard X-ray regime is a new spectroscopic technique to measure electronic excitations utilizing brilliant synchrotron radiation. It has the great advantage that the momentum dependence can be measured unlike conventional optical methods. As inelastic neutron scattering gives spin or lattice dynamics, inelastic X-ray scattering can be a tool to measure charge dynamics in solids through the coupling of photon to the charge of the electron. Here, I would like to present our RIXS studies on high-$$T_c$$ cuprates and related materials which were performed in close collaboration with theorists. In doped Mott insulators, an interband excitation across the Mott gap and an intraband excitation below the gap are observed in the low energy region of RIXS spectra. Momentum and carrier-doping dependence of the excitations will be discussed.

論文

Direct observation of field-induced variant transformation in Fe$$_3$$Pt using pulsed magnetic field X-ray diffraction

Ouyang, Z. W.*; 松田 康弘*; 野尻 浩之*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 坪田 雅己*; 左近 拓男*; 福田 敬*; 掛下 知行*

Journal of Applied Physics, 102(11), p.113917_1 - 113917_6, 2007/12

https://doi.org/10.1063/1.2822278
 被引用回数：1 パーセンタイル：5.42(Physics, Applied)

X-ray diffraction experiments in pulsed magnetic fields were performed to study the giant magnetic-field-induced strain in the martensitic phase of ordered Fe$$_3$$Pt alloy. The field dependence of the arrangement of the variants (crystallographic domains) was observed directly in pulsed magnetic fields for the first time. The variants with the $$c$$ axis perpendicular to the magnetic field are transformed into variants with the $$c$$ axis nearly parallel to the magnetic field. Moreover, we found that the reorientation behaviors are different for different variants with the same crystallographic direction. The results demonstrate the crucial importance of microscopic investigation, such as X-ray diffraction analysis, of the martensitic transition. We also found that the magnetic-field-induced strain associated with the rearrangement of the variants occurs even in a very fast sweeping pulsed field of up to 1.9$$times$$10$$^3$$ T/s at 1 T.

論文

Resonant X-ray scattering of PrRu$$_4$$P$$_{12}$$

石井 賢司; 筒井 智嗣*; Hao, L.*; 長谷川 朋生*; 岩佐 和晃*; 坪田 雅己; 稲見 俊哉; 村上 洋一*; Saha, S. R.*; 菅原 仁*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.e178 - e180, 2007/03

充填スクッテルダイトPrRu$$_4$$P$$_{12}$$は、$$T_{MI}$$=62Kで構造相転移を伴った金属絶縁体転移を示す。$$4f$$電子のないLaRu$$_4$$P$$_{12}$$が転移を示さないことから、Prの$$4f$$電子が転移に重要な役割を果たしていると考えられており、このようなPrの電子状態に関する知見を得るために、Prの$$L_2$$, $$L_3$$吸収端での共鳴X線散乱実験を行った。$$T_{MI}$$において、$$vec{q}=(1,0,0)$$に対応する超格子反射でエネルギーに依存しない格子ひずみに加えて共鳴散乱成分が観測された。したがって、単位胞内の2つのPr原子は、確かに異なる電子状態になっているといえる。さらに、散乱光の偏光を分離した実験を行ったところ、両吸収端とも偏光が変わるような散乱は非常に小さいことがわかった。これは、2つのPrの散乱テンソル(つまり、共鳴散乱の中間状態であるPrの$$5d$$電子状態)の差が等方的であることを意味している。

論文

Doping Momentum dependence of charge dynamics in Nd$$_{2-x}$$Ce$$_{x}$$CuO$$_4$$ (x=0, 0.075, and 0.15) studied by Resonant inelastic X-ray scattering

石井 賢司; 筒井 健二*; 遠藤 康夫*; 遠山 貴己*; 前川 禎通*; Hoesch, M.; 葛下 かおり; 稲見 俊哉; 坪田 雅己; 山田 和芳*; et al.

AIP Conference Proceedings 850, p.403 - 404, 2006/09

https://doi.org/10.1063/1.2354756

共鳴非弾性X線散乱(RIXS)による電子ドープ型高温超伝導体Nd$$_{1.85}$$Ce$$_{0.15}$$CuO$$_4$$の電荷励起の研究について報告する。低エネルギーにある電荷励起を観測できるように実験条件を適切にあわせることで、フェルミエネルギーを越えるバンド内励起とバンド間励起を初めて分離することができた。バンド内励起では幅に運動量($${mathbf q}$$)依存があるような分散関係が現れるのに対し、バンド間励起では強度がゾーン中央で2eV付近に集中する。これらの実験結果は、ハバードモデルに基づくRIXSスペクトルの理論的な計算と一致している。

論文

Induced orbital polarization of Ga ligand atoms in U$$T$$Ga$$_5$$ ($$T$$=Ni, Pd, and Pt)

葛下 かおり*; 石井 賢司; Wilkins, S. B.*; Janousova, B.*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 坪田 雅己; 村上 洋一; 金子 耕士; 目時 直人; et al.

Physical Review B, 73(10), p.104431_1 - 104431_5, 2006/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.73.104431
 被引用回数：8 パーセンタイル：38.44(Materials Science, Multidisciplinary)

反強磁性ウラン化合物U$$T$$Ga$$_5$$($$T$$=Ni, Pd, and Pt)について、Gaの$$K$$吸収端で行った共鳴X線散乱について報告する。ネール温度以下で大きな共鳴シグナルが観測された。$$pi$$-$$pi'$$及び$$pi$$-$$sigma'$$偏光に対するアジマス依存性から共鳴シグナルは磁気双極子の対称性を持っていることがわかった。このバンド電子の共鳴はUの$$5f$$電子との強い混成によりGaの$$4p$$状態の軌道偏極が誘起されたとする半局在モデルで解釈できる。以上の結果は、陰イオンでの共鳴磁気X線散乱は、対称性の議論からUの$$5f$$モーメントの配置を決定でき、混成に関する情報を与えることを示している。

論文

Quest for the high-filed phase of CdCr$$_2$$O$$_4$$ using an X-ray diffraction technique

稲見 俊哉; 大和田 謙二; 坪田 雅己; 村田 悠人*; 松田 康弘*; 野尻 浩之*; 植田 浩明*; 村上 洋一*

Journal of Physics; Conference Series, 51, p.502 - 505, 2006/00

https://doi.org/10.1088/1742-6596/51/1/114
 被引用回数：16 パーセンタイル：97.58(Physics, Condensed Matter)

幾何学的フラストレーションのある立方晶スピネルCdCr$$_2$$O$$_4$$の31Tまでのパルス強磁場下単結晶X線回折実験を行った。この化合物は8Kで反強磁性秩序を示すと同時に正方晶への構造変化を起こし、これにより部分的にフラストレーションを解消する。28T以上で飽和磁化の半分の磁化を示す磁化プラトー相が実現し、ここでは、磁気構造に対応して結晶構造が菱面体晶か立方晶になると予想されている。この28Tでの構造変化を観測するためにSPring-8のBL22XUでX線回折実験を実行した。広大な逆空間で何処に現れるかわからない鋭いBraggピークを探すのは簡単な仕事ではない。われわれはこの目的に2次元検出器が有用であることを見いだした。X線シャッターとチョッパーで生成した短いX線パルスと磁場を同期させることにより、高磁場相の逆空間のみを観測した。これによりCdCr$$_2$$O$$_4$$の28Tでの磁場誘起構造変化を観測することに成功した。

論文

Magnetic-field-induced transition in the lattice modulation of colossal magnetoelectric GdMnO$$_3$$ and TbMnO$$_3$$ compounds

有馬 孝尚*; 後藤 剛史*; 山崎 裕一*; 宮坂 茂樹*; 石井 賢司; 坪田 雅己; 稲見 俊哉; 村上 洋一*; 十倉 好紀*

Physical Review B, 72(10), p.100102_1 - 100102_4, 2005/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.72.100102
 被引用回数：129 パーセンタイル：95.45(Materials Science, Multidisciplinary)

強磁場下での単結晶放射光X線回折実験を磁気誘電化合物GdMnO$$_3$$とTbMnO$$_3$$で行った。低温で磁場の印加によって誘起される${bf P}$//aの強誘電相は斜方晶のb軸方向へのq=1/2と1/4の整合な格子変調によって特徴づけられる。この格子変調は変調ベクトル(0 1/4 1)の反強磁性スピン配列によるものである。スピン構造の変化は直接磁場誘起誘電相転移と関係づけられる。なぜなら、いかなる(0 1/4 1)の整合スピン変調はPbnm空間群を持つ歪んだペルブスカイトの${it a}$軸に垂直な映心面を壊すからである。

論文

Momentum dependence of charge excitations in the electron-doped superconductor Nd$$_{1.85}$$Ce$$_{0.15}$$CuO$$_4$$; A Resonant inelastic X-ray scattering study

石井 賢司; 筒井 健二*; 遠藤 康夫*; 遠山 貴己*; 前川 禎通*; Hoesch, M.; 葛下 かおり; 坪田 雅己; 稲見 俊哉; 水木 純一郎; et al.

Physical Review Letters, 94(20), p.207003_1 - 207003_4, 2005/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.94.207003
 被引用回数：72 パーセンタイル：89.21(Physics, Multidisciplinary)

共鳴非弾性X線散乱(RIXS)による電子ドープ型高温超伝導体Nd$$_{1.85}$$Ce$$_{0.15}$$CuO$$_4$$の電荷励起の研究について報告する。低エネルギーにある電荷励起を観測できるように実験条件を適切にあわせることで、フェルミエネルギーを越えるバンド内励起とバンド間励起を初めて分離することができた。バンド内励起では幅に運動量($${mathbf q}$$)依存があるような分散関係が現れるのに対し、バンド間励起では強度がゾーン中央で2eV付近に集中する。これらの実験結果は、ハバードモデルに基づくRIXSスペクトルの理論的な計算と一致している。

論文

Search for orbital excitation in YTiO$$_3$$ by neutron scattering

社本 真一; 坪田 雅己*; 伊賀 文俊*; F${aa}$k, B.*; 梶谷 剛*

Journal of Neutron Research, 13(1-3), p.175 - 178, 2005/03

https://doi.org/10.1080/10238160412331299951

30Kの強磁性転移温度を持つYTiO$$_3$$を、5, 40, 200Kの温度で、また130, 500meVの入射エネルギーで、MARI分光器によって調べた。広いQ-E領域(0.5$$<$$Q$$<$$25$AA $^{-1}$$, 6$$<$$E$$<$$350meV)で、明瞭な軌道励起は観測できなかった。軌道励起の強度はフォノンに比べて顕著に低いと思われる。

口頭

強相関電子系の共鳴非弾性X線散乱測定

石井 賢司; 筒井 健二*; 遠藤 康夫*; 遠山 貴己*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 葛下 かおり*; Hoesch, M.; 坪田 雅己; 水木 純一郎; et al.

no journal, , 

これまでに測定を行ってきた高温超伝導体Nd$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$とYBa$$_2$$Cu$$_3$$O$$_{6+x}$$について発表する。モット絶縁体であるNd$$_2$$CuO$$_4$$、YBa$$_2$$Cu$$_3$$O$$_6$$では、2eV付近にMottギャップを越える励起(正確には、Zhang-RiceバンドからCuの上部Hubbardバンドへの励起)に対応するピークが見られた。この励起の重心は、ゾーン中心からゾーン端に向けて高エネルギー側にシフトしていき、$$[pi,0]$$方向の分散に比べて$$[pi,pi]$$方向の分散が大きい。電子ドープされたNd$$_{1.85}$$Ce$$_{0.15}$$CuO$$_4$$では、ギャップ間に上部Hubbardバンドでのバンド内励起と考えられる新たな励起が現れ、直線的な分散を持ちゾーン端で幅が広がる。一方、ホールドープされたYBa$$_2$$Cu$$_3$$O$$_7$$には2種類のCuサイトが存在し、それぞれCuO$$_2$$面,CuO鎖を形成している。励起の運動量依存性から両者のモットギャップを越える励起を分離し、その定量的な解析からCuO鎖のギャップの大きさがCuO$$_2$$面に比べて小さいことを明らかにすることができた。

口頭

PrRu$$_4$$P$$_{12}$$の共鳴X線散乱

石井 賢司; 坪田 雅己; 稲見 俊哉; 筒井 智嗣*; Hao, L.*; 長谷川 朋生*; 岩佐 和晃*; 村上 洋一; 菅原 仁*; Saha, S. R.*; et al.

no journal, , 

充填スクッテルダイトPrRu$$_4$$P$$_{12}$$は、$$T_{mathrm MI}$$=62Kで構造相転移を伴った金属絶縁体転移を示す。$$4f$$電子のないLaRu$$_4$$P$$_{12}$$が転移を示さないことから、Prの$$4f$$電子が転移に重要な役割を果たしていると考えられており、このようなPrの電子状態に関する知見を得るために、Prの$$L_2$$, $$L_3$$吸収端での共鳴X線散乱実験を行った。$$T_{mathrm MI}$$において、$$vec{q}=(1,0,0)$$に対応する超格子反射でエネルギーに依存しない格子ひずみに加えて共鳴散乱成分が観測された。したがって、単位胞内の2つのPr原子は、確かに異なる電子状態になっているといえる。さらに、散乱光の偏光を分離した実験を行ったところ、両吸収端とも偏光が変わるような散乱は非常に小さいことがわかった。これは、2つのPrの散乱テンソル(つまり、共鳴散乱の中間状態であるPrの$$5d$$電子状態)の差が等方的であることを意味している。

口頭

L吸収端におけるCrの共鳴X線散乱

坪田 雅己; 稲見 俊哉; Smadici, S.*; Abbamonte, P.*; 村上 洋一*; 水木 純一郎

no journal, , 

近年、吸収端近傍エネルギーのX線を用いた共鳴X線散乱(RXS)実験が盛んに発達しており、電荷や軌道秩序の観測に成功してきた。しかし、3d, 4f電子系においてはそれぞれ1s$$rightarrow$$4p, 2p$$rightarrow$$5d遷移のため、間接的な観測であるとの議論が絶えない。本研究では電荷密度波(CDW)を有するCrについて、直接遷移である2p$$rightarrow$$3d遷移エネルギーの軟X線を用いてRXS実験を行い、CDWに起因すると考えられる回折シグナルを直接観測したので報告する。

口頭

パルス地場下X線回折によるCdCr$$_2$$O$$_4$$の磁化プラトー相の観測

稲見 俊哉; 大和田 謙二; 坪田 雅己; 松田 康弘*; 野尻 浩之*; 植田 浩明*

no journal, , 

CdCr$$_2$$O$$_4$$はCr$$^{3+}$$がパイロクロア格子を組むフラストレーション系で、$$T_{rm N}$$=8K以下で磁場を印加すると、28T以上で磁化が一定となる磁化プラトー相が現れる。この磁化プラトー相の安定化には格子歪みがかかわっていることが推測されており、それを確認するために、われわれが最近開発したパルス磁場下X線回折法を用いた。実験はSPring-8のBL22XUを用い、二次元検出器を用いた写真法により、磁化プラトー相のBragg反射を見つけることに成功した。実験結果は磁化プラトー相の440反射が分裂しておらず一本のピークであることを示しており、よって、立方晶$$P4_132$$型の格子歪みが起こっていると推測できる。

口頭

リチウムアミドの電子状態

鎌倉 望; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 山上 浩志; 坪田 雅己*; Paik, B.*; 市川 貴之*; 小島 由継*; 室 隆桂之*; 木下 豊彦*

no journal, , 

リチウムアミド(LiNH$$_{2}$$)は高容量水素貯蔵材料として期待されている軽元素系水素化物である。本研究では絶縁体であるリチウムアミドの電子状態を軟X線発光分光(XES)・吸収分光(XAS)によって研究を行った。SPring-8の光エネルギーh$$nu$$=425eVの軟X線を用いたXESと蛍光収量法によるN 1$$s$$ XASにより、占有準位,非占有準位のN 2$$p$$部分状態密度を調べた。実験によって得られたN 1$$s$$ XES, XASスペクトルにはLiNH$$_{2}$$のバンドギャップが観測されており、XESスペクトルで得られた占有準位のN 2$$p$$部分状態密度は3ピークが価電子帯上端から約-8eVの範囲に広がっている。これらの特徴はLiNH$$_{2}$$に対するバンド計算とおおむね一致している。バンド計算との比較からXESスペクトルの高結合エネルギー側に観測されている水素との結合状態等LiNH$$_{2}$$の電子状態について議論する。

口頭

Neutron diffraction study of pressure-induced phase separation of LaD$$_{2}$$

青木 勝敏; 町田 晃彦; 本田 充紀; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 小松 一生*; 有馬 寛; 大友 季哉*; et al.

no journal, , 

LaD$$_{2}$$がLa金属格子中の重水素原子の再配置を伴って相分離することを中性子回折実験により見いだした。重水素原子はLaD$$_{2}$$ではfcc金属格子の四面体サイトを占めているが、11GPaの圧力下で八面体サイトに移動してLaDとLaD$$_{3}$$が形成される。NaCl-型一水素化物は遷移金属では観測されているが、希土類金属で形成が確認されたのは初めてである。第一原理計算はLaH$$_{2}$$がLaHとLaH$$_{3}$$に10GPaで相分離することが示された。実験と極めて良い一致である。生成エンタルピー計算からLaH$$_{3}$$の体積減少が相分離を駆動していることがわかった。また、格子振動計算から相分離の機構の詳細が明らかにされた。

口頭

Phase separation with inter-site deuteron transfer in LaD$$_{2}$$

青木 勝敏; 町田 晃彦; 本田 充紀; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 小松 一生*; 有馬 寛; 大友 季哉*; et al.

no journal, , 

LaD$$_{2}$$がLa金属格子中の重水素原子の再配置を伴って相分離することを放射光X線回折と中性子回折実験により見いだした。放射光実験はSPring-8、ビームライン22XUを中性子実験はJ-PARCの全散乱装置NOVAを用いて実施した。重水素原子はLaD$$_{2}$$ではfcc金属格子の四面体サイトを占めているが、11GPaの圧力下で八面体サイトに移動してLaDとLaD$$_{3}$$が形成される。NaCl-型一水素化物は遷移金属では観測されているが、希土類金属で形成が確認されたのは初めてである。第一原理計算はLaH$$_{2}$$がLaHとLaH$$_{3}$$に10GPaで相分離することが示された。実験と極めて良い一致である。生成エンタルピー計算からLaH$$_{3}$$の体積減少が相分離を駆動していることがわかった。また、格子振動計算から相分離の機構の詳細が明らかにされた。

口頭

Ionic conduction path in AgGeSe superionic glass

川北 至信; 大友 季哉*; 上野 広樹; 坪田 雅己*; Kumara, L. S. R.*; 大下 英敏*; 鈴谷 賢太郎

no journal, , 

Ag$$_{x}$$(GeSe$$_{3}$$)$$_{1-x}$$は広いガラス形成組成域を持つ物質で、とりわけx=0.3以上の組成でイオン伝導度が著しく高くなる超イオン伝導ガラスである。この構造モデルは既に逆モンテカルロ法により提案されているが、ミクロ相分離の傾向を示すことが新たにわかってきているので、広い波数領域にわたる構造因子を測定することにより、この構造モデルの確からしさを精査する必要がある。そこでJ-PARCの物質・生命科学実験施設のBL21ビームラインに設置された中性子全散乱装置により、種々の組成でガラス構造の測定を行った。これは新エネルギー・産業技術総合開発機構水素貯蔵材料先端基盤研究事業による研究である。

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