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論文

Unusually kinetically inert monocationic neptunyl complex with a fluorescein-modified 1,10-phenanthroline-2,9-dicarboxylate ligand; Specific separation and detection in gel electrophoresis

山縣 和仁*; 大内 和希; 丸茂 和樹*; 半田 友衣子*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Inorganic Chemistry, 62(2), p.730 - 738, 2023/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.4(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ネプツニルイオン(NpO$$_{2}$$$$^{+}$$)に対し解離不活性な錯体を見出すため、蛍光プローブ化学ライブラリーの中からポリアクリルアミドゲル電気泳動(PAGE)を用いる速度論的手法により、安定なNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の選抜を試みた。フルオレセイン修飾フェナントロリン-2,9-ジカルボン酸錯体は、自己解離速度定数8$$times$$10$$^{-6}$$ s$$^{-1}$$と非常に解離不活性であることを見出した。この速度定数は、これまで報告されているNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の解離速度より100万倍遅い。この特異性を利用しPAGEによるNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の蛍光検出を試みたところ、検出限界68pmol dm$$^{-3}$$(17fg)の極微量検出を達成した。模擬使用済み核燃料及び高レベル放射性廃棄物試料への適用にも成功した。

論文

Safe and rapid development of capillary electrophoresis for ultratrace uranyl ions in radioactive samples by way of fluorescent probe selection for actinide ions from a chemical library

原賀 智子; 大内 和希; 佐藤 義行; 星野 仁*; 田中 玲*; 藤原 隆司*; 黒川 秀樹*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 亀尾 裕; et al.

Analytica Chimica Acta, 1032, p.188 - 196, 2018/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:45.99(Chemistry, Analytical)

放射性試料中のアクチノイドイオンを安全、迅速、高感度に分析するため、蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動法による分析法を開発した。本研究では、化学ライブラリーを用いて、アクチノイドイオンの検出に必要となる蛍光プローブを選択し、大環状および非環状の多座配位骨格を有するプローブ群を整備した。アクチノイドのうち、ウラニルイオンに対して、4座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、従来のキャピラリー電気泳動法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善し、pptレベルの検出限界を達成するとともに、実際の放射性廃液試料の分析に適用できることも示した。

論文

iBNCT用線形加速器のビームコミッショニング

内藤 富士雄*; 穴見 昌三*; 池上 清*; 魚田 雅彦*; 大内 利勝*; 大西 貴博*; 大場 俊幸*; 帯名 崇*; 川村 真人*; 熊田 博明*; et al.

Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1244 - 1246, 2016/11

いばらき中性子医療研究センターのホウ素中性子捕獲療法(iBNCT)システムは線形加速器で加速された8MeVの陽子をBe標的に照射し、中性子を発生させる。この線形加速器システムはイオン源, RFQ, DTL, ビーム輸送系と標的で構成されている。このシステムによる中性子の発生は2015年末に確認されているが、その後システムの安定性とビーム強度を共に高めるため多くの改修を施した。そして本格的なビームコミッショニングを2016年5月中旬から開始する。その作業の進展状況と結果を報告する。

論文

Oxidation-Reduction Equilibrium of Fe3+/Fe2 in a Candidate Glass for Immobilization of High Level Nuclear Waste

河村 和廣; 宮本 陽一; 大内 仁

Glass Technology, 39(4), p.142 - 148, 2002/00

動燃が開発した高レベル放射性廃棄物固化処理用のガラスフリット(動燃ガラスコード名:PF798)を用いて、Fe3+/Fe2+比から酸化還元状態を調べ、このガラスの酸化還元平衡が次式で表され、Fe2++(1/4)O2+(3/2)O2-=FeO2- 測定結果を次のようにまとめることができることを明らかにした。log(Fe3+)/(Fe2+)Po2^1/4=-(1.90$$pm$$0.30)+(4500$$pm$$430)/(T/K)

報告書

一般廃棄物・スクラップ管理体制改善提案書

大内 仁; 野上 嘉能; 飛田 典幸; 吉岡 正和

JNC TN8420 99-002, 52 Pages, 1999/01

JNC-TN8420-99-002.pdf:4.87MB

東海事業所は、法令を遵守し、茨城県および東海村の施策・動向と整合し、動燃行動憲章および行動規範に基づいた、環境負荷低減を指標とした資源循環型の事業系一般廃棄物および産業廃棄物の管理システムの確立を目指すこととした。本提案書は、所の廃棄物管理調査対応班内に設置された一般廃棄物・スクラップ管理体制改善Gr.が平成10年7月末から9月末の約2ヶ月間に調査、評価し、幹部会に諮ったのち所長に提出した提案書を、一部加筆のうえ成果報告書の形にまとめたものである。(結果)平成9年度の東海事業所と本社における一般・産業廃棄物発生量は、焼却前の可燃物と焼却後の焼却灰を含めて2,672tonであり、リサイクルされていたのは、金属スクラップ、新聞紙、段ボール、コピー紙(本社のみ)でリサイクル率は17%であった。また、焼却された可燃物は16%であった。これ以外は、植栽排出物(10%)、産業廃棄物(57%)、特別一般・産業廃棄物(1%)で、全て外部委託で処理・処分されていた。現状の技術でリサイクル可能なものが、廃棄物(焼却された可燃物を除いた)発生量の約98%を占めており、ほとんどの廃棄物がリサイクル可能であることが分った。対策の基本は、(1)源流低減、(2)リサイク(3)廃棄物処理・処分であり、(3)より(2)、(2)より(1)が上策である。当面、各部課室ですぐ実施できるコピー紙・計算機用紙などのリサイクルおよびダイオキシン規制対応の焼却炉新設から開始し、平成11年度は所内の廃棄物管理Gr.を設けるとともに分別収集ルールを確立して、焼却物の25%(105ton)減量を達成するとともに、食堂で発生した生ごみのたい肥化を開始する。平成12年度以降は、事業所におけるISO14000'sの認証の取得、ペットボトル再生生地を利用した作業着などの導入、生ごみからできたたい肥を使用した農作物を食堂で利用、焼却灰の新型中間処理装置導入による可燃物の100%リサイクル達成、有機汚泥の粒状燃料化などを目指す。これらの実施により、近い将来「ごみゼロ事業所化」を達成することを提案する。

論文

7月完成予定の高レベル放射性廃棄物の地層処分放射化学研究施設

大内 仁

月刊「エネルギー」, 32(1), p.99 - 101, 1999/01

地層処分放射化学研究施設は、地下深部の環境である還元環境下でのデータ取得のために低酸素不活性雰囲気で試験を実施し、放射性物質の移行に関する基礎データを取得するための重要な施設として位置づけられ、平成11年度に試験開始を行うこととなっている。ここでは、クオリティの特徴、施設概要、試験概要、主な分析装置、今後の予定についてまとめた。

論文

Oxidation-reduction equilibrium of Fe$$^{3+}$$/Fe$$^{2+}$$ in a candidate glass for immobilisation of high level nuclear waste

岩瀬 正則*; 河村 和廣; 宮本 陽一; 大内 仁

Glass Technology, 39(4), p.142 - 146, 1998/08

動燃が開発した高レベル放射性廃棄物固化処理用のガラスフリット(動燃ガラスコード名: PF798)を用いて、Fe$$^{3+}$$/Fe$$^{2+}$$比から酸化還元状態を調べ、このガラスの酸化還元平衡が次式で表され、Fe2++(1/4)O2+(3/2)O2-=FeO2- 測定結果を次のようにまとめることができることを明らかにした。log(Fe3+)/(Fe2+)Po2^1/4=-(1.90$$pm$$0.30)+(4500$$pm$$430)/(T/K)

報告書

HENDEL炉内構造物実証試験部(T$$_{2}$$)の共用後試験; 1,解体検査の結果

藤崎 勝夫; 稲垣 嘉之; 高野 栄; 大内 義弘; 加藤 道雄; 会田 秀樹; 関田 健司; 森崎 徳浩; 須山 和昌*; 岩月 仁*; et al.

JAERI-Tech 97-053, 57 Pages, 1997/10

JAERI-Tech-97-053.pdf:3.26MB

本報告書は、HTTR炉床部構造物の構造健全性の確認、HTTRの運転・保守、共用期間中検査等に反映するデータの取得を目的として実施したHENDEL炉内構造物実証試験部(T$$_{2}$$)の解体検査の結果について述べたものである。T$$_{2}$$試験部は、1982年以来約14,500時間の試験運転が行われ、1997年6月に解体された。解体時に実施した目視・寸法検査により、全ての黒鉛構造物に破損がなく、その配列も据付時と同じ状態で保持されていることを確認した。腐食については、高温プレナムブロックでは微小な酸化痕が生じていたが、他の黒鉛ブロックには観測されなかった。また、高温プレナムブロックのヘリウムガス流路やサポートポストの表面に磁性を有する黒色粉末が付着していた。炉心拘束バンドの締付力については、据付時に比較して約20%の低下が認められたが、低温冷却材の漏洩を増加させるような固定反射体間のギャップの拡がりは生じていなかった。

報告書

示差熱分析(DTA)による廃棄物ガラスの転移温度測定 -高放射性廃液固化研究報告書-

大内 仁; 五十嵐 寛; 河村 和廣; 山田 一夫*; 鈴木 猛; 捧 賢一; 小田倉 誠美

PNC TN8410 97-044, 53 Pages, 1997/03

PNC-TN8410-97-044.pdf:1.36MB

期間1994年6月$$sim$$10月目的高レベルガラス固化体特性評価試験の一環として、CPF及びHTS設置のDTAにより模擬ガラス固化体の転移温度を測定してホット及びコールドの測定データの整合性を確認する。高レベルガラス固化体の熱的安定性を担保するための目的温度として転移温度が有る。この温度領域を越えると結晶化により固化体特性が劣化するので転移温度を把握し固化体温度を転移温度以下で管理する必要がある。一般的な転移温度の測定方法は固化体の熱膨張測定から求める方法であるが,試料の調整上測定が難しいため,簡便な方法としてDTAにより転移温度を測定している。標準試料等を用いて測定条件を合わせた上で模擬廃棄物ガラスを測定した結果以下のことがわかった。(1)TVF標準組成ガラス(PO798)の転移温度は,HTS測定平均値は494$$^{circ}C$$(3$$sigma$$:8.2$$^{circ}C$$),CPF測定平均値は495$$^{circ}C$$(3$$sigma$$:1. 8$$^{circ}C$$),装置間の差は1$$^{circ}C$$であった。これによりDTAによるホット及びコールド転移温度測定データが同等であることを確認した。(2)PO798の転移温度は熱膨張曲線から求めた495$$^{circ}C$$(3$$sigma$$:8.1$$^{circ}C$$)でありDTA測定値と良く一致した。(3)DTA測定から求めた高減容模擬ガラス(P1102)の転移温度は,510.5$$pm$$2.5$$^{circ}C$$(HTS,CPF装置の測定平均値)であった。

論文

放射性廃棄物の処理技術開発

大内 仁; 宮本 陽一; 池田 諭志; 緒方 義徳; 武田 啓二; 横山 紘一郎

動燃技報, (100), p.215 - 233, 1996/12

事業団では,我が国の方針に基づき,使用済燃料の再処理により発生する高レベル放射性廃液の固化処理技術開発として,1970年代から液体供給式直接通電型,セラミックメルタ(LFCM)の開発を行い,これらの成果に基づき,ガラス固化技術開発施設(TVF)を建設した。現在,TVFにおいて開発運転を実施中である。また,使用済燃料の再処理およびMOX燃料構造により発生する種との低レベル放射性廃棄物に対しては,放射性クリプトンの回収,貯蔵技術,廃液媒の処理技術,焼却・圧縮・溶融等による,雑固体廃棄物の減溶技術および核燃料サイクル施設の廃止措置のための解体・除染技術等の開発を行っている。

論文

高レベル放射性廃棄物の高減容処理研究

米谷 雅之; 河村 和廣; 山下 照雄; 捧 賢一; 五十嵐 寛; 大内 仁

動燃技報, (98), p.85 - 90, 1996/06

高レベル廃棄物の減容化は、ガラス固化体の廃棄物含有率を制限している条件を取り除くことで可能となる。高レベル廃液中にMoを含んだまま、廃棄物含有率の高いガラス固化体を製作すると、ガラス固化体中で化学的耐久性の劣る相分離が生じる。廃棄物含有率の高いガラスを溶融・固化するとき、高レベル廃液に含まれる白金族元素であるPdとRuがガラス溶融炉底部に沈殿に溶融操作を妨害する。高レベル廃液中のCsとSrは主要な発熱元素であり、これらの元素を含んだ状態で廃棄物含有率が高くなると貯蔵時のガラス固化体の熱的安定性を保つことができなくなる。高レベル廃液中のMo、Pd・Ru、Cs、Srを分離・固化する基礎試験を実施し、高減容処理プロセスにより高レベル廃棄物を減容し得ることを示した。

報告書

ロシア無機材料研究所との専門家会議[国際科学技術センター(International Science Technology Center:ISTC)の政府支援プロジェクト高レベル放射性金属廃棄物誘導スラグ溶融プロセスの開発に関する1994年度分の研究報告会]

河村 和広; 下田 良幸*; 篠崎 貢*; 大内 仁; 五十嵐 寛

PNC TN8100 96-003, 173 Pages, 1996/03

PNC-TN8100-96-003.pdf:5.61MB

国際科学技術センター(ISTC)の政府支援プロジェクト「高レベル放射性金属廃棄物誘導溶融プロセスの開発」(ProjectN143-94)に関する1994年度分の研究報告会が1996年3月20日から21日までの2日間,東海事業所において開催された。本プロジェクトは国際的なロシア支援活動の一環として実施され,ISTCとロシア無機材料研究所(VNIINM)の間で1994年10月から1997年9月までの3年間の契約が締結されている。VNIINM側から金属廃棄物の処理技術動向,本プロジェクトに使用する小型モックアップ装置ISWN-CC-1についての報告があった。また,本プロジェクトの関連技術として,ロシア無機材料研究所におけるコールドクルーシブルを用いた高レベル廃液等の固化技術の紹介があった。

論文

Depression of vaporization of melts formed during the immobilization of high level nuclear waste by the addition of P2O5

河村 和廣; 大内 仁; 岩瀬 正則*; Watanabe, H.*

Radioactive Waste Management and the Nuclear Fuel Cycle, 20(1), p.61 - 70, 1995/12

動燃が開発したガラス原料(PF798)と模擬廃棄物を溶融し、溶融時の揮発量を熱重量法で求めた。P2O5を1$$sim$$5wt%添加することにより、揮発量を1/2以下に抑制できることが明らかになった。

報告書

第1回高温溶融技術研究会 発表資料集

大内 仁; 五十嵐 寛; 河村 和広

PNC TN8440 95-044, 148 Pages, 1995/10

PNC-TN8440-95-044.pdf:6.06MB

東海事業所及び大洗工学センターにおける高温溶融技術研究成果について議論する場として第1回高温溶融技術研究会を1995年10月6日に地層処分基盤研究施設4階大会議室で開催した。当日は東海事業所、大洗工学センター、人形峠事業所、本社から45名が参加し、高温溶融技術に関連した14件の研究成果の発表があった。本報告書は、研究会の発表要旨及びOHP資料をとりまとめたものである。

報告書

非破壊分析装置の概要

所 要一; 和田 勉; 鈴木 徹; 中村 仁宣; 寺門 茂; 大内 隆雄; 石川 進一郎

PNC TN8440 95-040, 25 Pages, 1995/10

PNC-TN8440-95-040.pdf:2.36MB

従来、プルトニウムの測定は破壊分析(化学分析)により行われていたが、測定の迅速性、簡便さ等により様々な方法の非破壊分析法が開発された。プルトニウム燃料工場では、測定対象物の大きさ、形状に合わせた専用の非破壊分析装置を開発し、燃料製造工程等に配置し、プルトニウムの測定を実施している。本書は、プルトニウム燃料工場において使用している非破壊分析装置等についてその概要をとりまとめたものである。なお、化学分析によるプルトニウムの測定についても参考までに記述した。

論文

Characterization of highly waste loaded glass for HLW

河村 和廣; 大内 仁

MRS '94, 0 Pages, 1995/00

高レベル廃棄物含有量率を25から65wt%まで変動させたガラスを作製し、化学的耐久性に影響を与えない組成条件(最大廃棄物含有率:45wt%、MoO3含有率:$$<$$2.5wt%、Na2O含有率:$$<$$=12wt%)を明らかにした。また、廃棄物含有率45wt%の溶融ガラスの粘度、電気抵抗を測定し、通常のガラス溶融炉で溶融可能であることを確認した。さらに熱的安定性を確認するため廃棄物含有率40wt%のガラスを熱処理し、結晶化温度・時間条件を明らかにした。熱的安定性は、ガラス温度をガラス転移温度以下にすることにより保たれる。以上の結果を基に高レベル廃棄物ガラスの高廃棄物含有率化が可能であることを示した。

論文

Characterization of highly waste loaded glass for HLW

河村 和廣; 大内 仁

Proceedings of 18th International Symposium on Scientific Basis for Nuclear Waste Management (MRS '94), 0 Pages, 1995/00

高レベル廃棄物含有率を25から65wt%まで変動させたガラスを作製し、化学的耐久性に影響を与えない組成条件(最大廃棄物含有率:45wt%,MoO3含有率:$$<$$2.5wt%,Na2O含有率:$$leq$$12wt%)を明らかにした。また廃棄物含有率45wt%の溶融ガラスの粘度、電気抵抗を測定し、通常のガラス溶融炉で溶融可能であることを確認した。さらに熱的安定性を確認するため廃棄物含有率40wt%ガラスを熱処理し、結晶化温度・時間条件を明らかにした。熱的安定性は、ガラス温度をガラス転移温度以下にすることにより保たれる。以上の結果を基に高レベル廃棄物ガラスの高廃棄物含有率化が可能であることを示した。

論文

Technical incentive to high waste loading process of HLLW

米谷 雅之; 河村 和廣; 五十嵐 寛; 大内 仁

Proceedings of 5th International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM '95), p.389 - 393, 1995/00

高レベル廃棄物の高減容化は、処分までの費用の低減に寄与でき、廃棄物含有率を制限している条件を取り除くことで可能となる。高レベル廃液中のモリブデンは、沈殿物の状態で存在し、ガラス固化時において、その含有率が多くなると相分離を生じさせる。また、高レベル廃液中のセシウムとストロンチウムは主要な発熱元素であり、ガラス固化体の熱的安定性の観点から、高レベル廃液に含まれるセシウムとストロンチウムの量に依存して廃棄物含有率が制限される。さらに、白金族元素を含む廃棄物をガラス固化するときガラス溶融炉底部に白金族元素が沈殿し溶融操作の妨害をする。従って、モリブデン、発熱元素及び白金族元素を高レベル廃液から取り除くことで、ガラス固化体の廃棄物含有率を上げることができ、すなわち高減容化が可能である。実高レベル廃液及び模擬高レベル廃液を用いた基礎試験結果から得られた分離率を用いて模擬の高減容固化体を試作し、特性

論文

Development of joule-heated cylindrical electrode melter (JCEM) to vitrify radioactive wastes

五十嵐 寛; 正木 敏夫; 大内 仁

SPECTRUM '94, 0 Pages, 1994/08

放射性廃棄物処理技術としての直接通電型溶融炉の多様な適用可能性を評価する観点から、小型試験装置を用いて模擬廃液処理試験を行い、円筒電極直接通電型溶融炉(以下「JCEM」と呼ぶ)概念の成立性を評価した。JCEMは解体後の廃棄物発生量を少なくし、交換に要する期間を短くすることができる等、従来型ガラス溶融炉に比べ優位性を有する。この概念に基づき小型試験装置を製作し、模擬廃棄物を供給して試験装置の基本特性について調べた。試験では、ガラス原料とともに114lの模擬廃液を80kg(31バッチ)のガラスに固化し、通電加熱特性を評価した。製造固化ガラスの特性も良好であった。さらに、白金族元素含有廃液14バッチを含む合計23バッチのガラス固化試験を行ったが、白金族元素の影響は観察されず安定な運転が可能であった。物質収支から評価した白金族元素の抜き出し率は95%以上であった。これらの試験により、JCEM概念

報告書

ガラス溶融炉3次元熱流動解析技術の開発; 解析コード(FLOWMEL)と解析パラメータの影響, 高放射性廃液固化研究報告

大内 仁; 菖蒲 康夫; 寺田 明彦; 正木 敏夫; 小林 洋昭; 五十嵐 寛

PNC TN8410 94-219, 473 Pages, 1994/06

PNC-TN8410-94-219.pdf:8.56MB

TVF溶融炉の運転支援およびガラス溶融炉の設計の効率化の観点から、「ガラス溶融炉3次元熱流動解析コード(FLOWMEL)」を開発し、タイムステップ、運動方程式計算時の収束判定値、圧力緩和計算時の収束判定値、運動方程式計算時の緩和係数、エネルギー方程式計算時の緩和係数が計算速度に及ぼす影響を評価した。また、浮力項寄与係数、対流項寄与係数が解析精度に及ぼす影響を調べた。その結果、計算時間を最も短くするための解析パラメータの組合せは、タイムステップを1秒、運動方程式計算時の収束判定値を5$$times$$10-5(m/s)、圧力緩和計算時の収束判定値を5$$times$$10-3(1/s)、運動方程式計算時の緩和係数を1.2、エネルギー方程式計算時の緩和係数を1.0と設定した場合であった。この組合せにより、解析時間は従来の1/10に短縮することができた。また、浮力項寄与係数を0.01$$sim$$1.0の範囲で変化させた結果、溶融槽上部、炉底部とも最大約200$$^{circ}$$Cの差が生じ、係数0.01の時に最も実測値に近づいた。対流項寄与係数を0.1$$sim$$10の範囲で変化させた結果、溶融槽上部、炉底部とも最大約200度Cの差が生じ、係数0.1の時に最も実測値に近づいた。

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