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荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Instruments & Instrumentation)Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K
line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.
岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 4 Pages, 2023/05
モノアミド抽出剤と温度応答性ポリマーを用いたゲル化抽出技術のウラン廃棄物処理への適用性の検討を行った。異なる構造を有する3種類のモノアミド抽出剤を用いた模擬溶液の分離試験により、溶液中のCe(IV)をゲル化抽出法により選択的に回収されることが示された。これらの試験結果をもとに、ゲル化抽出法に適したモノアミド抽出剤を選定した。
大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩
Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：6.71(Chemistry, Analytical)安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。
Cs/
Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11
被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Nuclear Science & Technology)土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10
g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、Cs/Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高いCs/Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている
Cs/Csの放射能比の分布と一致しており、Cs/Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。
塚原 剛彦*; 佐賀 要*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎
クリーンテクノロジー, 29(12), p.4 - 7, 2019/12
レアメタルは不可欠な資源として重要であり、安定した供給が課題となっている。そのため、リサイクル技術の開発が進められている。しかし、既存の方法はコストや廃棄物、火災爆発の危険性などの問題があり、飛躍的な展開は望めないことから、これまでの分離概念にとらわれない開発が求められている。温度応答性ポリマーポリ-N-イソプロピルアクリルアミド(PolyNIPAAm)と疎水性抽出剤を応用し、温度変化のみで水溶液中で金属錯体を内包したポリマーゲルの生成と再溶解を可逆的に制御が可能であることを見出し、これをレアメタルの分離回収へ適用することを検討した。この相転移現象を利用した水系抽出法は、有機溶媒や固体吸着材を一切用いず、煩雑な固液分離も行うことなく、適切な抽出剤を投入して38
C程度に暖めるだけで、廃液中から金属イオンを直接回収することが可能である。本稿で紹介した希土類イオンのみならず、白金族元素やアクチノイド元素(ウラン, アメリシウム, キュリウム等)の分離回収にも成功している。抽出から逆抽出までの全工程が水系で完結し、繰り返し利用も可能であるため、環境負荷低減に資する新しい分離法として期待される。
-isopropylacrylamide) with diglycolamide-typed ligands佐賀 要*; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塚原 剛彦*
Analytical Sciences, 35(4), p.461 - 464, 2019/04
被引用回数：3 パーセンタイル：7.76(Chemistry, Analytical)ポリ--イソプロピルアクリルアミド(PNIPAAm)を用いた相転移ゲル化抽出法は、廃棄物の極めて少ない新規抽出プロセスの実現を可能にする。PNIPAAmと疎水性ジグリコールアミド抽出剤を共に用いたゲル化抽出によって、硝酸溶液中から全希土類元素を一段階で完全に抽出することに成功した。
塚原 剛彦*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 佐賀 要*
分離技術, 49(4), p.221 - 225, 2019/04
希少金属(レアメタル)は不可欠な鉱物資源として重要であり、その安定した供給が課題となっている。そのため、使用済み製品からの分離回収・リサイクル技術の開発が盛んにおこなわれている。しかし、既存の方法はコストの問題や廃棄物の発生、処理時の火災爆発の危険性などの問題があり、飛躍的な展開は望めない状況である。そこで、これまでの分離概念にとらわれない方法論の開発が望まれている。温度応答性ポリマー ポリ-N-イソプロピルアクリルアミド(PolyNIPAAm)と疎水性抽出剤を応用し、温度変化のみで水溶液中で金属錯体を内包したポリマーゲルの生成と再溶解を可逆的に行うことができる相転移現象の制御が可能であることを見出し、これをレアメタルである希土類元素の分離回収へ適用することを検討した。このユニークな相転移現象を利用した水系抽出法は、有機溶媒や固体吸着材を一切用いず、煩雑な固液分離も行うことなく、適切な抽出剤を投入して38C程度に暖めるだけで、廃液中から金属イオンを直接回収することが可能である。疎水性抽出剤は、分子構造中に親水部位及び疎水部位を有するものであれば特に限定されず、水への溶解性が低くとも構わない。親水・疎水官能基を併せ持つ中性配位子を抽出剤として用いることで、本稿で紹介したREイオンのみならず、白金族元素(パラジウム,ロジウム,ルテニウム等)やアクチノイド元素(ウラン,アメリシウム,キュリウム等)の分離回収にも成功している。抽出から逆抽出までの全工程が水系で完結し、繰り返し利用も可能であるため、環境負荷低減に資する新しい分離法として期待される。
Cs/Cs isotope ratio near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 島田 太郎; 武田 聖司
no journal, ,
放射性核種の起源同定には同位体比測定が広く利用されており、福島第一原子力発電所(1F)事故に関してもCs/Csや
Cs/Csなどのデータが報じられている。一方、数十年後に実施される廃止措置終了確認においては、汚染起源の識別方法として比較的半減期の長いCs/Csの利用が見込まれる。この場合、
線測定のみでは測定できないため、化学分離と質量分析が必要となることから、Calix[4]arene-bis(t-ocylbenzo-cronw-6)を用いたCsの化学分離法を開発し、1F周辺で採取された土壌中のCs/Csを測定した。使用が考えられる2種類の質量分析計(QQQとTIMS)を用いて測定を行い、両者の精度を比較するとともに、0.01程度の同位体比の差を識別するために必要な精度について考察した。
Cs/Cs同位体比を用いた放射性Csの起源特定島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治
no journal, ,
廃止措置終了確認において、福島第一原子力発電所(1F)事故由来の放射性Csはバックグラウンドとして取り扱うことが可能であるが、そのためには放射性Csの起源特定が必要となる。そこで、Cs/Cs同位体比を用いた起源特定の可能性について検討を行った。高濃度土壌試料を分析して求めた1F起源のCs/Cs同位体比は0.3628
0.0005であった。これに対し、廃止措置施設起源の同位体比が0.05
0.2大きかった場合に、0.1Bq/gの廃止措置施設起源のCs濃度の標準偏差を0.01Bq/g以下とするには、現状の測定器では低Cs濃度で同位体比測定精度が落ちるため難しいことが示された。一方で、Cs濃度が0.5Bq/g以下の土壌に対しても標準偏差が0.0005以下となるようCs/Cs同位体比を測定できれば、起源の識別が可能となることが示唆された。
Cs/Cs同位体比分析法の開発島田 亜佐子; Kim, M. S.*; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治
no journal, ,
Calix[4]arene-bis(tertoctylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液を用いて土壌溶解液からCsを分離・精製する手法を考案した。BOBCalixC6溶液を5回ほど繰り返し使用しても分離性能に大きな変化はなく、15mlの溶液を5回、2セット使用することで150mlの土壌溶解液を処理することができた。茨城県東海村で採取した土壌試料中のCs/Csを分析したところ、2011/3/11時点換算で0.380.25, 0.550.82, 0.3640.028, 0.380.38という値が得られた。Cs濃度が16900Bq/gの試料の分析では0.36340.0005という高い精度で同位体比が測定できたが、東海村で採取した1Bq/gを下回る試料の分析は標準偏差が大きくなった。
大内 和希; 武藤 由樹*; Brandt, A.*; 生田目 望*; 塚原 剛彦*; 北辻 章浩
no journal, ,
迅速・安全な放射性廃棄物分析法の開発のためマイクロ化学チップに陰イオン交換樹脂を充填して作製したマイクロチップカラム(長さ11mm、カラム容量0.39L)によるウランの吸着・溶出性能を調べた。ランタノイドとウランの混合試料を送液速度1mlh
でカラムを通液すると、ウランを選択的に吸着・溶出でき、その操作時間は約4分であり数十分要する一般的なカラムより迅速にウランを分離できることがわかった。また、標準海水のウラン分離に適用し分析値(2.860.05ppb)は認証値(2.810.16)とよく一致し実証試験に成功した。
塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
カラム溶出液のモニタリング結果を運転制御に反映させる技術を開発することを目標として、オンラインモニタリングに適切なマイクロ熱レンズ分光システムの構築を行うとともに、その基本評価を実施した。
荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*
no journal, ,
The spent extraction solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the reprocessing. The spent solvent should be appropriately treated for disposal or storage. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity more precisely, elution behavior of loaded solvent into hexane or acetone was evaluated. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K line depended on the washing condition, and the behavior qualitatively agreed with the results of the leaching test.
大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 駒 義和; 北辻 章浩
no journal, ,
高線量試料の分離工程における放射線被ばくリスクや二次廃棄物の低減をするため、微小スケール分離に適した陰イオン交換樹脂充填マイクロチャンネルの設計とそのウラン分離性能を評価した。マイクロチャネルは断面積が同程度で外周の異なる2つの形状を設計した。結果として、マイクロチャネルの深さ及び幅方向に約10個以上の樹脂を配列することで期待されるウラン分離性能が得られることがわかった。また、この樹脂充填マイクロチャンネルを福島第一原子力発電所の原子炉建屋滞留水と同程度のセシウムを添加した海水試料に適用したところ、ウラン濃度は2.850.07ppbが得られ、認証値(2.810.16ppb)とよく一致した。また、このフラクション中のセシウム濃度は初期濃度の1/1000以下であった。よって、この樹脂充填マイクロチャンネルは複雑なマトリクス試料のウラン分離に適用可能な性能を有しているといえる。
Cs/Cs同位体比測定のための化学分離法開発島田 亜佐子; 野村 雅夫*; 塚原 剛彦*; 武田 聖司
no journal, ,
環境試料に対してCs/Cs放射能比を用いた起源特定が広く行われているが、Csの半減期は2年であり数十年後には測定が困難であるため、将来的には半減期が133万年のCsを利用したCs/Cs同位体比による起源特定がより有効になると考えられる。Cs/Cs同位体比測定のためにはCsを土壌中から分離・精製する必要があるが、1BqのCsは312.5fgであり、質量分析において十分定量可能なCsを得るには多量の土壌を処理する必要がある。そこで、これまでに開発してきたBOBCalixC6によるCs分離法の抽出時間や使用回数を最適化し、東海村で採取した1Bq/g程度の土壌試料溶解液からのCsの分離・精製に適用し、Cs/Cs同位体比測定を実施した。
岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
no journal, ,
軽水炉燃料加工時にウランを含むスラッジが各施設で発生し、保管されている。保管されているスラッジからウランを浸出させた溶液から、ウランを選択回収する。ウランの選択回収にはゲル化抽出法を選択し、それに適した抽出剤を2種選択し、セリウムにて実験を行い、その性能を評価した。C14-BAMAが優れているとの結果が得られたため、当該抽出剤に対してウランによる検討を行う予定である。
齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
no journal, ,
軽水炉燃料加工時にウランを含むスラッジが各施設で発生し、保管されている。保管されているスラッジからウランを浸出させた溶液から、ウランを選択回収する。モノアミド抽出剤による硝酸溶液からのウランの選択分離手法を溶媒抽出法,抽出クロマトグラフィ法,ゲル化抽出法にて試行し、廃液発生量やコストにてそれぞれの手法を比較した。比較の結果、ゲル化抽出法が優れていると判断した。
島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 武田 聖司
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故により東日本が広範囲にわたって放射性セシウムで汚染された。今後の原子力施設の廃止措置終了確認時において放射性Csが検出された場合に、それが廃止措置対象の施設由来なのか1F由来であるかの識別をするためには、1Fによる汚染の状態についての情報が必要である。そこで、東海村の3地点において、1m間隔で土壌を620試料採取し、Cs放射能濃度およびCs/Cs放射能比、Cs/Cs同位体比を測定した。その結果、Cs放射能濃度は地点間のみでなく同じ地点でもかなりばらついているが、Cs/Cs放射能比はほぼ一定であることが分かった。しかし、Cs/Cs同位体比は測定地点間でばらつきが認められた。また、Cs/Cs同位体比はCsによる汚染の度合いが大きい地点では1F近傍での測定結果と測定誤差の範囲で一致したが、Csによる汚染が低い地点ではややばらつくとともに大きくなる傾向が認められた。これらの結果には1F事故以前の核実験のフォールアウトによって蓄積したCsの存在が影響していると示唆される。
島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; 武田 聖司
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故により広範囲の東日本が放射性セシウムで汚染された。廃止措置終了確認時において放射性Csが検出された場合に、それが廃止措置施設由来なのか1F事故や過去の核実験等のバックグラウンド由来であるか推定するためには、バックグラウンド由来の汚染についての状況把握が必要である。そこで、東海村において、局所的な平面及び鉛直方向へのCsの汚染分布と共にCs/Cs放射能比とCs/Cs同位体比についても測定した。その結果、地表面における平面方向Cs放射能濃度は地点間のみでなく、同じ地点でもかなりばらついているがCs/Cs放射能比はほぼ一定であることが分かった。しかし、Cs/Cs同位体比にはばらつきが認められ、汚染の度合いが大きい地点では1F近傍の結果と誤差の範囲で一致したが、汚染の度合いが低い地点ではややばらつき、同位体比が高い傾向が認められた。1F事故以前のフォールアウトによるCsが影響していると考えられる。また、深度の異なる試料のCs/Cs同位体比についても比較検討結果を報告する予定である。
甲斐 正雄; 岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 中村 雅弘; 塚原 剛彦*; 井戸田 直和*; 成瀬 惇喜*
no journal, ,
軽水炉燃料加工時にウランを含むスラッジが各施設で発生し、保管されている。保管されているスラッジからウランを浸出させた溶液から、ウランを選択回収する。ウランの選択回収にはゲル化抽出法を選択した。本検討では、ゲル化抽出法にて回収したゲル試料について、適した酸化転換手法を求めるために、電気炉を用いた酸化転換法の検討を実施した。まずセリウムにて検討を実施した。異なる温度で回収ゲルを加熱し、その性状を分析した。結果、加熱温度として1000Cが適当との結果が得られた。次に、硝酸ウラニルを用いて作製したゲルを1000Cにて加熱し、得られた試料について分析を行った。発表では、分析に基づく試料の同定結果について報告を行う。
