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Awual, M. R.; Shenashen, M. A.*; 城 昭典*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 20(5), p.2840 - 2847, 2014/09
被引用回数：157 パーセンタイル：97.83(Chemistry, Multidisciplinary)We developed a potentially high performance adsorbent for sustainable treatment of soluble inorganic trace phosphate from water by zirconium(IV) loaded bifunctional fibers. In the presence of common chloride and sulfate, phosphate adsorption was not adversely affected but slightly enhanced due to coion and Donnan invasion mechanism. Trace phosphorus (0.0143 mM) was also removed in presence of relatively high amounts of competing anions at high feed flow rate. In competitive arsenate and phosphate adsorption, this novel adsorbent slightly preferred phosphate to arsenate. The adsorbent is reversible and keeps remaining functionality to further reuse in many cycles.
Awual, M. R.; Hossain, M. A.*; Shenashen, M. A.*; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 城 昭典*
Environmental Science and Pollution Research, 20(1), p.421 - 430, 2013/01
被引用回数：177 パーセンタイル：97.45(Environmental Sciences)The weak-base adsorbents clarified that these are selective to arsenic(V) over competing of chloride, nitrate and sulfate anions. The solution pH played an important role in arsenic(V) removal and higher pH can cause lower adsorption capacities. Low concentration level of arsenic(V) also removed by these adsorbents even at high flow rate. Adsorbed arsenic(V) on adsorbents was quantitatively eluted with 1 M HCl acid and regenerated into hydrochloride form simultaneously for next adsorption operation after rinsing with water.
Awual, M. R.; Shenashen, M. A.*; 矢板 毅; 塩飽 秀啓; 城 昭典*
Water Research, 46(17), p.5541 - 5550, 2012/11
被引用回数：216 パーセンタイル：99.02(Engineering, Environmental)This study is an efficient arsenic(V) removal from contaminated waters used as drinking water in adsorption process by zirconium(IV) loaded ligand exchange fibrous adsorbent. The bifunctional fiber was synthesised by graft polymerization of chloromethylstyrene onto polyethylene coated polypropylene fiber by means of electron irradiation technique. The adsorption efficiency of ligand exchange adsorbent was evaluated in several parameters such as competing ions pH, flow rate, and high feed flow rate for removal process of trace concentration arsenic(V).
城 昭典*; 松浦 博孝*; 石崎 隼郎*; 瀬古 典明; 植木 悠二
JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 54, 2012/01
木材,藁などの植物細胞中に存在するキシロースは、糖尿病患者用甘味料(ブドウ糖代替品)あるいはキシリトール前駆体として、製薬,食品加工等の分野において幅広く利用されている。キシロースは、ホウ酸が近接シス型ジオールと可逆的に環状エステルを形成することが知られており、ホウ酸を不溶性高分子基体に固定化できれば、キシロースを回収可能な吸着剤を得られるものと期待される。そこで本研究では、放射線グラフト重合法によるポリオール型キシロース吸着繊維の合成を試みた。その結果、ホウ酸を有する4-ビニルフェニルボロン酸(VPBA)と親水性付与剤(ノナエチレングリコールジメタクリレート(NEDM)、又は、メトキシノナエチレングリコールメタクリレート(MNEM))との共グラフト重合により、ポリオール型キシロース吸着繊維を合成することに成功した。最適グラフト重合条件下における、各吸着繊維の共グラフト率はVPBA-NEDM型では221%、VPBA-MNEM型では180%に達した(照射線量:200kGy,総モノマー濃度:80wt.%,モル比:VPBA/NEDM=3/1, VPBA/MNEM=3/1,反応温度:40
C,反応時間:16時間)。また、本吸着繊維のキシロース吸着容量はVPBA-NEDM型では0.37mmol/g、VPBA-MNEM型では0.34mmol/gとなった。
郷 康弘*; 吉田 裕美*; 城 昭典*; 玉田 正男; 片貝 秋雄
Proceedings of 2008 Conference on Ion Exchange Technology (IEX 2008), p.353 - 361, 2008/07
工業的規模のカラムで利用される樹脂の直径は、圧損を軽減するため0.5mm程度と大きく、この樹脂を充填したカラムに硝酸で汚染された水を空間速度(SV)1000h
以上の高速で通液しても効率よく硝酸イオンを除去できない。そこで、SV3000h程度の高速通液条件下でも硝酸イオンを迅速に補足可能な陰イオン交換繊維(FBDA)をクロロメチルスチレン(CMS)をグラフトした繊維にn-ブチルジメチルアミン(BDA)を導入して合成した。得られたFBDAの陰イオン交換容量は2.2meq/gであった。この湿潤FBDAを充填したカラムに、1mMの硝酸ナトリウム溶液をSV1000から3000hで通液したところ、硝酸イオンの破過曲線はSVに依存せず良い一致を示した。そのときの破過容量は1.1mmol/gと一定であった。共存陰イオンとしての塩化物イオンと硫酸イオンの影響をSV1000hで検討した。等モル並びに5倍モル濃度の塩化物イオンの共存下では、硝酸イオンの破過容量はそれぞれ0.83並びに0.48mmol/gとなった。一方、等モル濃度の硫酸イオンの共存下では0.43mmol/gとなった。以上の結果から、共存陰イオン濃度が河川水の平均濃度以下の場合には、14ppm程度の低濃度の硝酸イオン含有水を極めて迅速に浄化できることがわかった。
Awual, Md. R.*; 城 昭典*; 玉田 正男; 片貝 秋雄
日本イオン交換学会誌, 18(4), p.422 - 427, 2007/10
ホスホン酸イオンとスルホン酸イオンの双方を交換基として有する二官能性陽イオン交換繊維にZr(IV)を担持して繊維状ヒ酸イオン吸着剤を調製した。この二官能性陽イオン交換繊維は前駆体繊維へホスホン酸基とスルホン酸基を導入して合成した。前駆体繊維はポリエチレン被覆ポリプロピレン繊維へクロロメチルスチレンとスチレンを共グラフト重合して得た。Zr(IV)を担持した繊維のヒ酸イオン吸着剤としての性能はカラム法によって評価した。Zr(IV)担持繊維を充填したカラムは0.016mM(1.2mg of As/dm
)のヒ酸イオンを含む酸性溶液を流速200hで通液した場合でもヒ酸イオンを除去できた。塩化物イオン,硝酸イオン並びに硫酸イオンのナトリウム塩はヒ酸イオンの吸着を妨害しないのみならず、ヒ酸イオンの吸着を10%程促進した。吸着されたヒ酸イオンは水酸化ナトリウムによって定量的に溶離された。
城 昭典*; 柴田 良和*; 玉田 正男; 瀬古 典明; 片貝 秋雄
JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 43, 2007/02
アミノメチルホスホン酸とスルホン酸基の2つの官能基をグラフト重合によりポリエチレン繊維に導入し、二官能性キレート繊維を合成した。0.01Mの亜鉛溶液を合成したキレート繊維を充填したカラムに流したところ、pH2においても、1000hの空間速度での破過特性は、50h亜鉛の場合と変わらず、高速に亜鉛イオンを吸着できることがわかった。また、この場合の吸着容量は0.72-0.85mmol/g-吸着材で、吸着した亜鉛は1Mの塩酸で定量的に溶離可能であった。
岡田 健治*; 瀬古 典明; 玉田 正男; 城 昭典*
JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 44, 2007/02
電子線前照射法により、クロロメチルスチレンとスチレンを共グラフト重合を行った後、ホスホン酸基とスルホン酸基を導入し、二官能性型吸着材を合成した。pH=1.8の酸性域において、鉄の吸着試験を行ったところ、一官能性の場合と比較して約40倍の破過容量を示した。これは、スルホン酸基が全pH範囲で解離するため、繊維がスルホン酸イオン間の反発により膨潤し、鉄の繊維内拡散が容易になるとともに、ホスホン酸基との錯形成において立体障害が減少できたことを示している。このことから、両官能基が金属イオン選択性に関与し、酸性領域においても吸着可能であることが明らかとなった。
城 昭典*; 岡田 健治*; 玉田 正男; 久米 民和; 須郷 高信; 田崎 正人*
Chemistry for the Protection of the Environment 4; Environmental Science Research, Vol. 59, p.49 - 62, 2005/00
ポリエチレンで被覆したポリプロピレン繊維にスチレンとクロロメチルスチレンを電子線前照射により共グラフト重合した後、Arbuzov反応によりクロロメチル部位へのホスホン酸エステルの導入,スチレン部位へのスルホン酸基の導入,濃塩酸によるホスホン基の加水分解を経て、ホスホン基とスルホン酸基を有する2官能性繊維の金属イオン交換繊維を合成した。比較の目的でホスホン酸基のみを有する単官能性繊維も合成した。2官能性の繊維の金属イオン選択性は、両官能基が金属イオン選択性に寄与することにより、スルホン基,ホスホン基のそれぞれを有する単官能性イオン交換体の中間的な特性を示すことがわかった。カラム法におけるPb(II)の吸着において2官能繊維は単官能性繊維より大きな漏出容量を示し、空間速度が900hまでは漏出曲線の形状は通液速度の影響を受けないことから、迅速な吸着特性があることが明らかとなった。
城 昭典*; Kugara, J.*; Trobradovic, H.*; 山部 和則*; 須郷 高信; 玉田 正男; 久米 民和
Industrial & Engineering Chemistry Research, 43(7), p.1599 - 1607, 2004/03
被引用回数：28 パーセンタイル：67.34(Engineering, Chemical)繊維状イミノジ酢酸キレート型陽イオン交換体はポリエチレンコートしたポリプロピレン単繊維とその不織布にポリクロロメチルスチレンを放射線グラフトした材料から合成した。得られた繊維状キレート材料の官能基密度と酸容量は単繊維と不織布でそれぞれ2mmol/gと4mmol/gであった。不織布材料を用いて二価のイオンの選択性を調べた結果、Mg(II)
Ca(II)
Co(II)Zn(II)Cd(II)Ni(II)Pb(II)Cu(II)の順になることがわかった。また、吸着容量はpH5でCa(II) 0.91mmol/g, Mg(II) 0.98mmol/g, Cd(II) 1.5mmol/g, Ni(II) 1.5mmol/g, Pb(II) 1.6mmol/g, Cu(II) 1.8mmol/gであった。三価のイオンではLa(III) 0.75mmol/g,Gd(III) 0.92mmol/g, Lu(III) 1.0mmol/gとなった。単繊維を用いたカラムモードでの評価では、Cu(II)について、破過容量は約1mmol/gで、空間速度が200~300hまで変化が認められなかった。
Kugara, J.*; Trobradovic, H.*; 城 昭典*; 須郷 高信; 玉田 正男; 片貝 秋雄
日本イオン交換学会誌, 14(Suppl.), p.77 - 80, 2003/00
クロロメチルスチレンを放射線グラフト重合したポリエチレン/ポリプロピレン芯鞘構造不織布(12
m)をイミノジ酢酸ジエチルと反応させ、機能化した。得られたイミノジ酢酸型キレート繊維(FIDA-f)の酸容量は4.3meq/gであった。FIDA-fカラムのコンディショニングpHの増加により、試料溶液の供給最大許流量は減少したが、鉛イオン(II)の破過曲線特性は800hの空間速度まで変化は見られなかった。FIDA-fは5ppmの鉛イオン(II)濃度に調整した河川水から、定量的に鉛イオン(II)を400hの空間速度で600ベッドボリューム除去できることを確認した。
城 昭典*; 岡田 健治*; 中尾 光弘*; 須郷 高信; 玉田 正男; 片貝 秋雄
日本イオン交換学会誌, 14(Suppl.), p.69 - 72, 2003/00
ポリエチレン/ポリプロピレン芯鞘構造不織布にビニルビフェニールを放射線グラフトして作製した繊維をトリエチル亜リン酸,クロロスルホン酸,濃塩酸で処理し、二官能性のホスホン酸繊維(FVCPS-f)を得た。FVCPS-f中のホスホン基と硫黄の含有量はそれぞれ1.8と0.7mmol/gで酸容量は4.2meq/gであった。鉄(III)の破過容量は通液速度が空間速度で20hから1000hまで増加するにつれて徐々に減少した。空間速度が1000hのとき、吸着容量は0.12mmol/gであった。市販されているホスホン酸樹脂及びホスホン酸単独の繊維ではこのような高い空間速度では吸着容量の測定はできず、本研究で得た材料が極めて優れている。
城 昭典*
PNC TJ6614 97-001, 30 Pages, 1997/03
前年度動燃事業団人形峠事業所において、本研究で提案したプロセスで製造されたイエローケーキ中に基準値以上のチタンが混入してくることが確認されたので、本年度はチタン混入の原因究明とその改善対策を最重要目標として研究を進めた。その結果、チタン(IV)はウラン(VI)より強くメチレンホスホン酸型樹脂(RCSP)に吸着されることが明らかになった。また、RCSPに吸着されたチタン(IV)は、溶離率が30-45%程度と低いものの、ウラン(VI)と同様に炭酸ナトリウムにより溶離されることもわかった。これらの結果により、チタン(IV)とウラン(VI)の性質は類似しており、必然的にチタンがウランに混入してくることがわかった。このためチタン(IV)とウラン(VI)の分別溶離法の開発が必要不可欠であると考え、チタン(IV)が過酸化水素-EDTAと安定な三元錯体を形成することに着目して、過酸化水素-EDTA溶液によるチタン(IV)の溶離を検討し、吸着されたチタン(IV)がほぼ定量的に溶離可能であることを認めた。つぎに、ウラン(VI)とチタン(IV)の分別溶離について検討した。チタン(IV)とウラン(VI)を負荷したRCSPカラムに、酢酸ナトリウム、過酸化水素-EDTA、炭酸ナトリウム、水、塩酸の順に通液した結果、チタン(IV)は過酸化水素-EDTAにより、ウラン(IV)は炭酸ナトリウムにより選択的に溶離され、チタン(IV)とウラン(VI)が分別溶離できることがわかった。ただし、チタン(IV)とウラン(VI)の混合系では各金属の溶離率が減少した。
浦田 信也*; Awual, Md. R.*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男
no journal, ,
市販の陰イオン交換樹脂は、過剰の塩化物イオンなどの共存下において、リン酸とヒ酸などの陰イオンを効率的によく吸着できない。そこで、ポリエチレン被覆ポリプロピレン繊維にN-ビニルホルムアミドをグラフト重合して得たグラフト繊維(FVH)を、アルカリ条件下(2M NaOH中で80C、6h加熱)で加水分解してアミノ基(6.7mmol/g)を有する陰イオン交換繊維(FVA)を合成した。リン酸とヒ酸の陰イオンに対する吸着性能をバッチ法及びカラム法で検討した。リン酸とヒ酸の陰イオンの吸着量はpHが増加するとともに減少する傾向を示した。また、塩化物イオンによる吸着への影響は認められなかった。一方、水道水にヒ酸を1ppm含ませた試料(pH 7.00)をSV500hでカラム法による吸着実験を行った結果、従来の陰イオン交換樹脂であるダイヤイオン SA10AOHはベッドボリューム10以下からヒ酸が漏出し始めるのに対してFVAはベッドボリューム50からヒ酸の漏出が始まり、有効な吸着剤であることが確認できた。
柴田 良和*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男
no journal, ,
ポリエチレン被覆ポリプロピレン繊維(不織布,短繊維)に放射線グラフト重合によってクロロメチルスチレン(CMS)をグラフト重合して得たグラフト繊維を用いて、アミノメチルホスホン酸を交換基とする二官能性アミノメチルホスホン酸型繊維(FNPS)の合成法の検討を行った。CMS(グラフト率100%)グラフト繊維をフタルイミドカリウムと反応させ、さらに硫酸を用いてスルホン酸を導入後、加水分解しアミノ化繊維を得た。このアミノ化繊維にMannich反応を適用してメチレンホスホン酸を導入し、FNPSを得た。スルホン酸の導入過程でスルホン化剤としてクロロ硫酸を用いると、繊維が一部溶出して重量が減少した。一方、スルホン化剤を95%硫酸にすると反応の温度と時間にかかわらず重量が増加し、反応温度40C、反応時間6時間がスルホン酸を導入するための最適条件であることがわかった。各反応段階のIRスペクトル測定結果より目的の官能基が導入されたことを確認した。また、酸容量は5.85.97meq/gであり、不織布、短繊維の形状の違いによる影響はなかった。
池上 文*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男
no journal, ,
高速イオン吸着性のキレート繊維を得る目的でポリエチレン被覆ポリプロピレン繊維にビニルベンジルグリシジルエーテルを放射線グラフト重合した繊維(FGE)からイミノ二酢酸型繊維(FGEI,酸容量4.2meq/g,窒素含量1.7mmol/g)を合成した。0.01MのCu(NO
)
,Zn(NO)溶液をそれぞれ空間速度(SV)100, 500, 1000hで通液し、Cu(II),Zn(II)の吸着性能を検討した。Cu(II)溶液をSV100, 500hで通液した場合、良好なCu(II)の吸着挙動を示し、5%漏出容量がそれぞれ0.894mmol/g及び0.832mmol/gと大きい値となったが、SV1000hでは5%漏出容量は減少した。これに対し、Zn(II)溶液の場合はSV100hから流速を5倍,10倍に増加しても漏出容量は変化しなかった。一方、20.7, 10, 5及び2.5ppmの低濃度のPb(II)溶液をSV500hで通液した場合は、供給液濃度を低くするほど5%漏出容量は増大し、大量の溶液を通液することができる。
城 昭典*; 青柳 真一郎*; 池上 文*; 片貝 秋雄; 玉田 正男
no journal, ,
pH変化による膨潤性の変動が少ない高速イオン吸着性のキレート繊維を得ることを目的として、ポリエチレン被覆ポリプロピレン繊維にビニルベンジルグリシジルエーテルをグラフト重合した繊維(FGE)からキレート繊維(FGEI)を合成し、カラム法によりそのCu(II), Zn(II), Pb(II)などの吸着挙動を評価した。FGEIの湿潤体積はpH2-11の広いpH範囲で一定であり、カラム法での使用に適していることがわかった。空間速度(SV)100, 500hで0.01MのCu(II)溶液を通液した場合、良好なCu(II)の吸着挙動を示し、5%漏出容量がそれぞれ0.89mmol/g及び0.83mmol/gと大きい値となったが、SV 1000hでは5%漏出容量は減少した。これに対して、0.01MのZn(II)溶液を通液した場合はSV 100hから流速を5倍,10倍に増加してもZn(II)の漏出容量は変化しなかった。一方、20.7, 10, 5及び2.5ppmのPb(II)溶液をSV 500h通液した場合、Pb(II)濃度が低いほど5%漏出容量は増大し、Pb(II)などに汚染された膨大な水の迅速浄化に有用なことがわかった。
浦田 信也*; Awual, Md. R.*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男
no journal, ,
市販の陰イオン交換樹脂は、過剰の塩化物イオンなどの共存下において、陰イオン種であるヒ酸とリン酸を効率よく吸着できない。このためこれらの選択吸着剤のほとんどが硬い金属イオンを用いた配位子交換型の吸着剤である。そこで、-NH
基を陰イオン交換基とする繊維(FVA)をN-ビニルホルムアミドをモノマーとして放射線グラフト重合によって合成し、ヒ酸とリン酸の陰イオンに対する吸着性能をバッチ法とカラム法で検討した。ヒ酸とリン酸の吸着量はpHが増加するとともに減少する傾向を示したが、ヒ酸などと同濃度の塩化物イオンが共存した場合でも吸着への影響はほとんど認められなかった。一方、水道水にヒ酸を1ppm含ませた試料(pH7.00)を空間速度500hの条件でカラム法によるFVAのヒ酸に対する動的吸着特性の評価を行った結果、FVAは従来の陰イオン交換樹脂であるDIAION SA10AOHの5倍の、ベッドボリューム50でヒ酸の漏出が始まり、有効な吸着剤であることが確認できた。
岡田 健治; 瀬古 典明; 玉田 正男; 城 昭典*
no journal, ,
これまでに放射線グラフト重合技術により多種のイオン交換繊維が開発され、従来のイオン交換樹脂では不可能であった超高速吸着が可能となった。しかし、弱酸性型吸着材であるホスホン酸型吸着材ではpH2以下の酸性領域ではホスホン酸基が解離せず繊維の収縮が起こるため吸着容量・速度の双方が低下する。本研究では、ホスホン酸型繊維に強酸性基であるスルホン酸基を導入し、二種の官能基の相乗作用により発現する金属吸着特性を評価した。その結果、Fe(III)の吸着試験においてホスホン酸基のみを有する繊維では、通液直後にFe(III)は漏出したが、二官能性繊維においては30通液容量まで漏出容量が増加した。Pb(II)の金属吸着特性でも同様に、二官能性繊維においては2倍の漏出容量を示した。
柴田 良和*; 松浦 博孝*; 井原 敏博*; 城 昭典*; 片貝 秋雄; 玉田 正男
no journal, ,
クロロメチルスチレンをグラフトしたポリオレフィン繊維にスルホン酸とアミノメチルホスホン酸基を導入して得た二官能性キレート繊維(FNPS,酸容量5.97meq/g)のZn(II)吸着特性をカラム法で評価した。pH2に調整した 0.01M硝酸亜鉛水溶液の50-60Bed Volumes(BV)を、空間速度(SV)50, 100, 200並びに1000/hでカラムに通液して、Zn(II)の漏出挙動を評価した。いずれの通液速度においても、5%漏出点は13-15BVでほぼ一定であり、50BVで吸着平衡に到達した。5%漏出容量は0.73-0.88mmol/gであり、平衡吸着量は1.05-1.19mmol/gであった。漏出曲線の形状が通液速度に依存しないことから、FNPSがZn(II)を極めて迅速に吸着することがわかった。吸着された Zn(II)は1M塩酸で定量的に溶離され、FNPSの反復使用も可能であった。
