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論文

Accumulation mechanisms of radiocaesium within lichen thallus tissues determined by means of ${it in situ}$ microscale localisation observation

土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*

PLOS ONE (Internet), 17(7), p.e0271035_1 - e0271035_21, 2022/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.8(Multidisciplinary Sciences)

Many lichens are well known to accumulate radiocaesium and, thus acting as biomonitors of contamination levels. Here, we use autoradiography and demonstrate for the first time ${it in situ}$ microscale localisation of radiocaesium within thallus tissues to investigate the radiocaesium forms and their accumulation mechanism. The radiocaesium was localised in the brown pigmented parts i.e., melanin-like substances, in the lower cortex of lichen thallus. Quantum chemical calculations showed that functional group of melanin-like substances can chelate Cs$$^{+}$$ ion, which indicates that the Cs$$^{+}$$ ions form complexes with the substances. Based on these findings, we suggest that radiocaesium ions may be retained stably in melanin-like substances for long periods (two to six years) due to steric factors, such as those seen in porphyrin-like structures and ${it via}$ multimer formation in the lower cortex.

論文

Radiocaesium accumulation capacity of epiphytic lichens and adjacent barks collected at the perimeter boundary site of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 吉村 和也; 佐々木 隆之*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 中間 茂雄; 飯島 和毅

PLOS ONE (Internet), 16(5), p.e0251828_1 - e0251828_16, 2021/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.49(Multidisciplinary Sciences)

We investigated the radiocaesium content of nine epiphytic foliose lichens species and the adjacent barks at the boundary of the FDNPS six years after the accident in 2011. The $$^{137}$$Cs-inventory were determined to compare Cs retentions of lichens and barks under the same growth conditions. The $$^{137}$$Cs -inventory of lichens were respectively 7.9- and 3.8-times greater than the adjacent barks. Furthermore, we examined the Cs distribution within these samples using autoradiography (AR) and on the surfaces with an EPMA. AR results showed strong local spotting and heterogeneous distributions of radioactivity in both the lichen and bark samples, although the intensities were lower in the barks. In addition, radioactivity was distributed more towards the inwards of the lichen samples than the peripheries. This suggests that lichen can retain $$^{137}$$Cs that is chemically immobilized in particulates intracellularly, unlike bark.

論文

文献紹介; 量子化学計算を用いた地衣類における放射性セシウムと他のアルカリ金属の保持機構の推定

大村 嘉人*; 土肥 輝美

ライケン, 21(2), p.27 - 28, 2021/04

地衣類研究会誌上にて、最近刊行された地衣類の科学論文を紹介する。「量子化学計算を用いた地衣類における放射性セシウムと他のアルカリ金属の保持機構の推定」Suno, H., Machida, M., Dohi, T. and Ohmura, Y., Quantum chemical calculation studies toward microscopic understanding of retention mechanism of Cs radioisotopes and other alkali metals in lichens. 2021 Scientific Reports 11: 8228.

論文

Quantum chemical calculation studies toward microscopic understanding of retention mechanism of Cs radioisotopes and other alkali metals in lichens

数納 広哉; 町田 昌彦; 土肥 輝美; 大村 嘉人*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.8228_1 - 8228_13, 2021/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:34.43(Multidisciplinary Sciences)

地衣類が葉状体に何年にも渡って放射性セシウム(Cs)を保持する理由を議論するために、気相と水溶液中における地衣類代謝物のCs錯体および他のアルカリ金属カチオン錯体の安定性を評価した。日本の福島でCsを保持しているキウメノキゴケおよびウメノキゴケのような地衣類に含まれる共通の代謝物であるシュウ酸,(+)-ウスニン酸,アトラノリン,レカノール酸,プロトセトラル酸に注目した。量子化学計算を行うことにより、中性条件および脱プロトン化条件での代謝物の気相中錯体化エネルギーおよび水溶液中錯体化自由エネルギーを計算した。結果としてすべての分子においてカチオン錯体化は促進され、あらゆる条件下で優先度はLi$$^+>$$Na$$^+>$$K$$^+>$$Rb$$^+>$$Cs$$^+$$であることがわかり、特別なCs選択性はないがすべてのアルカリカチオンと強く結合することがわかった。代謝物同士を比較すると、髄層にあるレカノール酸とプロトセトラル酸は中性条件で高いアルカリカチオン親和性を示すことが見られる一方で、上皮層にある(+)-ウスニン酸とアトラノリンは脱プロトン化条件で、2つの酸素原子に挟まれたアルカリカチオンを含む安定的な六員環を形成することにより、かなり強い親和性を示すことがわかった。これらの結果が示唆するのは、髄層は生理学的pHを含む広いpH領域ですべてのアルカリカチオンを受け止める一方で、上皮層は金属ストレス増大下での金属イオン侵入を効果的に阻止するということである。このような知見は、細胞組織内への金属カチオン移動阻止等の代謝物の生理学的役割を強調し、地衣類における代謝物によるCsを含むアルカリカチオンの長期保持を説明するものである。

論文

Electron microscopic analysis of radiocaesium-bearing microparticles in lichens collected within 3 km of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

土肥 輝美; 田籠 久也; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 飯島 和毅

Environmental Radiochemical Analysis VI, p.58 - 70, 2019/09

福島第一原子力発電所事故由来の放射性セシウム微粒子(CsMP)の物理化学特性を統計的に調べるには、効率的なCsMPの収集と単離が求められる。本研究では、大気中浮遊粒子を捕捉する性質を持つ地衣類と、電子顕微鏡分析を用いた分析法を確立した。地衣類の過酸化水素による分解と、FE-EPMAの自動粒子解析システムを組み合わせることで、その他多くの鉱物等粒子中からCsMPを効率的に検出することができた。また、単離された粒子の元素組成や放射能は、分解処理の影響を受けていないことが示された。更にFE-EPMAによる二次元元素分析結果から、いくつかの粒子において不均一な元素分布(SnやFe, Crなど)が見られた。このように本法は、粒子の特性傾向を統計的に把握するため、多くの粒子分析を行う際に有効と期待される。

論文

Radiocaesium activity concentrations in parmelioid lichens within a 60 km radius of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 柏谷 博之*; 藤原 健壮; 坂本 義昭; 飯島 和毅

Journal of Environmental Radioactivity, 146, p.125 - 133, 2015/08

 被引用回数:20 パーセンタイル:52.45(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所(FDNPP)事故から約2年後に福島県内で採取した地衣類ウメノキゴケ類の放射性セシウム($$^{134}$$Csと$$^{137}$$Cs)濃度を測定した。これらの地衣類は、FDNPPから60km圏内16地点で採取したもので、9種類44試料である。これらの地衣類試料から、$$^{134}$$Cs濃度で4.6から1000kBq kg$$^{-1}$$, $$^{137}$$Cs濃度で7.6から1740kBq kg$$^{-1}$$が検出された。地衣類試料のうち主要な2種である、${it Flavoparmelia caperata}$${it Parmotrema clavuliferum}$では、地衣類中の$$^{137}$$Cs濃度と採取地点の$$^{137}$$Cs土壌沈着量の関係に強い正相関が示された。したがって、${it Flavoparmelia caperata}$${it Parmotrema clavuliferum}$は、福島県内で放射性セシウム降下物のbiomonitoring種として活用できる可能性が高い地衣類種であると考えられる。

論文

$$^{137}$$Cs concentrations in foliose lichens within Tsukuba-city as a reflection of radioactive fallout from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

大村 嘉人*; 松倉 君予*; 阿部 淳一*; 保坂 健太郎*; 玉置 雅紀*; 土肥 輝美; 柿嶌 眞*; Seaward, M. R. D.*

Journal of Environmental Radioactivity, 141, p.38 - 43, 2015/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.16(Environmental Sciences)

2013年8月に採取した葉状地衣類10種類の放射性セシウム濃度($$^{137}$$Cs)の範囲は1.7-35kBq/kgであった。2つの優占種、Dirinaria applanataとPhyscia orientalisにおいて、それらの$$^{137}$$Cs濃度と試料採取地点の空間線量率との関係を調べた。P. orientalisの$$^{137}$$Cs濃度は福島原子力発電所事故から約1年後に測定したもので、試料採取地点の空間線量率との間に良好な相関関係がみられた(r$$^{2}$$=0.80)。さらに、事故から2年経過した試料採取地点の空間線量率との間にも相関関係がみられた(r$$^{2}$$=0.65)ことから、時間経過後も継続して大気中の放射性降下物レベルを反映するバイオモニターとしての有用性を示すといえる。対照的に、Dirinaria applanataの場合は、それらの試料採取地点の空間線量率との相関関係はみられなかった。

論文

福島第一原子力発電所事故と地衣類を用いた放射性セシウム調査の概要

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 柏谷 博之*; 藤原 健壮; 坂本 義昭; 飯島 和毅

ライケン, 18(1), p.11 - 13, 2014/12

2011年3月に東京電力福島第一原子力発電所事故(以下、「事故」)が発生し、大量の放射性物質が環境中に放出された。放射性降下物のモニタリングにおける地衣類の有用性は世界的に知られているにも関わらず、日本ではその有用性についての認知度が低く、地衣類の専門家も少ないために、本格的な調査はなかなか着手されなかった。筆者らは、福島第一原子力発電所周辺(半径約60km圏内)に生育する地衣類を対象として、事故後の放射性Cs汚染状況を把握するための調査研究を日本原子力研究開発機構と国立科学博物館との共同研究として2012年12月より開始した。本解説では、地衣類の種類や地点など、調査の概要について紹介する。

口頭

福島第一原子力発電所事故後の地衣類における放射性セシウム汚染状況

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 柏谷 博之; 坂本 義昭

no journal, , 

地衣類は樹皮や岩石上などに着生し、陸上生態系に広く分布している。本発表では、福島第一原子力発電所事故後の茨城県内や福島県内等に生育する地衣類の放射性セシウム濃度測定を行ったので、その結果を報告する。

口頭

放射性セシウム降下物量の指標としての地衣類の適用可能性

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 柏谷 博之; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウムは、長期的に生活圏を含む生態系内を移動すると予想されることから、環境中の動態を把握していくことが必要である。放射性セシウムの土壌沈着量は、風雨等の自然要因等によって時間経過と共に比較的速く減少していくのに対し、地衣類中の放射性セシウムは長期間保持されることが報告されていることから、地衣類を放射性セシウム降下物量の指標として、動態評価に適用できる可能性が考えられる。本研究では、放射性セシウム降下物量の指標への適用可能性を検討するため、広く地衣類中の放射性セシウム濃度を調査し、放射性セシウム降下物量との関係を調べた。ウメノキゴケ類の放射性セシウム濃度は、着生樹皮よりも高い傾向が認められた。このことから、ウメノキゴケ類は樹皮よりも高い放射性セシウム保持能力を有すると言える。また、$$^{137}$$Cs土壌沈着量や空間線量率の高い地点では、ウメノキゴケ類中の放射性セシウム濃度は高く、互いに正の相関を示した。これらの結果から、ウメノキゴケ類が放射性セシウム降下物量の指標として適用できる可能性が示唆された。

口頭

地衣類の放射性セシウム保持特性と降下物量指標としての適用可能性

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

地衣類は、菌類と藻類の共生体であり、(1)樹皮や岩上などに着生し、陸上生態系に広く分布する、(2)維管束植物のような根を持たず、大気中の水分や浮遊物を直接取り込み保持する、(3)年間成長量が少なく寿命は数十年と比較的長い、などの性質を持つ。このような特性から、地衣類は大気圏核実験やチェルノブイリ事故など、長期間にわたり放射性降下物の汚染状況評価に用いられてきた。福島第一原子力発電所事故(以下、「事故」という)により環境中に放出された放射性セシウムは、風雨によって長期的に生態系内を移動すると予想される。放射性セシウムの土壌沈着量は、ウェザリング等の要因によって時間経過と共に比較的速く減少していくのに対し、地衣類中の放射性セシウムは長期間保持されることが知られている。したがって、生態系における放射性セシウムの動態評価を行う上で、環境試料中の放射性セシウムの挙動調査に加えて、地衣類における保持特性も明らかにすることが必要であるが、日本産地衣類に関する知見は報告されていない。本研究では、福島県内の地衣類を対象に、それらが樹皮や地表面よりも放射性セシウムを長期間安定して保持するかについて明らかにすることを目的とした。

口頭

$$^{137}$$Cs in lichens after the Fukushima Nuclear Accident

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

2011年3月に起きた東京電力福島第一原子力発電所事故により、$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csを含む大量の放射性物質が放出された。地衣類は時間的空間的に有効な環境放射能のモニタリング対象物としてよく知られているため、日本の地衣類についても福島事故による放射性降下物の調査に用いられることが期待される。しかし、日本において地衣類を放射性降下物のモニターや指標に適用する研究も、それらに活用できる放射性セシウム濃度のデータも極めて少ない状況にある。本研究の目的は、地衣類を用いた生態系の放射性降下物の汚染状況を把握することである。そのため、(1)日本の地衣類の放射性セシウム濃度を測定すること、(2)地衣類中の$$^{137}$$Cs濃度と、放射性降下物の代用として用いる$$^{137}$$Cs土壌沈着量との関係を調べることを行う。試料は葉状地衣類と樹枝状地衣類で、2012年から2013年にかけて福島県を中心に、日本の中部・北部で58点採取した。これらの試料は、9種類のウメノキゴケ類、${it Cladonia stellaris}$, ${it C. rangiferina}$ and ${it Usnea aciculifera}$と同定された。放射性セシウム濃度は、$$gamma$$線測定法により決定した。試料採取日に補正した後の地衣類の放射性セシウム濃度(乾燥重量)は、$$^{134}$$Csで16.1Bq kg$$^{-1}$$から510,000Bq kg$$^{-1}$$$$^{137}$$Csで33.8 to 880,000Bq kg$$^{-1}$$が検出された。福島県内で採取された地衣類44試料については、地衣類中の$$^{137}$$Cs濃度は、$$^{137}$$Cs土壌沈着量の増加に伴って増加する傾向が見出された。両者の関係は正相関を示しており、スピアマン相関係数は0.90(危険率1%)であった。また、事故時に補正した$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csの比が0.95$$pm$$0.04から1.08$$pm$$0.41であったことから、これらの地衣類に含まれる放射性セシウムは、福島事故由来の放射性セシウムであるといえる。福島県外の地衣類試料についても、それらの$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$比が0.75$$pm$$0.23から1.48$$pm$$0.48であったことから、福島事故由来と言える。しかし1点、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$比で0.48$$pm$$0.16を示すものがあり、これは他の試料よりも福島事故由来とは異なる放射性セシウムの影響を受けている可能性が考えられる。

口頭

福島長期環境動態研究,16; 地衣類中に存在する放射性セシウムの化学形態

土肥 輝美; 藤原 健壮; 大村 嘉人*; 飯島 和毅

no journal, , 

森林内でのCs沈着や移動挙動は、大気中から降下した際の気象条件、風雨などによる物理的な移動、Csの化学形態・存在状態などの影響を受けることが考えられる。本研究では、Csの化学形態を調べるため、福島県内発電所周辺で採取した樹木表面に生育する葉状地衣類のCsの沈着状況、粒子状物質の構成元素を調べた。

口頭

Preliminary investigation of elemental compositions in the particles on ${it Parmotrema tinctorum}$ collected around the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 菊池 直之; 飯島 和毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所(FDNPP)事故により多量の放射性核種が環境中に放出された。FDNPP周辺の局所的な汚染(放射性プルーム軌跡)は、原子炉ごとの放射性核種の放出や気候・地理的条件等により生じた。放射性プルーム軌跡上の汚染の特徴を明らかにするために、我々は放射性核種を長期間保持することで知られる地衣類試料に着目した。FDNPP周辺の現地調査を2016年1月に実施し、樹幹に生育するウメノキゴケ(周辺地域によくみられる種)を採取した。採取した地衣類試料の断片を走査型電子顕微鏡(SEM-EDS)を用いて表面分析を行った。その結果、重金属を含む粒子がウメノキゴケの表面上で検出された。これらの粒子は、(Fe, Zn), (Cd, Zn), (Zr, Ti), (Fe, Zn, Cr), (Ti, Fe, Ce), (Fe, Ti, Cr, Ni), (Fe, Cr, Zn, Cd)等のような人為起源と考えられるものが含まれていたことから、FDNPP由来の可能性が考えられる。今後、地衣類上粒子の含有元素に関するデータを更に積み重ね、プルーム軌跡間での元素組成の差異について議論する予定である。

口頭

オフサイトの核種分布特性に基づくサイト内環境中の核種インベントリの推定,1; 研究概要と予備調査結果

飯島 和毅; 土肥 輝美; 新里 忠史; 藤原 健壮; 駒 義和; 鈴木 伸一; 小田 好博; 大村 嘉人*; 佐々木 隆之*; 難波 謙二*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉作業を進める際に環境中から発生する多種多様な廃棄物(土壌, 樹木等)中のインベントリ評価のため、サイト外に沈着した核種の組成・濃度、飛散物の化学形態等の距離・方位および時間依存性に基づくサイト内各地点の核種インベントリ推定手法確立に向けた研究を進めている。

口頭

Application of lichens to evaluate distribution of radionuclides nearby the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station

土肥 輝美; 飯島 和毅; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 菊池 直之*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により環境中に放射性物質が放出された。発電所(FDNPS)周辺では、発生源(号機)や気象条件等によって局所的な汚染(プルーム軌跡)が生じている。日本原子力研究開発機構(JAEA)ではオフサイトにおけるそれぞれのプルーム軌跡上で放射性核種の分布状況を評価することによって、オンサイトの汚染状況評価のモデル化を行っているところである。地衣類は長期間放射性核種を保持する性質を持つことから、環境中の放射性物質の有用なバイオモニターとして知られており、放射性物質の初期沈着量評価への活用が期待されている。本発表では、FDNPS近傍におけるプルーム軌跡上の放射性セシウムの初期沈着量評価と軌跡別の汚染の特徴を明らかにするために、地衣類中の放射性核種濃度および地衣類が捕捉した粒子状物質の元素組成分析を行った。

口頭

オフサイトの核種分布特性に基づくサイト内環境中の核種インベントリの推定,5; サイト近傍における地衣類含有粒子の化学形態

土肥 輝美; 田籠 久也; 大村 嘉人*; 金井塚 清一*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)サイト内で発生する多種多様な固体廃棄物中の放射性核種のインベントリ評価に向け、サイト外における表土および樹木中の様々な放射性核種の分布状況について、距離・方位および時間依存性を評価し、サイト内各地点における核種インベントリを評価する手法の確立を目指している。本報では、大気浮遊粒子を捕捉する性質を持つ地衣類(菌類と藻類の共生体)を用いて、その核種含有粒子の元素組成から、主な放射性プルーム軌跡上の汚染の特徴を整理する。

口頭

Retention of radiocaesium particle in Parmelioid lichens

土肥 輝美; 藤原 健壮; 大村 嘉人*; 田籠 久也*; 飯島 和毅; 北村 哲浩

no journal, , 

In order to understand and estimate the behavior of radiocaesium discharged by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident in the environment, it is essential to clarify the chemical characteristics of initially deposited radiocaesium. Since lichens are known to uptake and retain radionuclides in the thalli for long periods, they are expected to be used as bioindicator for characterization of fallout radiocaesium. It is expected that lichens can uptake radiocaesium by both ion exchange and particulate entrapment. However, little is known about such mechanisms. In this study, we focused on parmelioid lichens, which commonly distributed well throughout Fukushima prefecture in Japan, and investigate characteristics of particulate matters containing radiocaesium (caesium particle) in the lichens by electron microscope.

口頭

Computational molecular study of predominant organic molecules in forest ecosystems concerning cesium accumulation and transport

数納 広哉; 町田 昌彦; 土肥 輝美; 大村 嘉人*; 佐々木 祥人

no journal, , 

生体分子の放射性セシウムとの錯体形成は、森林内有機物における放射能の蓄積・移動に重要な役割を果たしている。本研究では、森林有機物を構成する典型的分子を特定し、量子力学計算による原子論的分析によりこれら有機分子のアルカリ金属カチオン錯体化選択性を明らかにする。これら分子のうち特に興味深いのはキノコ色素のノルバジオンA (C$$_{35}$$H$$_{18}$$O$$_{15}$$)、地衣類の二次代謝産物のシュウ酸(C$$_{2}$$H$$_{2}$$O$$_{4}$$), アトラノリン(C$$_{19}$$H$$_{18}$$O$$_{8}$$), レカノール酸($$_{16}$$H$$_{14}$$O$$_{7}$$), ウスニン酸(C$$_{18}$$H$$_{16}$$O$$_{7}$$)である。ノルバジオンAについてはセシウム選択性が確認された。

口頭

地衣類の生体組織中における放射性セシウム蓄積メカニズム

土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故後、われわれは地衣類(藻類と共生する菌類の総称)が大気中から降下する粒子状物質を体内に蓄積する性質に着目し、地衣類を用いて放射性Csを含む降下物の空間的な分布や化学形態を推定する手法開発を進めてきた。しかし、地衣類が放射性Csを「どの部位」で「どのような化学形態」で保持するかは不明であったため、本研究ではそれらを明らかにすることを目的とした。

口頭

放射性セシウムが生体内で存在する場所; 地衣類で放射性セシウムが保持される仕組みを調べる

土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*

no journal, , 

放射性セシウムを蓄積すると言われる地衣類を用いて、福島第一原子力発電所事故による放射性セシウムを含む降下物の性質や空間的な分布を調べるための手法を開発している。しかし地衣類がそれらの降下物をどのように長期間保持するのか、体内で性質は変わらないのか等は分かっていなかった。そのため本研究では、様々な分析装置や計算によって、地衣類は、放射性セシウムを「どの部位」で「どのような化学形態」で保持するのかを調べた。

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