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論文

Effect of -site randomness on the antiferroelectric/relaxor nature of the ground state; Diffuse and inelastic X-ray scattering study of Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O

大和田謙二*; 塚田慎也*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木純一郎*; 大和英弘*; 安田直彦*; 寺内暉*

Physical Review B, 98(5), p.054106_1 - 054106_10, 2018/08

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.054106

被引用回数：3 パーセンタイル：15.56(Materials Science, Multidisciplinary)

The effect of -site randomness on the antiferroelectric/relaxor nature of the ground state was investigated by studying diffuse and inelastic X-ray scattering from ordered and disordered Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O (O- and D-PIN) single crystals. The diffuse scattering measurement of O-PIN (antiferroelectric at ) shows the existence of ferroelectrically interactive local polarization above . Inelastic X-ray scattering shows that the transverse-acoustic (TA) and transverse-optic (TO) modes are dominant at 800 K, while the central peak (CP) and TA modes are coupled and majorly contribute to the critical behavior of the diffuse scattering at . Upon these results, the -site randomness is discussed in terms of suppressing the antiferroelectric instability and enhancing the polarization fluctuation.

論文

Effect of B-site randomness on the antiferroelectric/relaxor nature of the ground state; Inelastic X-ray scattering study of Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$

大和田謙二; 福田竜生; 水木純一郎; 廣田和馬*; 寺内暉*; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 大和英弘*; 安田直彦*

Journal of the Korean Physical Society, 59(3), p.2509 - 2514, 2011/09

https://doi.org/10.3938/jkps.59.2509

被引用回数：2 パーセンタイル：20.16(Physics, Multidisciplinary)

Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (PIN)はペロヴスカイトBサイトの秩序度により反強誘電状態,強誘電状態,リラクサー状態を取りうる物質である。秩序PINは鉛複合ペロヴスカイトPb(B'B'')O $_{3}$ においてBサイトランダムネスのない系であり、Bサイトランダムネスによる反強誘電状態/リラクサー状態の起源を探るには理想的な物質である。われわれはX線非弾性散乱実験を行った。準弾性散乱(QE)は臨界スローダウンを示し横波音響(TA)フォノンは反強誘電転移点( $T_{rm N}$ )までソフト化を示す一方、横波光学モードは低温までソフト化を続けた。これらの結果は、反強誘電相転移はQEの起源とTAフォノンによるものであるが、強誘電相関は確固としてその背後に存在していることを示している。これらの結果を元に、Bサイトランダムネスの効果について議論する。

論文

Antiferroelectric correlation in relaxor Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ and ferroelectric correlation in antiferroelectric Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$

大和田謙二; 廣田和馬*; 寺内暉*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木純一郎; 大和英弘*; 安田直彦*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 34(1), p.19 - 22, 2009/03

https://doi.org/10.14723/tmrsj.34.19

Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (PIN)はBサイトの秩序度を変えることにより、反強誘電体(完全秩序化),強誘電体(部分秩序化),リラクサー(完全無秩序化)の状態を取りうる。筆者らがこれまでに行ったX線非弾性散乱の結果から、PINにおいては反強誘電,強誘電不安定性が共存しBサイトのランダムネスによってその不安定性が制御され、反強誘電からリラクサーまでの各相が現れるモデルを提案した。今回われわれは、このモデルの妥当性を調べるためにリラクサーPINのフォノン,反強誘電PINの散漫散乱に注目した。リラクサーPINのフォノンはゾーン境界で反強誘電相関を示す弱いソフト化を示した。一方、反強誘電PINにおいてはゾーン中心において散漫散乱が観測され強誘電相関の存在を示唆する結果を得た。これらの結果は、われわれの提案した反強誘電相関と強誘電相関の共存を示すものである。

論文

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ revealed by changing B-site randomness; Inelastic X-ray scattering study

大和田謙二; 廣田和馬*; 寺内暉*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木純一郎; 大和英弘*; 安田直彦*

Physical Review B, 77(9), p.094136_1 - 094136_8, 2008/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.77.094136

被引用回数：18 パーセンタイル：59.93(Materials Science, Multidisciplinary)

Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取りうる。われわれは基底状態がBサイトイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序に至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

論文

Spatial distribution of the B-site inhomogeneity in an Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ single crystal studied by a complementary use of X-ray and neutron scatterings

大和田謙二; 廣田和馬*; 寺内暉*; 大和英弘*; 安田直彦*

Journal of the Physical Society of Japan, 75(2), p.024606_1 - 024606_6, 2006/12

https://doi.org/10.1143/JPSJ.75.024606

被引用回数：6 パーセンタイル：41.83(Physics, Multidisciplinary)

今回われわれはas-grown Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (PIN)についてのX線・中性子散乱実験を行った。as-grown PINは既に大和らによって、その結晶内部の秩序度の大きなばらつきの存在が報告されている。X線と中性子線ではその透過率が違うため、その相補利用により表面からバルクまでの構造的情報を得ることができる。われわれは、室温においてPINからのフォノンブランチの観測に初めて成功した。その振る舞いは強誘電的と考えられる。また、逆空間をスキャンすることによって、反強誘電起源の(h/4, k/4, 0)反射を観測した。分解能に迫る半値幅を有することからマクロな反強誘電領域の存在が示唆される。一方、同じ結晶でX線散乱実験を行うとブラッグ散乱の裾に強い散漫散乱が観測された。リラクサー状態であるときに現れるこの特徴的な散漫散乱はプロファイルや温度変化が野村らの報告と矛盾しない。われわれの用いたX線(0.71)ではPIN結晶の表層数十ミクロンしか観測できないため、as-grown PIN結晶の表層はリラクサー的であることがわかった。このようなmulti-structureともいうべき結晶内部の構造分布はPb(Zn $_{1/3}$ Nb $_{2/3}$ )O $_{3}$ などでも既に報告されており、リラクサーの特徴の一つと言えるのではないか。

口頭

Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ のX線・中性子散乱

大和田謙二; 廣田和馬*; 寺内暉*; 大和英弘*; 安田直彦*

no journal, ,

ABO $_{3}$ 型ペロヴスカイト構造のリラクサーPb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (PIN)は、Bサイトの化学的秩序度を熱処理によって制御でき、物性がリラクサーから、強誘電体,反強誘電体へ変化する。近年リラクサーの構造的な研究が進んできてBサイトの化学的秩序度との相関が改めて議論されるようになってきた。そこでわれわれはBサイトの化学的秩序度の制御可能なPINに関してX線中性子線を利用して構造的研究を行った。as-grown 結晶に関しては強誘電体の母相の中に反強誘電領域が点在し、表層付近にはリラクサー領域が存在する。つまり、一つの結晶の中に大きく異なる3種類の領域が存在するmulti-structureとも言うべき構造を取っていることがわかった。これはリラクサーの大きな特徴と言える。

口頭

リラクサーPb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ のフォノン観測

大和田謙二; 廣田和馬*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 寺内暉*; 安田直彦*; 大和英弘*; 水木純一郎

no journal, ,

Bサイトに1:1で異種元素の入るリラクサーPb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (PIN)は秩序度をアニールにより制御できる。フォノン分散に及ぼす化学的秩序度の影響を調べることは、Bサイトの化学的秩序度とリラクサー発現の相関関係を調べるうえで重要である。今回、初めてフォノンの秩序度依存性を室温において測定することができた。今回、点近傍のフォノンモードは弾性散乱の裾の影響で求められなかったが、両者の30meVまでの全体的な分散関係はよく類似していた。単純立方格子を単位胞に取ると、Disordered-, Ordered-PINともに強誘電モードである横波光学モード(TO1)が点に向けて5meV程度のソフト化傾向を示しており、反強誘電体といえども強誘電不安定性を内在していることがわかった。この結果はリラクサー発現プロセスを考えるうえで重要である。

口頭

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ ; Inelastic X-ray scattering in control of the B-site randomness

大和田謙二; 廣田和馬*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A.*; 水木純一郎; 寺内暉*; 大和英弘*; 安田直彦*

no journal, ,

Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (PIN)は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取り得る。われわれは基底状態がBサイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストーリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序には至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

口頭

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ revealed by changing B-site randomness; Inelastic X-ray scattering study

大和田謙二; 廣田和馬*; 寺内暉*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木純一郎; 大和英弘*; 安田直彦*

no journal, ,

Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ は、Bサイトのランダムネスの効果により反強誘電から強誘電リラクサーまで幅広い状態を取りうる。われわれは基底状態がBサイトランダムネスの影響で大きく変わることについての理由を探るべく、高分解能X線非弾性散乱を用いてBサイトランダムネスとフォノンの関係を調べた結果、反強誘電領域においても強い強誘電ソフトモードが存在することを明らかにし、次のようなストーリーを提案した。PINにおいては反強誘電不安定性と強誘電不安定性が共存しており、perfectly ordered PINの場合反強誘電不安定性が優勢となっている。そこに、Bサイトランダムネスが導入されると反強誘電不安定性が真っ先に抑制される。一方、強誘電不安定性はランダムネスの影響を受けにくいため、Bサイトランダムネスが導入されても強誘電不安定性は残り、そこで初めて強誘電性が顔を出す。しかし、Bサイトが完全無秩序の場合は長距離秩序に至らないため、ナノスケール強誘電領域にとどまりリラクサー状態が発現する。

口頭

Intrinsic ferroelectric instability in Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ revealed by changing B-site randomness

大和田謙二; 廣田和馬*; 寺内暉*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木純一郎; 大和英弘*; 安田直彦*

no journal, ,

口頭

Ferroelectric and antiferroelectric correlations in antiferroelectric Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ studied by X-ray diffraction

大和田謙二; 廣田和馬*; 寺内暉*; 大和英弘*; 安田直彦*

no journal, ,

Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (PIN)はBサイトの秩序度を変えることにより、反強誘電体(完全秩序化),強誘電体(部分秩序化),リラクサー(完全無秩序化)の状態を取りうる。筆者らがこれまでに行ったX線非弾性散乱の結果から、PINにおいては反強誘電,強誘電不安定性が共存しBサイトのランダムネスによってその不安定性が調整され、反強誘電からリラクサーまでの各相が現れるモデルを提案した。今回われわれは、このモデルの妥当性を調べるために反強誘電PINに注目し、反強誘電転移点( $T_{rm N}$ )近傍において強誘電、反強誘電不安定性がどのように現れるかを調べた。まず、高温から反強誘電スポット近傍に散漫散乱が現れ $T_{rm N}$ でブラッグ散乱に成長する一方で、強誘電スポット近傍の散漫散乱が $T_{rm N}$ 付近で現れはじめ、反強誘電由来のブラッグ散乱が成長しきった300Kあたりで消えてゆくことがわかった。このことは反強誘電長距離秩序が強誘電不安定性を抑制してゆく過程を捉えたものと考えられる。

口頭

Ordered-Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ のX線非弾性散乱実験

大和田謙二; 廣田和馬*; 福田竜生; 筒井智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木純一郎; 寺内暉*; 大和英弘*; 安田直彦*

no journal, ,

今回われわれは、BサイトのInとNbが秩序化したOrdered-Pb(In $_{1/2}$ Nb $_{1/2}$ )O $_{3}$ (O-PIN、反強誘電体TN=465K)において、散漫散乱とフォノンの温度変化(10-800K)を測定した。散漫散乱は800Kで点(3, 0, 0)まわりに存在していた。散漫散乱強度は温度低下とともに[110]上に凝縮しつつ強くなり、その上をM点方向に移動し、最終的には(3, 0, 0)(1/4, 1/4, 0)において超格子反射を形成した。X線非弾性散乱の結果から散漫散乱の主体はT $_{N}$ に向けて臨界的に強くなるセントラルピークであった。また、点に近い散漫散乱強度も順調に成長し、その温度変化は誘電率の振る舞いをよく説明した。