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報告書

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2021-010, 62 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-010.pdf:6.05MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、ホウ素(B),酸素(O)やケイ素(Si)及び廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態が異なるガラス試料をXAFS測定し、B及びOのK吸収端XANESスペクトルを比較すると、Na$$_{2}$$O濃度がB-Oの配位構造へ与える影響は廃棄物成分濃度による影響よりも大きく、OのK吸収端前に出現するプリエッジの高さはガラス試料に含まれるFe等の第一遷移金属元素の濃度に依存することが分かった。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面をXAFS測定し、OのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後試料表面に新たな化合物相が形成した可能性があり、ラマン分光測定結果からも浸出試験後の試料表面状態に変化が観察された。またCsのM吸収端のXANESスペクトルから、浸出試験後試料表面のCsの消失が確認でき、Csは浸出液へ溶出し易いと考えられる。Na$$_{2}$$O濃度が異なる原料ガラスと希土類酸化物を添加したガラス試料を対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるに従いSiのK吸収端ピークが低エネルギー側にシフトし、また希土類酸化物の種類によってSi周辺構造への影響が異なることを確認した。

報告書

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.53MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるとB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

論文

Porous metal-organic frameworks containing reversible disulfide linkages as cathode materials for lithium-ion batteries

清水 剛志*; Wang, H.*; 松村 大樹; 光原 圭*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

ChemSusChem, 13(9), p.2256 - 2263, 2020/05

 被引用回数:17 パーセンタイル:76.65(Chemistry, Multidisciplinary)

Three porous disulfide-ligand-containing metal-organic frameworks (DS-MOFs) and two nonporous coordination polymers with disulfide ligands (DS-CPs) with various structural dimensionalities were used as cathode active materials in lithium batteries. Charge/discharge performance examinations revealed that only porous DS-MOF-based batteries exhibited significant capacities close to the theoretical values, which was ascribed to the insertion of electrolyte ions into the DS-MOFs. Battery reactions were probed by instrumental analyses. The dual redox reactions of metal ions and disulfide ligands in the MOFs resulted in higher capacities, and the presence of reversible electrochemically dynamic S-S bonds stabilized the cycling performance. Thus, the strategy of S-S moiety trapping in MOFs and the obtained correlation between the structural features and battery performance could contribute to the design of high-performance MOF-based batteries and the practical realization of Li-S batteries.

報告書

模擬廃棄物ガラス試料のXAFS測定研究(共同研究)

永井 崇之; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2019-003, 94 Pages, 2019/09

JAEA-Research-2019-003.pdf:7.92MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体の化学組成によって変化する。本研究は、リン又はバナジウムを添加したホウケイ酸ガラスと模擬廃液から模擬廃棄物ガラス試料を作製し、廃棄物濃度によるガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造をXAFS測定により評価した。

報告書

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09

JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。

論文

Rechargeable batteries based on stable redox reactions of disulfide included in a metal-organic framework as ligands

清水 剛志*; Wang, H.*; 谷藤 尚貴*; 松村 大樹; 吉村 真史*; 中西 康次*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

Chemistry Letters, 47(5), p.678 - 681, 2018/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.25(Chemistry, Multidisciplinary)

Disulfide, which is a sub-group of organosulfides, has been studied as a promising cathode active material. Herein, to improve battery performance, we inserted disulfide into Cu-based metal organic framework (MOF) as a ligand. As a result, the disulfide inserted MOF exhibited a high capacity based on dual redox reactions of Cu ions and disulfide ligands, and a stable cycle performance. The S $$K$$-edge X-ray absorption fine structure analyses revealed a reversible cleavage and formation of S-S bond in the MOF during discharge and charge process.

論文

模擬放射性廃棄物ガラスに含まれる軽元素XAFS解析評価

岡本 芳浩; 永井 崇之; 金子 耕士; 元川 竜平; 芳賀 芳範; 山中 恵介*; 太田 俊明*

2017年度成果公開型利用成果報告書(立命館大学SRセンター), p.33 - 36, 2018/00

使用済核燃料再処理プロセスから発生した高レベル放射性廃液は、ホウケイ酸ガラス原料と混合され、化学的に安定なガラス固化体に製造される。ガラス固化体に含まれる軽元素の局所構造を解明するため、原料ガラス及び模擬放射性廃棄物ガラスを対象にBのK吸収端XANES測定を行い、ガラス組成によるBの局所構造を評価した。原料ガラスのNa濃度が高いほど、B-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の割合が増え、3配位sp$$^{2}$$構造(BO$$_{3}$$)の割合が減ることを明らかにした。

報告書

模擬廃棄物ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2017-005, 54 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-005.pdf:16.17MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中のホウ素(B)や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によるガラス試料中のB及び廃棄物成分の局所構造を評価した。BのK吸収端XAFS測定において、薄板状の試料を用いて良好なXANESスペクトルが得られることを確認し、原料ガラスに廃棄物成分を添加するとB-Oの3配位sp$$^{2}$$構造(BO$$_{3}$$)割合が減少して4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)割合が増加することを明らかにした。また、組成のSiO$$_{2}$$/B$$_{2}$$O$$_{3}$$比の低下又は(SiO$$_{2}$$+B$$_{2}$$O$$_{3}$$)/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$比の上昇によって、BO$$_{3}$$割合が増加しBO$$_{4}$$割合が減少すること、P$$_{2}$$O$$_{5}$$の添加によって、BO$$_{3}$$割合が減少しBO$$_{4}$$割合が増加することを明らかにした。廃棄物成分のXAFS測定において、B$$_{2}$$O$$_{3}$$含有率が高い組成ほどセリウム(Ce)原子価が還元されること、原料ガラスへP$$_{2}$$O$$_{5}$$を添加するとCe原子価が還元されることを確認した。またイメージング測定により、ガラス中に析出するRu化合物の状況は組成のB$$_{2}$$O$$_{3}$$含有率を変えても変わらなかった。本研究は、資源エネルギー庁より日本原子力研究開発機構が受託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」の一つとして実施した。

報告書

JFT-2Mでのダイバータ板の設計とダイバータプラズマの測定

柳沢 一郎*; 荘司 昭朗; 森 雅博; 小田島 和男; 大塚 英男; 鈴木 紀男; 長谷川 満*; 太田 完治*; 杉原 正芳; 上杉 喜彦; et al.

JAERI-M 87-192, 21 Pages, 1987/10

JAERI-M-87-192.pdf:0.73MB

JFT-2M小型ダイバータのダイバータ板の設計、ダイバータプラズマのシュミレーションおよび実験を行い以下の結果を得た。1)ダイバータ板材としてのカーボンの選択と設計の妥当性を確認した。2)NBI加熱時にHモードが実現でき、比較的低温・高密度のダイバータプラズマが得られた。3)シュミレーションによるとこのときの値は低リサイクリングから高リサイクリングに移行する中間領域に対応する。

報告書

加熱用中性粒子ビームを用いた能動法によるイオン温度測定

三浦 幸俊; 松田 俊明; 山本 新; 前野 勝樹; 竹内 浩; 星野 克道; 河西 敏; 河上 知秀; 川島 寿人; 的場 徹; et al.

JAERI-M 87-042, 11 Pages, 1987/03

JAERI-M-87-042.pdf:0.55MB

重水素プラズマに水素中性粒子ビ-ムを入射した追加熱実験時に、そのビ-ムライン上で荷電交換反応が増加する事を利用した能動法によるイオン温度測定を行なった。測定には、E//B型質量分離中性粒子エネルギ-分析装置を用いた。測定系の幾何学的条件より、得られたイオン温度と中性粒子エネルギ-スペクトラムは中心より約1/3外側の情報である。プラズマのバルクイオンである重水素のエネルギ-スペクトラムはマックスウェル分布で、イオン温度としては約350eVから約900eVまで上昇していた。またこの測定法からは、イオン温度だけでなく 局所的な重水素と水素の密度比、入射しているビ-ム粒子の密度も簡単に しかもS/N良くモニタする事ができ、中性粒子ビ-ム入射による追加熱実験時には有効な測定手段であることが確認された。

論文

Selective electron-cyclotron heating at down-shifted frequency in the lower-hybrid-current-driven plasma on the JFT-2M tokamak

山本 巧; 星野 克道; 川島 寿人; 上杉 喜彦; 森 雅博; 鈴木 紀男; 太田 完治*; 的場 徹; 河西 敏; 河上 知秀; et al.

Physical Review Letters, 58(21), p.2220 - 2223, 1987/00

 被引用回数:26 パーセンタイル:79.58(Physics, Multidisciplinary)

電子サイクロトロン波がf$$_{o}$$/2f$$_{c}$$≒0.74の条件下で、高速電子を加熱していることが観測され、軟X線及び電子サイクルトロン放射の測定によって、相対論を考慮した電子サイクロトロン共鳴条件を満足する電子が選択的に加熱されていることが示された。さらに、低域混成波電流駆動によるプラズマ中での電子サイクロトロン加熱によって、65kA/sのプラズマ電流の立ち上げが実証された。

報告書

First results of pellet injection experiments in JFT-2M additionally heated plasmas

河西 敏; 三浦 幸俊; 長谷川 浩一; 仙石 盛夫; 小川 宏明; 上杉 喜彦; 川島 寿人; 玉井 広史; 長谷川 満*; 星野 克道; et al.

JAERI-M 86-109, 16 Pages, 1986/07

JAERI-M-86-109.pdf:0.63MB

JFT-2M用のペレット入射装置を製作し、その基本性能を調べた。最大速度約900m/s、速度の再現性80~90%。実測した速度は理想気体モデルに基づいて計算した速度の80$$sim$$95%である。中性粒子入射あるいはイオンサイクロトロン周波数帯波により加熱したプラズマへの重水素ペレットの入射により、エネルギ-閉じ込め時間の増加を得た。電子温度とポロイダルベータ値は30$$sim$$40msの間に元のレベルまで回復する。ペレット入射後において、金属及び軽元素不純物は増加しない。

報告書

多目的高温ガス炉とガス冷却高速炉からなる共存エネルギー・システムの研究,1; ガス冷却高速炉の炉心概念の検討

吉田 弘幸; 飯島 進; 太田 文夫*; 田中 良佶*; 小林 武司*; 川辺 俊明*

JAERI-M 9544, 174 Pages, 1981/07

JAERI-M-9544.pdf:4.77MB

U-Th混合サイクルのGCFRとThサイクルに基くVHTRからなる共存システムは、燃料自給性、電力およびプロセスヒート生産の観点から、将来の有望な核エネルギー供給システムである。本論文は、我国の緩かな核エネルギー需要成長予測に基き、100年間に亘る戦略的解析を実施することによって、保守的な増殖特性を有するGCFRでも、2基以上のVHTRと共存系を構成し、半永久的に燃料時給、電力およびプロセスヒート需要を充足することができることを示した。加えて、共存システムのVHTR/GCFR比をより高くとり、共存系の意義を高めることを目的とし、増殖性向上の観点からGCFR炉心設計を実施した。初期核分裂性Puインベントリーは約4600kg、増殖率はに核分裂性Puに関して、160kg/GWe・y、U-233に関して、270kg/GWe・yである。このGCFRの増殖比は実効的に1.60以上である。

口頭

BK端XAFSによるホウ珪酸ガラスの配位状態評価

山中 恵介*; 永井 崇之; 太田 俊明*

no journal, , 

本研究は、立命館大学SRセンターBL-11において、放射性廃棄物のガラス固化プロセスにおける基礎的な知見を得ることを目的として、模擬廃棄物ガラスのホウ素近傍の局所構造解析・評価を行った。

口頭

模擬放射性廃棄物ガラス中のB, NaのXAFS解析評価

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山中 恵介*; 太田 俊明*

no journal, , 

ガラス固化体組成であるホウケイ酸ガラスに係る基盤的な知見を蓄積するため、模擬廃棄物ガラス試料中の廃棄物成分の局所構造をXAFS測定等で評価している。今回、原料ガラスへ廃棄物成分が含まれた際の原料ガラス成分であるホウ素(B)とナトリウム(Na)の局所構造変化を明らかにするため、BとNaのK吸収端XAFS測定を行った。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,59; リン添加ホウケイ酸ガラスの作製及びB, NaのK吸収端XAFS測定

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 山中 恵介*; 太田 俊明*

no journal, , 

Si/B比やP$$_{2}$$O$$_{5}$$濃度を変えて原料ガラスと模擬廃棄物ガラスを作製し、B及びNa周辺の局所構造を軟X線領域のXAFS測定で評価した。その結果、P$$_{2}$$O$$_{5}$$添加によりB-O配位構造の4配位が増加すること等を確認した。

口頭

模擬放射性廃棄物ガラスのXAFS測定研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*

no journal, , 

ガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の化学的状態や局所構造を明らかにするため、XAFS測定等により模擬廃棄物ガラスを評価している。今回、原料ガラス成分であるホウ素とナトリウムや基本組成である酸素のK端等をXAFS測定し、ガラス試料中の廃棄物濃度等による影響を調査した。

口頭

ホウケイ酸ガラス組成によるB-O配位構造の変化

永井 崇之; 岡本 芳浩; 金子 耕士; 元川 竜平; 芳賀 芳範; 山岸 弘奈*; 山中 恵介*; 太田 俊明*

no journal, , 

ホウケイ酸ガラス組成によるBの局所構造への影響を明らかにするため、Na等のアルカリ成分やアルカリ土類成分を変えた原料ガラス及び模擬廃棄物ガラスを対象にBのK吸収端XAFS測定を実施し、B-Oの3配位構造と4配位構造の存在割合の変化を確認した。

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