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田中 宏和; 小泉 智; 橋本 竹治; 黒崎 一裕*; 大前 仁*; 小林 四郎*
Physica B; Condensed Matter, 385-386(1), p.814 - 817, 2006/11
被引用回数:3 パーセンタイル:17.99(Physics, Condensed Matter)酵素重合により人工合成されたセルロースの自己集合過程を、小角中性子散乱を用いたその場・時分割測定により、観察した。得られた結果は以下の通りである。(1)反応溶液中で集合構造を形成している酵素の集合体の、なめらかな表面上あるいは表面近くに位置する酵素の特別な反応サイトにおいて、セルロース分子は合成される。(2)合成されたセルロース分子は、拡散律速凝集により凝集体を形成し、結晶化してフィブリルとなる。(3)フィブリルはさらにフィブリル同士で凝集体を形成し、それらが、反応時間の経過とともになめらかな酵素集合体の表面上に堆積して、表面フラクタルの次元を2から2.3へ増加させる。
橋本 竹治; 田中 宏和; 小泉 智; 黒崎 一裕*; 大前 仁*; 小林 四郎*
Biomacromolecules, 7(9), p.2479 - 2482, 2006/09
被引用回数:13 パーセンタイル:38.35(Biochemistry & Molecular Biology)酵素重合法により人工合成されるセルロース分子の自己秩序化過程を、世界で初めて中性子散乱法によりその場,実時間解析をし、セルロースの重合反応に誘起されて起こるセルロース分子集合構造の形成過程・機構を解明することに成功した。その概要は次の通りである。酵素触媒という特異な場(モノマー分子の認識,活性化,重合を司る3nm0.55nmの狭い空間)で次々と合成されるセルロース分子(300分子/毎分/1酵素)は、反応溶液中を拡散し互いに衝突すると水素結合により会合体を形成する。会合体は合成されたセルロース分子の拡散に律速された成長をし、反応の進行に伴いより大きな分子集合体が形成される。合成されたセルロース分子は、このような自己秩序化過程・機構に従い、20nmから20mmにわたる長さの尺度で、酵素触媒のまわりに表面フラクタル構造(フラクタル次元2.3)を発現することを明らかにした。
橋本 竹治; 田中 宏和; 小泉 智; 黒崎 一裕*; 大前 仁*; 小林 四郎*
no journal, ,
酵素触媒重合によって人工的に合成されるセルロースの自己組織化過程を、その場,時間分割中性子小角散乱法を用いて観察した。その結果、以下のことを明らかにした。(1)反応溶液中で形成される酵素(セルラーゼ)会合体の滑らかな表面付近にある活性点においてセルロース分子が生成する。(2)生成したセルロース分子は拡散律速過程に従って互いに凝集し、結晶化しフィブリルを形成する。(3)生成したフィブリルは酵素会合体の滑らかな表面まわりに、フラクタル次元2.3で特徴づけられる粗い表面をもった凝集体を形成する。