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論文

Oxidation mechanisms of hafnium overlayers deposited on an Si(111) substrate

垣内拓大*; 的場友希*; 小山大輔*; 山本優貴*; 吉越章隆

Langmuir, 38(8), p.2642 - 2650, 2022/03

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.1c02711

被引用回数：1 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)

Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。酸化は最表面のHf層から始まり、化学量論的なHfO $_{2}$ を生成する。2.2eVのSOMBを照射した場合、界面のHfシリサイドが酸化され、HfO $_{2}$ /Si界面近傍にHf-O-Siが生成した。Si基板で酸化が起こり、SiO $_{2}$ 化合物が生成される。HfO $_{2}$ 層の下にあるSiO $_{2}$ /Si界面領域からSi原子が放出され、歪んだSi層に発生した応力を解放する。放出されたSi原子は、HfO $_{2}$ を通過して入射するO $_{2}$ ガスと反応する。

論文

Precise chemical state analyses of ultrathin hafnium films deposited on clean Si(111)-77 surface using high-resolution core-level photoelectron spectroscopy

垣内拓大*; 的場友希*; 小山大輔*; 山本優貴*; 加藤大暉*; 吉越章隆

Surface Science, 701, p.121691_1 - 121691_8, 2020/11

https://doi.org/10.1016/j.susc.2020.121691

被引用回数：1 パーセンタイル：6.04(Chemistry, Physical)

放射光XPSを用いて清浄Si(111)-77表面上に堆積したHf超薄膜の界面および表面の化学状態を調べた。極薄Hf層の成長は、相図のてこ則に従う。Hf/Si(111)には、3つの成分(金属Hf層, Hfモノシリサイド(HfSi)およびSiリッチHfシリサイド)があった。極薄Hf層は、1073Kのアニーリング後、HfSi $_{2}$ アイランドに変化し、長方形形状のアイランドの長軸がSi(111)DASモデルのコーナーホール方向になることが分かった。

論文

Initial oxidation processes of ultrathin hafnium film and hafnium disilicide islands on Si(100)-21 surfaces studied using core-level X-ray photoelectron spectroscopy

垣内拓大*; 山崎英輝*; 塚田千恵*; 吉越章隆

Surface Science, 693, p.121551_1 - 121551_8, 2020/03

https://doi.org/10.1016/j.susc.2019.121551

被引用回数：3 パーセンタイル：19.68(Chemistry, Physical)

光電子分光法を用いてSi(100)-21表面上のハフニウム(Hf)超薄膜の酸化を調べた。金属Hfは急速に酸化され二酸化ハフニウム(HfO $_{2}$ )とその亜酸化物に変化した。界面のHfSi成分は、O $_{2}$ とほとんど反応しなかった。これらの事実は、Hf/Si(100)薄膜の初期酸化において金属Hfの存在が重要であることを示唆している。873Kから973Kにアニールした後、低価数のHf亜酸化物は完全に酸化されてHfO $_{2}$ になった。アニール温度が約1073Kに達すると界面のSiO $_{2}$ と極薄HfO $_{2}$ から酸素が完全に除去された。そして、極薄HfO $_{2}$ 層が島状ハフニウムシリサイド(-HfSi $_{2}$ )に変化し、Si(100)-21表面上に形成された。-HfSi $_{2}$ は298KでO $_{2}$ とわずかに反応した。Si(100)-21表面の初期酸化とは対照的に、-HfSi $_{2}$ は優先的に酸化された。

論文

A Study to control chemical reactions using Si:2p core ionization; Site-specific fragmentation

長岡伸一*; 福沢宏宣*; Prmper, G.*; 竹本真唯*; 高橋修*; 山口拓洋*; 垣内拓大*; 田林清彦*; 鈴木功*; Harries, J.; et al.

Journal of Physical Chemistry A, 115(32), p.8822 - 8831, 2011/07

https://doi.org/10.1021/jp203664r

被引用回数：29 パーセンタイル：71.09(Chemistry, Physical)

In an aim to create a sharp molecular knife, we have studied site-specific fragmentation caused by Si:2p core photoionization of bridged trihalosilyl-trimethylsilyl molecules in the vapor phase. Highly site-specific bond-dissociation has been found to occur around the core-ionized Si site in some of the molecules studied. The site-specificity in fragmentation and the 2p binding-energy difference between the two Si sites depend in similar ways on the inter-site bridge and the electronegativities of the included halogen atoms. The present experimental and computational results show that for efficient cutting, the following conditions for the two atomic sites to be separated by the knife should be satisfied. First, the sites should be located far from each other and connected by a chain of saturated bonds so that inter-site electron migration can be reduced. Secondly, the chemical environments of the atomic sites should be as different as possible.

口頭

低速電子回折と電子分光法によるHf蒸着Si(110)162シングルドメイン表面の研究

垣内拓大*; 桂木拓磨*; 中納佑二*; 吉越章隆; 長岡伸一*; 間瀬一彦*

no journal, ,

次世代電界効果トランジスタの絶縁材料として酸化ハフニウム(HfO $_{2}$ )が注目されている。Si(110)162シングルドメイン表面にHfを蒸着させ、酸素を曝露させて酸化ハフニウム膜(HfO $_{2}$ /Si(110))を作製した時の表面構造、表面化学状態、価電子状態変化を低速電子回折と放射光光電子分光で詳細に調べた。全ての表面サイト(SC1-SC5)がHf曝露に対して一様に減少することが分かり、ランダム吸着が起きると結論した。

口頭

超音速酸素分子線照射による非平衡ハフニウム吸着シリコン(111)表面界面での酸化反応

垣内拓大*; 穴井亮太*; 佐伯大殊*; 津田泰孝; 吉越章隆

no journal, ,

ハフニウム(Hf)が吸着したSi(111)-77(Hf-Si(111),約0.5原子層)の初期酸化機構を解明するため、酸素分子曝露もしくは超音速酸素分子ビーム照射後の表面界面化学状態の変化を放射光光電子分分光法で追跡した。Si2pおよびHf4f光電子スペクトル解析より、Hfモノシリサイド(HfSi)を表面に形成することが分かった。この表面に超高純度O $_{2}$ 分子(並進運動エネルギー(Et)=0.03eV)を照射したところ、ハフニウムシリケート(Hf-O-Si構造)が形成し、Hfの酸化数は最大+3価、Siの酸化数は最大+4価まで進行することが分かった。次いで、Hf-Si(111)に超音速O $_{2}$ 分子ビーム(Et=0.39eV)を照射するとHfの酸化数が最大+4価まで進行した。Si基板側のHf-Si結合が安定であることを考慮すると、Si基板の酸化にはH-Si酸化の活性化エネルギーを越える高いO $_{2}$ 分子が必要であることが分かった。

口頭

ハフニウムが吸着したSi(111)基板の局所/全域で進行する酸化反応機構; Hfの蒸着量に依存した表面界面酸化状態の違い

垣内拓大*; 津田泰孝; 吉越章隆

no journal, ,

HfO $_{2}$ は、Si半導体デバイスの高誘電率ゲート絶縁膜材料として注目を集めている。本研究では、約0.5、2.0MLの異なる量のHfが吸着したSi(111)上にO $_{2}$ ガス曝露(並進エネルギー:0.03eV)および超音速O $_{2}$ 分子線(並進エネルギー:0.39、2.2eV)によって酸化した試料のHf4f, Si2p, O1s光電子スペクトルで調べた。0.5MLの低被服率では、HfがSi(111)-77上のrest-atomやadatom上に吸着して特異な局所構造(hexagonal structure)を形成し、その周辺でのみ酸化が進行しHf $^{3+}$ シリケートまでとなる。一方、2.0MLでは、酸化反応が表面金属Hf層全域で速やかに進行するため、Hf $^{4+}$ シリケートまで生成すると考えられる。