Evolution of the reaction and alteration of mudstone with ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(9), p.1026_1 - 1026_23, 2021/09

https://doi.org/10.3390/min11091026

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 12.5. This fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction; the formation and persistence of secondary mineral phases within an argillaceous mudstone, comparing both data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modeling. The reaction of the mudstone with the cement leachates resulted in small changes in pH but the precipitation of calcium aluminium silicate hydrate (C-A-S-H) phases of varying compositions. With the change to the groundwater secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved being replaced by secondary carbonates. This general sequence was successfully simulated by the reactive transport model simulations.

Optimization for SEU/SET immunity on 0.15 m fully depleted CMOS/SOI digital logic devices

槇原 亜紀子*; 浅井 弘彰*; 土屋 義久*; 天野 幸男*; 緑川 正彦*; 新藤 浩之*; 久保山 智司*; 小野田 忍; 平尾 敏雄; 中嶋 康人*; et al.

Proceedings of 7th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Application (RASEDA-7), p.95 - 98, 2006/10

RHBD(Radiation Hardness by Design)技術を用いてSEU(Single Event Upset)/SET(Single Event Transient)対策ロジックセルを、沖電気の完全空乏型0.15m CMOS/SOI民生プロセスを用いて設計し、製造したサンプルデバイスの放射線評価を実施した。SETフリーインバータと呼ばれるSET対策付きインバータ構造を有するロジックセルは、非常に優れたSET耐性を示すが、面積・動作スピード・消費電力のペナルティも大きいため、本研究では、最低限の耐性を維持しつつペナルティを低減するための設計の最適化をMixedモードのTCAD(Technology Computer Aided Design)シミュレータを用いて行った。その結果、LET(Linear Energy Transfar)が64MeV/(mg/cm)までは、本研究により最適化されたロジックセルが宇宙用として有用であることを示した。

遠隔操作式高分解能走査型電子顕微鏡の開発

安田 良; 西野 泰治; 三田 尚亮; 仲田 祐仁; 原田 克也; 野沢 幸男; 天野 英俊

JAERI-Tech 2002-081, 34 Pages, 2002/10

JAERI-Tech-2002-081.pdf:11.76MB

発電コストの効率化及び廃棄物の低減を目的として軽水炉燃料の高燃焼度化が計画されているが、高燃焼度化に伴う燃料挙動の変化に関する情報が、燃料の安全評価上必要とされている。燃料を高燃焼度化した場合、燃料ペレット及びジルカロイ被覆管にリム組織,水素化物などさまざまな微細組織が形成され、燃料の燃焼挙動に影響を及ぼすことが懸念されている。これらの微細組織の形成機構を検討するために、燃料・材料の表面微細組織の形状,寸法及び組成に関する知見が重要となる。日本原子力研究所ホット試験室では、微細組織の観察に有効である高分解能走査型電子顕微鏡を燃料試験施設に開発・整備した。本装置は、高放射性物質を試料として使用するため、遠隔操作式であり、遮へい能力,耐震性及び負圧維持を十分に担保した遮へい体並びにマニプレータ等の付属機器を設置し、安全性及び操作性を考慮した構造とした。また、組成分析するために可変型コリメータなどを組み込んだ高放射性試料対応エネルギー分散型検出器(EDS)を設置した。ジルカロイ水素吸収管及び酸化膜形成管を用いた特性試験を行った結果、高倍率10,000~30,000倍でも鮮明な撮影が可能であり、所期性能が維持されていることを確認した。

Diffusion Behaviour of Nuclides Considering Pathways in Fractured Crystalline Rocks

佐藤 治夫; 澁谷 朝紀; 舘 幸男; 太田 久仁雄*; 天野 健治*; 油井 三和

PNC TN8410 97-127, 57 Pages, 1997/08

PNC-TN8410-97-127.pdf:1.51MB

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価研究において,核種の移行遅延特性を定量的に調べモデル化することは重要な課題の1つとして挙げられている。筆者らは,結晶質岩中における核種の遅延の程度を定量化するため,割れ目から岩石マトリックス方向への核種の拡散,岩石への核種の収着および間隙特性の変化について調べている。本研究では,釜石原位置試験場の花崗閃緑岩割れ目周辺に見られる割れ目充填鉱物部および変質部の内,地下水が接触している割れ目を対象に核種の移行遅延特性を調べた。イオン電荷をパラメーターにNa,Cs,HTO,Cl,Seについて2225の範囲で見掛けの拡散係数および実効拡散係数を取得した。透過拡散法により,割れ目充填鉱物部,変質部,花崗閃緑岩に対して取得すると共に,Cs,Sr,Se,238Uおよび239Puのバッチ法による収着実験を同岩石について行い,分配係数を取得した。酸化還元条件に鋭敏な元素の内,SeについてのみN2雰囲気のグローブボックス(O21ppm)内で行い,他の元素は大気雰囲気で行った。岩石試料と同じ場所から採取した地下水(pH8.79.5)を実験では用いた。岩石試料の間隙率および密度を水中飽和法および水銀圧入法により,また,細孔径分布や比表面積を水銀圧入法により測定した。間隙率は,割れ目充填鉱物部(5.6%)変質部(3.2%)花崗閃緑岩(2.3%)の順で小さくなり,割れ目からマトリックス方向に対して小さくなることが分かった。花崗閃緑岩および変質部の細孔径分布は10nm0.2mmの範囲にわたっており,割れ目充填鉱物部は50nm0.2mmの範囲であった。しかしながら,割れ目充填鉱物部における多くの細孔径は100nmと0.2mm付近で見られた。全てのイオン(Na+,Cs+,HTO,Cl-,SeO32-)の実効拡散係数は間隙率に依存し,割れ目充填鉱物部変質部花崗閃緑岩の順に小さくなった。細孔径分布の測定結果から間隙径がイオン径に比べて大きく,岩石表面とイオンとの静電的相互作用の効果はそれほど大きくないものと考えられることから,岩石マトリックス中のイオンの実効拡散係数を間隙率や屈曲度などの間隙構造因子および自由水中のイオンの拡散係数を用いて予測した。その結果,予測値は実測値とほぼ一致し,形状因子に基づいたモデルの適用性が確認された。また,岩石に対

Diffusion behaviour of ions considered pathways in crystalline rocks

佐藤 治夫; 油井 三和; 舘 幸男; 澁谷 朝紀; 太田 久仁雄; 天野 健治

Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00

本研究では、釜石鉱山において見られる単一割れ目から岩石のマトリックス方向への間隙特性と核種の拡散挙動との関係を実験的に調べた。釜石鉱山亀裂部より採取した岩石(未変質部(花崗閃緑岩)、変質部、割れ目充填鉱物部)の間隙率、細孔径分布、間隙内比表面積、密度を測定すると共に、拡散実験を行い、Cs、Na、HTO、Cl、Seの実効拡散係数、見掛けの拡散係数、分配係数を取得した。Cs、Na、HTO、Clは、大気下にて測定し、Seのみ雰囲気制御グローブボックス(O21ppm)で行った。また、バッチ法によりCs及びSeの分配係数を測定した。間隙率および密度は、水中飽和法により測定し、間隙率、細孔径分布、間隙内比表面積、密度は、水銀圧入法により測定した。間隙率は、両測定結果とも、割れ目充填鉱物部変質部未変質部の順となった。細孔径分布は、未変質部および変質部で100A0.2mmの範囲であった。一方、割

An Analogue study for heavy metal adsorption onto biofilm in the deep subsurface environment of the Horonobe area, Hokkaido, Japan

天野 由記; 伊勢 孝太郎; 伊藤 剛志; 根本 一昭; 舘 幸男

no journal, , 

本研究では、幌延の地下施設内に形成されているバイオフィルムを対象として、その地球化学的、微生物学的特性研究を行った。バイオフィルム試料は、原位置の地球化学条件下において自然に形成されているものを用い、それらの重金属収着特性について評価を行った。その結果、バイオフィルム中には様々な重金属元素が高濃度で濃集しており、その元素濃度は地下水中のそれぞれの元素濃度と相関関係を示さなかったことから、バイオフィルムを構成している微生物の代謝活性の違いにより選択的に重金属元素を濃集していることが示唆された。バイオフィルム中の微生物群集組成について遺伝子解析を行った結果、Nitrospirae門、Candidate phylumとして知られているJS1やSM1、Proteobacteria門が優占することが示された。これらの微生物群集の代謝活性と重金属の収着特性に関するメカニズムについて今後評価を進めていく必要がある。

Microbial populations stimulated by lanthanoids in groundwater of Pliocene diatomaceous mudstone of northernmost Japan

天野 由記; 遠藤 貴志; 根本 一昭; 舘 幸男

no journal, , 

本研究では、天然環境においてアクチノイドのアナログ元素となるランタノイドに活性化される微生物群集に関する調査を行った。幌延深地層研究センター地下施設内に掘削されたボーリング孔から地下水を採取し、地下水中に存在する微生物を嫌気条件下でランタノイドとともに培養した。培養試験中、添加したランタノイド元素, 鉄, 硫黄の濃度を吸光光度法およびICP-MSを用いて測定するとともに、微生物群集組成について次世代シーケンサーを用いた解析を行った。その結果、初期の地下水と培養後の地下水中の微生物群集組成は異なることが示され、培養前の地下水はFirmicutes, Proteobacteria,およびChloroflexi等が優占する多様な微生物群で構成されていたのに対し、ランタノイド添加後の地下水は、金属還元能力を有することで知られているChlostridium, GeorgfuchsiaもしくはRodobacter spp.に近縁な種が増殖していることが明らかになった。これらの結果は、高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、微生物とアクチノイドの相互作用が起こる可能性を示唆している。

Reaction and alteration of mudstone with cement pore fluids

Bateman, K.; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

The construction of a repository for the geological disposal of nuclear waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater in the case of Ordinary Portland cement (OPC). The alkaline fluid will migrate and react with the host rock, affecting the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. This study focused on the alteration due to OPC-type leachates on mudstone, a potential candidate host rock in Japan. A series of batch (to provide long-term equilibrium data) and flow experiments (to provide spatial and temporal data) were conducted inside a Nitrogen gas atmosphere glove box, with Horonobe mudstone, and simplified OPC leachates. Fluid analysis was by Inductively Coupled Plasma (ICP) and Ion Chromatography (IC), and determination of pH, and Eh. Solids were examined by scanning electron microscopy (SEM). In summary, the reaction of the mudstone with OPC type fluids demonstrated that long term, the chemical buffering capacity leading to a reduction in the pH of the leached fluid and the precipitation of CSH phases. This is consistent with previous similar studies, though this study suggests that the presence of pyrite in the Horonobe mudstone could result in an acidic pulse could precede the alkaline fluid in this host rock.

北海道幌延地域における堆積岩中のセレンの存在形態

出井 俊太郎; 宮川 和也; 笹本 広; 舘 幸男; 天野 由記; Francisco, P. C. M.; 杉浦 佑樹; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性評価において、セレン(Se;半減期: 300kyr)は人工バリアや天然バリアである岩盤に収着されにくいと考えられる。一方で、セレンは鉄水酸化物に収着することが室内試験より報告されている。本研究では、深部地下環境におけるセレンの長期的な収着挙動を理解するために、北海道幌延地域の堆積岩を対象にセレンの化学形態分析を実施した。堆積岩中のセレンの化学形態について、逐次抽出試験およびXAFS分析を実施した結果、セレンは-I価または0価の還元的な形態で堆積岩中に存在することが明らかになった。XRF分析より、セレンはパイライトに濃集していることが示唆された。セレンはパイライト中の硫黄と置換し、固体中に取り込まれることが報告されており、同様の形態で初期続成作用時からセレンが長期間保持されている可能性が考えられる。今後、堆積岩中のパイライトへのセレン収着メカニズムを明らかにする予定である。

フミン酸共存下における幌延堆積岩へのEuの収着挙動の評価

江口 綾乃; 紀室 辰伍; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性を評価するためには、放射性核種の岩盤中の移行を評価する必要がある。地下水中には、核種と安定な水溶性の錯体を形成する有機物が存在する。それらが核種と錯体を形成することで、核種が岩盤に収着しにくくなる可能性があることから、核種移行に対する有機物の影響を定量的に評価する技術の開発が必要とされている。本研究では、炭酸イオンおよびフミン酸(HA)共存下における堆積岩へのEuの収着挙動について評価を行った。岩石へのEuの分配係数の炭酸イオン濃度依存性を調べた結果、HAによるEuの収着低減効果が確認され、水相中のEuの化学種として岩石に収着しにくいHA錯体が支配的になることが原因と考えられた。また、HA共存時のEuの岩石への収着を、EuのHA錯体とそれ以外のEu化学種の形成、及びHA錯体以外のEu化学種の岩石への収着の組合せで表現するために、HA錯体(Eu-HA錯体,Eu-CO-HA錯体)の錯生成定数を非線形最小二乗フィッティングにより算出したところ、Eu-HA錯体とEu-CO-HA錯体の両方の形成を考慮した場合に、炭酸イオン全濃度範囲にわたって分配係数の傾向をよく説明できることが示された。