Selenium sorption in a sedimentary rock/saline groundwater system and spectroscopic evidence

夏 暁彬; 亀井 玄人; 飯島 和毅; 柴田 雅博

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.932, p.933 - 941, 2005/09

地層処分環境を模擬した低酸素雰囲気還元条件下で、幌延産の堆積岩及び地下水を用いて、Seの収着実験を行った。更に、XANESによる堆積岩に収着したSeの酸化数を調べた。これらの結果からSeの収着に影響を及ぼす要因は、堆積岩石中に含まれる黄鉄鉱の酸化により生成した鉄酸化物及び地下水中の有機物であることが考察された。収着したSeの酸化数はほとんどSeの0価であった。

緩衝材中の鉄イオン及びネプツニウムイオンの拡散挙動

有馬 立身*; 出光 一哉*; 夏 暁彬; 石寺 孝充; 飯島 和毅

JNC TY8400 2004-005, 59 Pages, 2004/05

JNC-TY8400-2004-005.pdf:1.3MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において,より信頼性の高い安全評価を実施するためには,還元環境下,オーバーパック材腐食生成物共存下でのデータ取得が必要不可欠である。本研究では,In-diffusion法によるベントナイト中の拡散試験を行い,信頼性の高いNpの見かけの拡散係数を取得するとともに,炭素鋼をベントナイトに接触させ,鉄腐食生成物の移行挙動を調べた。また,腐食炭素鋼共存下においてNpを拡散させ,Npの拡散挙動に及ぼす鉄腐食生成物の影響を評価した。その結果,炭素鋼から鉄はFeイオンの形態でモンモリロナイト層間のナトリウムを押し出しながら移動していると考えられた。炭素鋼の腐食により生成したFeイオンが炭素鋼-ベントナイト接触面に蓄積されると,腐食はFeイオンの接触面からの流出速度に律速されると考えられ,ベントナイト乾燥密度が大きいほどFeイオンの流出速度が大きくなり,腐食の進行も速くなると考えられた。また,還元環境において,炭素鋼の腐食速度は0.1 micro m/y程度と推測され,第2次取りまとめにおける設定値20 micro m/yと比べてかなり小さな値となった。一方,Npの拡散挙動に関しては,炭素鋼共存下及び非共存下のどちらにおいても,ベントナイト中の濃度分布は速い移行挙動を示す部分と遅い移行挙動を示す部分が観察された。この移行の遅い部分はNp(IV)の拡散,速い部分はNp(V)の拡散と考えられ,見かけの拡散係数はそれぞれ1010m/s及び1010m/sであった。また,炭素鋼共存下ではその腐食により強い還元環境が作り出され,Np(V)に比べて溶解度が低く拡散速度の遅いNp(IV)の存在割合が増加するため,ベントナイト中へのNpの移行が抑制されると考えられた。

圧縮ベントナイト中における鉄腐食生成物の存在形態

石寺 孝充; 夏 暁彬; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*

no journal, , 

腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させ、ベントナイト中へ移行した鉄腐食生成物の存在形態を調べた。その結果、炭素鋼付近では非晶質の2価の水酸化物として、炭素鋼から離れるに従って3価の水酸化物として鉄腐食生成物は存在しているものと考えられた。

堆積岩に対するCs収着挙動のモデル化

土井 玲祐; 夏 暁彬; 柴田 雅博; 北村 暁; 吉川 英樹

no journal, , 

地層処分環境下での放射性核種等の移行評価が重要で、収着は核種移行を遅延させる主要なメカニズムの一つである。その指標として分配係数(K)が用いられ、このKの評価が不可欠で、その評価方法の確立が必要である。本研究では、幌延堆積岩へのCs収着試験結果のモデル化を実施した。幌延堆積岩中のイライトにはほかの粘土鉱物にはない結合力の強いサイトがあるのでイライトでのイオン交換がCs収着を支配する。そこで、Cs収着がイライトでのイオン交換反応に支配されるとしたモデルを適用した。液中陽イオン濃度,固液比は実験と同条件とし、イライトへの収着に関してCsと競争する主要な陽イオン(K, Na, NH)とのイオン交換反応に基づき、平衡時の液中Cs濃度を地球化学計算コードPHREEQCにより求めKを算出した。このKについて実験値とモデルを比較,検討した。KのCs濃度依存性については、平衡Cs濃度が高くなるとK値が減少するという実験結果をモデル計算で説明できた。しかし、Kの実験値と計算値には一桁以内の差が認められた。実験で求めたイライト含有率の不確実性がこの差異の原因の一つと考えられる。