Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
田代 信介; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 渡邉 浩二*; 阿部 仁
Nuclear Technology, 208(10), p.1553 - 1561, 2022/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)グローブボックス(GB)火災における放射性物質の閉じ込め安全性の評価に寄与するために、代表的なGBパネル材料であるポリメチルメタクリエート(PMMA)およびポリカーボネート(PC)の燃焼試験を比較的大型の試験装置を用いて行った。閉じ込め安全性を評価するための重要なデータとして、燃焼物質から発生した煤煙の放出割合と粒径分布を得た。さらに、煤煙負荷による高性能エア(HEPA)フィルタの差圧(
P)の上昇も検討した。その結果、PCからの煤煙の放出割合はPMMAの場合よりも約7倍大きかった。さらに煤煙粒子の体積負荷の効果を考慮することにより、煤煙負荷体積量が低い領域における差圧の上昇挙動は、燃焼物質の種類によらず統一的に表現できる可能性を見出した。
山口 晃範*; 横塚 宗之*; 古田 昌代*; 久保田 和雄*; 藤根 幸雄*; 森 憲治*; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 21(4), p.173 - 182, 2022/09
確率論的リスク評価(PRA)から得られるリスク情報は、原子力施設におけるシビアアクシデント対策の有効性を評価するために有用である。再処理施設に対するPRA手法は原子力発電所のそれと比べて未成熟と考えられ、本手法を成熟させるためには事故シナリオの不確実性を低減することが重要となる。本論文では、再処理施設におけるシビアアクシデントである高レベル廃液の沸騰による蒸発乾固への事象進展と、それに伴う放射性物質の移動挙動に関する文献調査の結果をまとめた。Ruの重要な特徴の一つは、事象進展の過程で揮発性化合物を形成することであり、本稿ではその移動挙動を温度に基づいて4段階に分類した。高温まで至った乾固物からはRuは放出されない一方、Csのような他の揮発性元素が放出される可能性がある。実験データは未だに不十分な状態であり、放射性物質の移行挙動の温度依存性を明らかにすることが求められる。
田代 信介; 内山 軍蔵; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁
Nuclear Technology, 208(7), p.1205 - 1213, 2022/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)再処理施設の溶媒火災事故時の高効率粒子除去エア(HEPA)フィルタの目詰り挙動を調べた。本研究では、30%リン酸トリブチル(TBP)/ドデカン混合溶媒ならびにドデカンの燃焼速度と国内の実施設の換気系で用いられている多風量型HEPAフィルタの差圧変化を測定した。この混合溶媒の燃焼の初期段階では主にドデカンが、後期段階では主にTBPが燃焼することを確認した。また、混合溶媒燃焼の後期ではHEPAフィルタの差圧の急激な増加が生じることが分かった。浮遊粒子の経時的な放出割合において、未燃の粒子成分(TBP, TBPの分解による劣化溶媒ならびに無機リン化合物(P
O
))の割合の経時的な増加がフィルタの急激な差圧増加に影響したものと考えられる。混合溶媒燃焼時にHEPAフィルタの急激な差圧増加に至る前までの、差圧とHEPAフィルタへの浮遊粒子の負荷重量の関係を表す実験式の導出を行った。
吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
JAEA-Research 2021-011, 12 Pages, 2022/01
JAEA-Research-2021-011.pdf:1.49MB
再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故について、ルテニウム(Ru)の挙動が着目されている。Ruは四酸化ルテニウム(RuO
)のような揮発性の化学種を形成し、硝酸、水または窒素酸化物を含む共存ガスと共に施設外へ放出される可能性があるためである。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、事故時の蒸気凝縮を模擬した、水溶液に対する気体状RuOの液相への移行挙動を実験的に測定した。その結果、RuOのガス吸収は液相中の亜硝酸(HNO)濃度の増加により促進されたことから、化学吸収を伴う物質移動であることが示唆された。HNOを用いない対照実験では、温度が低いほど液相中のRu吸収率は大であったのに対し、HNOを用いた実験では、温度が高いほどRu吸収率が高かった。これは化学吸収に関与する化学反応が高温で活性化されたためであると考察される。
吉田 涼一朗; 天野 祐希; 吉田 尚生; 阿部 仁
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(2), p.145 - 150, 2021/02
被引用回数：1 パーセンタイル：12.16(Nuclear Science & Technology)日本の再処理施設における重大事故の一つである「冷却機能喪失による蒸発乾固」においては、他の元素に比べて多量の揮発性ルテニウムが環境中に放出されうる。これは飛沫同伴での放出に加え、ガス状の物質として揮発性ルテニウム化合物が高レベル濃縮廃液から放出されるためと考えられる。この揮発性ルテニウム化合物の放出は共存する亜硝酸イオンの還元力により抑制される可能性が予想される。揮発性ルテニウム化合物の放出挙動に対する亜硝酸イオンの効果を確認するため、亜硝酸イオン濃度をパラメータとした模擬廃液を加熱する4試験を実施した。亜硝酸イオン源として亜硝酸ナトリウムを添加することにより、揮発性ルテニウム化合物の放出が抑制される結果がみられた。本成果は冷却機能喪失による蒸発乾固におけるソースターム解析の進展に貢献することが期待される。
大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 阿部 仁
PLOS ONE (Internet), 16(1), p.e0245303_1 - e0245303_16, 2021/01
被引用回数：2 パーセンタイル：11.76(Multidisciplinary Sciences)火災時に原子力施設から漏れる放射性物質の量を評価する際には、グローブボックスの閉じ込め機能がどのように失われるかを考慮する必要がある。その一環として、この研究では、炎からの入熱によるグローブボックス材料の重量減少とそれに伴う熱分解ガスの放出を一貫して評価するモデルの構築を試みた。材料の重量減少はグローブボックスの壁材の減肉を示唆しており、熱分解ガスの放出は延焼が発生する可能性を示唆する。本研究では研究対象をグローブボックスパネルとして使用されるポリメチルメタクリレート(PMMA)とした。PMMAの熱重量分析では、熱分解による重量減少を予測するアレニウス式に代入するパラメーターを決定した。ここでは、PMMAの熱分解挙動が3つのステージに区分され、それぞれ62kJ/mol, 250kJ/mol、および265kJ/molの活性化エネルギーが導出された。また、ガス組成の定量分析により、PMMAから放出される熱分解ガスの組成は100%メタクリル酸メチルとして近似できることが明らかになった。この結果は、メタクリル酸メチルの放出量を上述のアレニウス式により推定できることを示唆する。このようなガス放出量の推定モデルの妥当性を確認するために、密封容器試験を実施した。この試験では、封入した材料が熱分解していくに従い容器内のガス分子の数が増加していく様を、内圧の変化を測定することで観察した。観察されたガス分子の増加挙動はアレニウスの式から推定されたものと同様であり、我々のモデルの有効性を示した。さらに、比較のためにビスフェノールAポリカーボネート(PC)についても同様の試験を実行した。PCの場合、密封容器試験で観察されるガス分子の数はモデルによる推定値よりも多くなる傾向が見られた。
吉田 尚生; 天野 祐希; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 阿部 仁
JAEA-Research 2020-014, 33 Pages, 2020/12
JAEA-Research-2020-014.pdf:3.66MB
使用済核燃料の再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故を考慮した場合、ルテニウムは揮発性の化合物を形成し、廃液中の放射性元素の中で比較的高い放出割合となりうる重要な元素である。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、気体状四酸化ルテニウム(RuO(g))の化学形変化挙動に与える窒素酸化物(NOx)の影響を実験的に評価した。その結果、RuO(g)の分解速度は一酸化窒素や二酸化窒素を添加しない場合よりも添加した場合の方が遅く、これらのNOxはRuO(g)を安定化することが明らかになった。また、安定化効果は二酸化窒素の方が高かった。
吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1256 - 1264, 2020/11
被引用回数：8 パーセンタイル：71.58(Nuclear Science & Technology)再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)の挙動が重要視されている。これはRuが四酸化ルテニウム(RuO)等の揮発性化合物を生成し、硝酸(HNO
),水(HO)等の共存ガスとともに環境中に放出される可能性があるためである。この事故事象の安全評価に資するため、気体状RuO(RuO(g))の分解・化学形変化挙動を、温度や共存ガスの組成をパラメータとした様々な条件下で実験的に評価した。結果として、RuO(g)は気相条件によって多様な挙動を示した。乾燥空気や水蒸気を用いた実験ではRuO(g)の分解が観察された。一方、HNOを含む混合ガスを用いた実験では、RuO(g)の分解はほとんど観測されず、化学形を保持した。
大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁
Nuclear Technology, 206(1), p.40 - 47, 2020/01
被引用回数：2 パーセンタイル：24.28(Nuclear Science & Technology)再処理施設におけるセル内溶媒火災事故は、近年の日本の規制基準において注目されている事象である。本研究では、再処理施設の換気系を模した試験系でリン酸トリブチル/ドデカン混合溶媒を燃焼させ、発生したエアロゾルをHEPAフィルタに負荷させた。その結果、ドデカンが混合溶媒中から焼失した後にフィルタ差圧が急激に上昇する現象が確認された。我々は、この現象を急速目詰まりと呼び、ドデカン焼失に起因する現象であると考えている。急速目詰まりとドデカン焼失の関係を把握することは、再処理施設における規制基準の構築にとって有用であると思われる。また、エアロゾルの分析結果からは、急速目詰まりが生じている間に生成されたエアロゾルは、粒径が大きく、未燃溶媒成分に富んでいることが明らかになった。これらの結果より、急速目詰まりの原因は、未燃溶媒の放出又は未燃溶媒蒸気と煤煙の相互作用によるものであると考えられる。総じて、この研究が示唆するところによると、火災事故時においてはこれまで予想されてきたよりも急速に換気系フィルタの目詰まりが進行する可能性があるといえる。
吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06
再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。
吉田 尚生; 大野 卓也; 天野 祐希; 阿部 仁
Journal of Nuclear Science and Technology, 55(6), p.599 - 604, 2018/06
被引用回数：7 パーセンタイル：52.79(Nuclear Science & Technology)再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故の際に、気体状ルテニウム化合物が環境中へ放出される可能性がある。この事故事象の安全評価に資するために、気体状ルテニウム化合物(四酸化ルテニウム)の移行挙動およびLeak Path Factorを実験的に評価した。施設内の移行経路を模擬したルテニウム気相部移行試験装置および事故時の気相組成を模擬した硝酸含有水蒸気を用いて試験を行った。対照実験として、乾燥空気および水蒸気条件を用いた試験を行った。結果として、ルテニウムは乾燥空気および水蒸気雰囲気下では移行経路に沈着した一方、硝酸含有水蒸気雰囲気下では沈着することなく移行経路を通過した。これらの結果は、気体状ルテニウムの移行挙動が気相条件の影響を受けることを示唆している。
吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁
JAEA-Research 2017-015, 18 Pages, 2018/01
JAEA-Research-2017-015.pdf:3.08MB
再処理施設では、重大な事故の一つとして貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進むと気体状ルテニウム(Ru)が発生し、硝酸-水混合蒸気(以下、混合蒸気という)の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実験で確認されている。貯槽から流出した混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、混合蒸気の凝縮過程でのRuの移行の定量的な模擬が重要である。このような観点から、気体状のRuを含む混合蒸気の凝縮に伴い気体状Ruの凝縮水への移行量を測定する実験が実施されている。本報では、この実験で得られたデータを基に、実測不能な実験装置内の蒸気流速等を熱流動解析結果から推定し、気体状Ruの凝縮水への移行速度に係る相関式を導出した結果について述べる。さらに、同相関式を実機規模の事故解析結果に適用し、Ruの凝縮水への移行量の評価を試みた。
吉田 尚生; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 阿部 仁
NEA/CSNI/R(2017)12/ADD1 (Internet), p.293 - 305, 2018/01
福島第一原子力発電所事故以降、日本では原子力施設の認可要件として重大事故に対する対応策が求められている。核燃料の再処理施設における重大事故の1つとして、高レベル濃縮廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。この事故は、貯槽内の冷却機能が喪失した場合に、内在する放射性物質の崩壊熱により廃液温度が上昇し、事故対策に失敗した場合には廃液の蒸発乾固に至ることで、放射性物質の放出が引き起こされるというものである。蒸発乾固事故時には、ルテニウム(Ru)はガス状の化合物を形成することで、その他の元素よりも多い割合で貯槽外へ放出されると考えられている。本発表では、蒸発乾固事故時におけるガス状Ruの発生及び移行挙動について、原子力安全基盤機構,日本原燃,原子力機構の間で行われた共同研究で得られた成果を紹介する。
大野 卓也; 渡邊 浩二; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁
Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/07
福島第一原子力発電所事故以降、重大事故に対する対応策が日本における原子力施設の認可要件として求められている。セル内溶媒火災は重大事故の一つとして定義された。溶媒が燃焼すると煤を含むエアロゾルが発生する。これらは、換気系HEPAフィルタを目詰まらせ、差圧の上昇によって破損を生じさせる可能性がある。さらに、火災は、HEPAフィルタを通過する揮発性を有するガス状の放射性物質を放出させる可能性もある。これらの現象は、施設が有する閉じ込め機能の健全性及び公衆の被ばくを評価する上で重要である。我々は、溶媒火災に伴う目詰まり挙動とエアロゾルの放出挙動及び揮発性物質の放出挙動に着目して検討を行ってきた。本報告では、最近の研究における試験データと評価結果を報告する。
天野 祐希; 渡邊 浩二; 真崎 智郎; 田代 信介; 阿部 仁
JAEA-Technology 2016-012, 21 Pages, 2016/06
JAEA-Technology-2016-012.pdf:1.81MB
再処理施設における有機溶媒の火災事故時の安全性評価に資するため、共除染工程に存在する放射性元素のなかで比較的揮発性が高い化学形をとる可能性があるRuの溶媒抽出挙動を調査した。Ruについて溶媒中のTBPやTBP劣化物の濃度等の有機溶媒の組成や抽出温度をパラメータとした抽出試験を行い、火災事故時の抽出特性データを取得した。また、火災事故時の各元素の放出特性を把握するため、Ru及び核分裂生成物の代替物質としてEuを抽出した溶媒の燃焼試験を行い、溶媒の燃焼に伴うRu及びEuの放出割合を取得した。
山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06
被引用回数：5 パーセンタイル：43.41(Nuclear Science & Technology)高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, 
Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と
Cm及び
Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1
であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300
Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150C以下と200C以上で、互いに異なった分布が得られた。
田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.227 - 234, 2015/12
高レベル濃縮廃液(HALW)が沸騰・乾固に至る事故条件におけるHALWからのRuの放出特性を調べた。実験室規模の装置を用い、非放射性物質からなる模擬HALW試料を乾固するまで加熱して、ルテニウムならびにNOxガスの放出特性を観察した。その結果、模擬HALW試料温度が120
300Cにおいて、ルテニウムは顕著に放出した。最終的なRuの積算放出割合は0.088であった。また、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量は、約140Cに極大、約240Cに最大となる2つのピークを有することが分かった。模擬HALW試料から放出される水蒸気と硝酸の混合蒸気を凝縮させて捕集した凝縮液量やNOxガスの放出速度の測定結果と関係づけて、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量に2つのピークが生じる要因を検討した。
内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1056 - 1063, 2015/09
再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得に関する実験研究を行っている。本研究では、コールド基礎実験、コールド工学実験及びホット実験を行っている。これまでの実験の結果、高レベル模擬廃液の沸騰事故条件ではRu及びTcは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることがわかった。高レベル摸擬廃液からの非揮発性FP元素の放出率は、10
程度であった。Amなどのアクチニド元素の放出率は、非揮発性FP元素とほぼ同程度であった。
天野 祐希; 渡邉 浩二; 田代 信介; 山根 祐一; 石川 淳; 吉田 一雄; 内山 軍蔵; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌, 14(2), p.86 - 94, 2015/06
再処理施設における高レベル濃縮廃液(HALW)の蒸発乾固事故により放射性物質が放出されるおそれがある。特に、揮発性の高いルテニウム(Ru)はHALW貯槽から外部へ放出される可能性がある。また、放射性物質の放出とともに、HALW中の硝酸塩の熱分解によって窒素酸化物(NOx)も発生する。発生したNOxは揮発性Ruの放出に対する物理的な駆動力として作用するだけでなく、揮発性Ruとの酸化還元反応による揮発性Ruの分解及び生成に影響を与える可能性もある。本研究では、600Cまで模擬廃液を加熱し、NOxの発生に関するデータを取得した。模擬廃液乾固物からのNOxの発生は、200C以上で顕著となり約600Cまで継続し、約340C付近で最大となることが分かった。さらに、各ランタノイド元素の硝酸塩は模擬廃液中の様にそれらが共存する場合にはほぼ同じ温度にて同時に熱分解を生じること、Ruの硝酸塩が熱分解することで生じるRu酸化物はランタノイド元素の硝酸塩の熱分解温度を低温側に遷移させることを示唆する結果を得た。
田代 信介; 内山 軍蔵; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄
Nuclear Technology, 190(2), p.207 - 213, 2015/05
被引用回数：7 パーセンタイル：51.25(Nuclear Science & Technology)沸騰事故条件下の高レベル濃縮廃液(HALW)からの放射性物質の放出挙動を調べた。非放射性物質からなる模擬HALWを用いた実験から、Ruは事故条件では揮発性化合物となり、ガスとミストの両方の状態で放出されることがわかった。また、沸騰条件下での模擬HALWからのRu放出速度と見かけのRuの揮発速度定数が得られた。一方、Csのような他のFP元素は不揮発であり、ミストの状態で放出されることがわかった。反応容器内の模擬HALWの表面近傍におけるミスト径分布を測定した結果、ミスト径の範囲は0.05から20
mの範囲であり、約2mをピークとした分布であることがわかった。
