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報告書

有機物含有核燃料物質の安定化処理

先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.

JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05

JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB

核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、$$gamma$$線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700$$^{circ}$$Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。

論文

Research of process to treat the radioactive liquid waste containing chloride ion generated by pyroprocessing plant in operating

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09

塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての$$alpha$$放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。

口頭

U及びPu含有廃液処理における塩化物イオン除去手法の検討と開発

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 比内 浩; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

CPFにて実施している乾式再処理試験では、化学分析に伴い塩化物イオンを含む廃液が発生している。塩化物イオンを含む廃液は、腐食の観点から施設廃液設備に廃棄することが出来ないため、一時保管設備内で保管してきたが、現在、保管容量の7割に達している。さらに、これらの廃液にはU, Puも含まれている。本研究は、塩化物イオンを除去し、U, Puを回収した上で廃液を処理する方法を確立することを目的とした。この目的を達成するため試験内容を検討し、コールド試験にて確認した。その結果、硝酸銀を用いた沈殿分離処理により、塩化物イオンを効率的に除去できた。その際、U, Puが塩化銀沈殿物に同伴するロスが少なくなる見通しも得た。生成した塩化銀沈殿物は、光分解反応による変色が観察されたため、暗所にて乾燥処理を行う必要がある。生成した沈殿物は、通常の空気雰囲気下にて自然乾燥すれば、1週間で乾固することが分かったため、暗所でも同様に乾固できる。今後、実際の廃液にてホット試験を実施し、実証する予定である。

口頭

乾式再処理から発生する塩化物イオン含有放射性廃液の処理手法の開発

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 比内 浩; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

CPFにて実施している乾式再処理試験では、化学分析に伴い塩化物イオンを含む廃液が発生している。塩化物イオンを含む廃液は、腐食の観点から施設廃液設備に廃棄することができないため、一時保管設備内で保管してきたが、現在、保管容量の7割に達している。さらに、これらの廃液にはU, Puも含まれている。本研究は、塩化物イオンを除去し、U, Puを環境レベルまで低減した上で廃棄する方法を確立することを目的とした。この目的を達成するため、硝酸銀を用いた沈殿処理法、CMPOを用いた抽出クロマトグラフィー法を組み合わせた処理フローを提案し、実液を用いたホット試験にて確認した。その結果、硝酸銀を用いた沈殿分離処理により、塩化物イオンを目標濃度以下まで低下させることができた。その際、U, Puが塩化銀沈殿物に同伴しないことも確認した。また、CMPOを用いた抽出クロマトグラフィー処理により、放射性元素が環境レベルまで低減できる見通しを得た。本結果より、今回提案した処理フローが、乾式再処理試験から発生した廃液を処理するために有効な手法であることが明らかとなった。

口頭

溶融塩電解による固体陰極へのU-Pu共析出

多田 康平; 北脇 慎一; 坂村 義治*; 村上 毅*

no journal, , 

溶融LiCl-KCl共晶塩を用いた乾式再処理では、工程で発生する塩廃棄物中に残留するU,Puをできるだけ回収する必要がある。そこで、まず固体陰極を用いた電解により大部分のU,Puを回収することができれば、液体カドミウムを用いた還元抽出でのカドミウムの使用量が大幅に低減されるため、プロセスを効率化することができる。しかし、固体陰極でUと共にPuを析出させる条件が明らかになっていない。本研究では、段階的に溶融塩中のU濃度を高めた条件で電解を行い、UとPuを共析出させるための条件を調査した。溶融塩中のPu濃度を約2.8wt%で固定し、U濃度を0.111-0.660wt%の範囲内で電解した結果、U濃度が0.423wt%以下の条件で、PuをUと共に固体陰極上に効率よく析出させることができることが分かった。

口頭

柔軟性の高いMA回収・核変換技術の開発,4; 液体Ga電極中のU及びPu固相析出挙動解明

多田 康平; 北脇 慎一; 小藤 博英; 村上 毅*; 坂村 義治*

no journal, , 

アクチニド(An)分離・変換シナリオにおいては、核変換システムに応じて様々な組成、化学形や燃焼度の燃料が想定されている。このような燃料からのAn回収法を確立し、将来起こりうる社会状況の変化にも柔軟に対応するために、乾式再処理技術を取り入れた分離技術を研究している。この分離技術では、液体ガリウム(Ga)電極を利用した革新的なMA回収方法を提案してきた。しかし、液体GaへのU及びPuの飽和溶解度は、液体Cdへのものと比較すると小さく、飽和溶解度以上に回収されたU及びPuがGa中で固相を形成し、An回収プロセスへ影響する可能性がある。そこで、本研究では、液体GaへU及びPuを飽和溶解度以上に析出させた電極をSEM/EDX観察し、固相析出状態を調べ、電解による回収への影響を検討した結果、Puを回収した試料(0.48wt%)では、Puを多く含んだ1$$mu$$m程度の粒子状の析出相がGa電極内部に多数分散して存在していることが明らかとなった。本結果より、今回の試験条件では、Anの電解による回収を阻害する可能性はないと考えられる。

口頭

原子力機構における乾式再処理研究開発の経緯

小藤 博英; 多田 康平; 北脇 慎一; 林 博和; 村上 毅*; 坂村 義治*

no journal, , 

金属電解法は最も実現性が有望視される乾式再処理技術であり、原子力機構では電力中央研究所との共同研究により開発を進めてきた。研究開発を通して技術の実現性が確認され、プロセス機器や施設の設計を進めた。当該技術は、放射性廃棄物の環境負荷低減が重視される将来の核燃料サイクル概念に適合することが期待されている。本報では金属電解法に関して、技術の概要、開発の経緯、研究開発現状と今後の展望等を簡潔に紹介する。

口頭

柔軟性の高いMA回収・核変換技術の開発,7; 液体Ga電極への回収増加に伴うアクチニド回収/希土類分離挙動の解明

多田 康平; 小藤 博英; 村上 毅*

no journal, , 

既存の乾式再処理に比べて大幅に除染性能が向上した革新的なMA回収方法として、液体Ga電極を用いた手法を検討している。しかし、液体Ga中のU及びPuの飽和溶解度は、従来使用していた液体Cdと比較して低いため、U, Puの回収量を増加させると、液体Cdを使用した場合よりも少ない回収量から液体Ga中に固相が析出する。この固相析出が回収プロセスに与える影響を調査するため、液体Ga電極に飽和溶解度以上のU, Puを回収する試験を実施し、Ga電極をSEM/EDXで観察すると共に、元素分析結果からアクチニド/希土類分離性能を評価した。その結果、液体Ga電極表面に回収を阻害するような固体析出相の堆積等は観察されなかった。一方、電極内部にPu-Ga合金からなる1-10$$mu$$m程度の粒子状の相が観察され、相形成時のアクチニド/希土類の分離係数は、飽和溶解度未満におけるU及びPu回収時の分離係数と同程度であった。本結果から、液体Ga電極を用いて飽和溶解度以上の範囲でAnの回収量が増加しても、回収を阻害する形態の固体析出相は形成されず、An/Ln分離性能にも影響しないことが明らかとなった。

口頭

Pyroprocessing technology development for flexible introduction of fast reactor fuel cycle

飯塚 政利*; 野平 俊之*; 多田 康平; 村上 毅*; 小藤 博英

no journal, , 

By adopting the pyroprocessing together with fast reactor which is partially/fully loaded with metal fuels, a fuel cycle system concept with enhanced MA recovery and transmutation capability can be designed. This fuel cycle system flexibly accommodates various possible scenarios for the fast reactor introduction and Pu/MAs management with the largest reduction effects on nuclear waste toxicity, making the most of current R&D infrastructure and planned industrial resources using oxide fuels. As a part of above mentioned R&D, the adaptation of liquid Ga cathode to the electrorefining process of pyro-process has been examined to improve decontamination factor of rare-earth FP element.

口頭

高レベル放射性物質研究施設における放射性廃液処理の取組み; 塩化物イオン含有放射性廃液の処理法の開発

多田 康平; 荒井 陽一; 渡部 創; 小木 浩通*; 中村 雅弘; 柴田 淳広

no journal, , 

高レベル放射性物質研究施設(CPF)では施設内で発生した放射性廃液処理の処理検討を進めている。本件では、乾式再処理試験やその分析で発生した塩化物イオンを含有する廃液の処理法を検討した。銀を用いた沈殿法による塩化物イオンの除去と、固体吸着材による核燃料物質の回収を試み、貯槽の腐食に影響を与えない濃度まで塩化物イオンを除去し、微量の核燃料物質を吸着材で回収可能であることを確認した。

口頭

柔軟性の高いMA回収・核変換技術の開発

多田 康平; 小藤 博英; 村上 毅*

no journal, , 

既存の乾式再処理に比べて大幅に除染性能が向上した革新的なMA回収方法として、液体Ga電極を用いた手法を平成28年度から検討している。平成28$$sim$$30年度に実施した各試験において、液体Gaを用いた処理プロセスは、従来の液体Cdを用いた処理プロセスよりも優れたAn/RE分離性能を示し、有効性の高い処理プロセスであることを立証した。令和2年度では、液体Ga電極を利用した処理プロセスの有効性を実証するため、模擬使用済MOX燃料(RE, Am含有MOX)を出発物質として、電解還元による金属への転換試験、液体Ga電極へのU, Puの回収試験を連続して実施した。得られる試料のSEM/EDX分析や試験時の電位変化などから、ほぼ試料が還元されている可能性が高いことが明らかとなった。また、精製試験時の電位の挙動から液体Ga中へU及びPuが主に回収されていることを確認した。これらの結果から、液体Ga電極を利用した処理プロセスが有効であることが明らかとなった。

口頭

Selective actinides recovery over lanthanides using liquid gallium cathode

多田 康平; 小藤 博英; 村上 毅*

no journal, , 

Pyroprocessing is a promising technology for a fast reactor cycle with a highly concentrated minor actinides (MA: Np, Am and Cm)-bearing metallic fuel. Separation of actinides (An) from fission products such as lanthanide elements (Ln) is one of the difficult challenges to establish practical pyroprocessing. Liquid Cd cathode (LCC) with LiCl-KCl bath has been generally used for An recovery in our process, however, An/Ln separation performance using LCC was not high enough to fabricate highly concentrated MA-bearing fuel from materials having a high ratio of Ln/An. Our recent studies showed that a combination of liquid Ga cathode with LiCl-KCl bath had potential to give higher An/Ln separation performance, and currently we are developing an innovative pyroprocessing using the liquid Ga electrode. Solubility of U and Pu in liquid Ga is smaller than in liquid Cd. Therefore, the solid precipitates (An-Ga alloy) formation could have a significant influence on designing the process compared to the case of using LCC. However, the influence of the solid precipitates formation on An/Ln separation performance is unclear. In this study, galvanostatic electrolysis test on the recovery of U, Pu and Am in liquid Ga was carried out to investigate the influence. Precipitation of Pu-Ga alloy was observed by SEM/EDX on the cross section of Ga electrode after the electrolysis, and separation factors (SFs) for each metallic elements (M) based on Ce, which is defined as (M/Ce concentration ratio in liquid Ga)/(M/Ce concentration ratio in the salt phase), were calculated to evaluate An/Ln separation performance.

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