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論文

Evolution of the reaction and alteration of granite with Ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive transport modelling

Bateman, K.*; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 12(7), p.883_1 - 883_20, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Geochemistry & Geophysics)

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5; this fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid, and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository, altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction, as well as the formation and persistence of secondary mineral phases within a granite, comparing data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modelling. The reaction of the granite with the cement leachates resulted in small changes in pH and the precipitation of calcium aluminum silicate hydrate (C-(A-)S-H) phases of varying compositions, of greatest abundance with the Ca-rich fluid. As the system evolved, secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved, partly replaced by zeolites. This general sequence was successfully simulated using reactive transport modelling.

論文

Evolution of the reaction and alteration of mudstone with ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(9), p.1026_1 - 1026_23, 2021/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.14(Geochemistry & Geophysics)

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5. This fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction; the formation and persistence of secondary mineral phases within an argillaceous mudstone, comparing both data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modeling. The reaction of the mudstone with the cement leachates resulted in small changes in pH but the precipitation of calcium aluminium silicate hydrate (C-A-S-H) phases of varying compositions. With the change to the groundwater secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved being replaced by secondary carbonates. This general sequence was successfully simulated by the reactive transport model simulations.

論文

Reaction and alteration of mudstone with Ordinary Portland Cement and Low Alkali Cement pore fluids

Bateman, K.; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(6), p.588_1 - 588_19, 2021/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:46.69(Geochemistry & Geophysics)

The alkaline fluid arising from the cement-based materials will react with host rock to form a chemically disturbed zone around the geological disposal repository. To understand how these conditions may evolve, a series of batch and flow experiments were conducted with Horonobe mudstone and fluids representative of the alkaline leachates expected from both Ordinary Portland Cement (OPC) and Low Alkali Cement (LAC) leachates. The impact of the LAC was more limited, compared to the OPC leachates. Ion exchange reactions had an impact initially but thereafter the reaction was dominated by primary mineral dissolution, and in the case of OPC leachates precipitation of secondary C-S-H phases. The flow experiments revealed that precipitation of the secondary phases was restricted to close to the initial contact zone of the fluids and mudstone. The experimental results demonstrate that a combination of both batch and flow-through experiments can provide the insights required for the understanding of the key geochemical interactions and the impact of transport, allowing the spatial as well as temporal evolution of the alkaline leachate / mudstone system to be determined.

論文

Matrix diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in granodiorite; Laboratory-scale results and their extrapolation to the in situ condition

舘 幸男; 蛯名 貴憲*; 武田 智津子*; 斎藤 登志彦*; 高橋 宏明*; 大内 祐司*; Martin, A. J.*

Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.10 - 24, 2015/08

 被引用回数:28 パーセンタイル:73.72(Environmental Sciences)

結晶質岩中の核種移行評価においてマトリクス拡散と収着現象の理解は重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場から採取した花崗閃緑岩試料を用いて、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$とHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動が、透過拡散試験とバッチ収着試験により調査された。得られた実効拡散係数(De)は、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, HTO, I$$^{-}$$の順となった。容量因子($$alpha$$)と分配係数(Kd)も、同様の傾向を示した。Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$に対する二重プロファイルは、試料表面部のKdの増加によって解釈され、表面分析によって試料表面部の擾乱を受けた黒雲母鉱物の高い間隙率と収着容量の増加に起因することが確認された。二重プロファイルから得られたKdは、バッチ収着試験で得られた粉砕試料のKdの粒径サイズ依存性と関連付られた。グリムゼル試験場で実施された原位置長期拡散試験で得られた試験結果は、室内実験結果とそれらの原位置条件への外挿によって推定された移行パラメータによって良好に解釈された。

論文

超臨界水有機溶液分解装置の設計・製作と分解試験

日下 謙一; 小田倉 誠美; 大内 祐司*

サイクル機構技報, (27), p.17 - 22, 2005/06

超臨界水を用いた有機溶液分解装置「ROSE」を製作し,東海事業所・地層処分放射化学研究施設(クオリティ)に設置した。本装置は使用済液体シンチレータのような放射性物質を含有する有機溶液を無機化することを目指している。予備試験の結果では99.9%以上の有機物が分解して、回収液中の有機成分はCODあるいはTOCで10mg/l以下を達成した。本稿では、グローブボックス内に設置した本装置の概要と、模擬液体シンチレータを用いた分解試験結果について報告する。

口頭

圧縮ベントナイト中のフミン酸の拡散挙動,3; フミン酸及びネオジムの拡散メカニズム

飯島 和毅; 黒澤 精一*; 飛田 実*; 木部 智*; 大内 祐司*

no journal, , 

圧縮ベントナイト中のフミン酸の拡散挙動を、透過拡散法により調べた。緩衝材中のフミン酸の濃度プロファイル及び分子量分布から、低分子量成分のみが拡散しており、拡散パラメータの評価にあたっては、分子量による拡散挙動の違いを考慮する必要があると考えられた。

口頭

Modelling of diffusion behaviour of humic acid and Nd in the presence of humic acid in compacted bentonite

飯島 和毅; 黒澤 精一*; 木部 智*; 飛田 実*; 大内 祐司*

no journal, , 

圧縮ベントナイト中におけるフミン酸及びフミン酸共存下でのNdの拡散挙動を評価するとともに、そのモデル化を行った。NaCl濃度0.1及び1M,乾燥密度1.2-1.6Mg/m$$^{3}$$の条件下でフミン酸の破過が認められた。また、フミン酸が共存するとNdの移行は促進された。これらの実験結果から、拡散挙動の異なる複数のNd化学種が平衡を維持しながら拡散することを想定した一次元拡散モデルに基づき、フミン酸及びNdの拡散パラメータを評価した。得られたフミン酸及びNdの拡散パラメータを用いて、さまざまな条件下におけるフミン酸共存下での核種拡散挙動を予測する。

口頭

幌延地域の堆積岩中のCs収着サイト密度の解析

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 木部 智*; 大内 祐司*

no journal, , 

核種の収着挙動をより正確に把握するためには、岩石中の鉱物の収着サイト密度の検討が重要である。本研究では、幌延地域の堆積岩を用いてCs収着試験を行い、吸着等温線に対するフィッティングから収着サイト密度の算出を行った。

口頭

JRR-3熱交換器の開放点検

大内 靖弘; 川又 諭; 田口 祐司; 上石 瑛伍; 国府田 信之

no journal, , 

JRR-3では、原子炉等で発生する熱を除去するため、冷却系統設備に熱交換器が設置されている。熱交換器はJRR-3原子炉施設保全計画に基づく開放点検、原子炉施設保安規定及びJRR-3運転手引に基づき点検・保守を計画的に実施している。今回、熱交換器の保守の計画・実績とともに開放点検について発表する。

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