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川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12
被引用回数:7 パーセンタイル:72.21(Chemistry, Analytical)加速器中性子を利用し、将来有望な医療RIであるCu及びCuの大量合成に関して、実験に基づく生成量評価と臨床に必要な生成量のPHITSコード使用による評価、そして大量のターゲット物質からのCu同位体の分離精製手法開発を行った。実験では55.4gという大量の、天然亜鉛試料を利用し、加速器中性子の照射による生成率について定量的な評価を行った。また、同時に臨床的に必要な量のCu及びCuの製造の可能性について、それぞれ100gの濃縮ZnおよびZn試料に対して、40MeV、2mAの重陽子照射により発生する中性子を照射する数値シミュレーションを行い、その生成量を推定した。また、大量の天然亜鉛試料からCu及びCuを分離するために、熱分離と樹脂分離を組み合わせた分離方法を開発し、73%の分離効率と97%の亜鉛回収率が得られることを実証した。これらの結果、このような加速器中性子による生成と本分離手法の組み合わせで、臨床応用のために必要なCu及びCuの大規模生産を提供することができることがわかった。
迫田 晃弘; 片岡 憲昭*; 石川 純也*; 太田 朗生*; 鈴木 龍彦*; 西山 祐一*; 廣内 淳; 外間 智規
保健物理, 51(3), p.181 - 186, 2016/09
2016年6月30日7月1日において、日本保健物理学会第49回研究発表会が青森県弘前市で開催された。本稿では、そこでの企画・特別セッション(全12件)の概要を報告する。
棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.
Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05
Mo()Mo反応で生成するMoから高放射能濃度のTc溶液を得る方法として、Mo/Tcのアルカリ溶液からのTcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離によりTc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、Tcの放射能として2.536.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。
石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11
照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,)法)によるモリブデン-99(Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,)法によるMoは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m(Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,)法で製造したMoからTcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発したMo/Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、Mo/Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高いTc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO)ペレットを用いて、MoOペレット溶解及びTcの抽出を行い、得られたTc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。
橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04
被引用回数:8 パーセンタイル:53(Physics, Multidisciplinary)The distribution of Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using Tc, which was separated by thermochromatography from Mo produced via the Mo(n,2n)Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for Tc from the fission product Mo. These results provide important evidence that Tc radiopharmaceutical formulated using the Mo can be a promising substitute for the fission product Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of Mo in Japan can be partially mitigated.
川端 方子; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*
Journal of the Physical Society of Japan, 84(2), p.023201_1 - 023201_4, 2015/02
被引用回数:6 パーセンタイル:45.25(Physics, Multidisciplinary)医療用Tcは、溶融したMoOから熱分離によって分離できる。Mo/Tcジェネレーターを使用し、溶融MoOからのTc分離における、湿気を帯びた酸素ガスの影響を調査した。Moは、Mo(n,2n)Mo反応で生成した。乾燥酸素ガスと比較して、湿気を帯びた酸素ガス中では、Tcの分離速度、分離効率、回収効率全てにおいて、高い値を示すという新しい見解を得ることができた。本研究結果により、溶融MoOから、高品質なTcを高効率かつ安定的に製造するという課題へ向け、重要な進展を遂げた。また、湿気を帯びた酸素ガスと溶融MoOの相互作用について、新たな知見を与えるものである。
西方 香緒里; 木村 明博; 石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 土谷 邦彦
JAEA-Technology 2014-034, 34 Pages, 2014/10
JMTR再稼働後の利用拡大の一環として、照射試験炉センターでは、医療用ラジオアイソトープ(RI)として用いられるモリブデン-99(Mo)/テクネチウム-99m(Tc)の材料試験炉(JMTR)を用いた放射化法((n,)法)による製造に関する要素技術開発を行っている。Moは、一般的に核分裂法((n,f)法)で製造されているが、放射性廃棄物量及びコストの低減化や核不拡散上の観点から、(n,)法によるMo/Tc製造に着目した。しかしながら、(n,)法によるMo/Tc製造では、(n,f)法に比べ単位体積当たりの比放射能が低いという欠点がある。本報告書は、照射ターゲットの単位体積当たりのMo含有量を増加させるため、高密度MoOペレットの製造方法を確立し、得られた高密度MoOペレットの特性試験結果をまとめたものである。
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 3rd Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2013), p.109 - 115, 2013/11
Tcは、Moの核変換によって生成される。Mo製造は、現在、高濃縮ウランによる核分裂法(以下、「(n,f)法」という)で行なわれており、世界の供給量の約95%を生産している。しかし、近年、原子炉の老朽化や輸送障害という問題のために安定供給が困難となるとともに、核不拡散、廃棄物管理等の問題がある。最近、(n,)法によるMo製造が注目されているが、(n,f)法に比べて比放射能が低いという欠点がある。このため、Mo/Tc溶液からTcを溶媒抽出により取出し、さらにアルミナ・カラムを用いてTcを濃縮する方法を開発した。本研究では、インドネシアにあるSGR-GAS炉による照射で生成した1CiのMoを用いて、開発した方法によりTcの抽出特性を調べた。この結果、Tcの回収率は約70%得られた。Tc抽出液のTc放射能は約30GBq/mlを達成した。また、抽出液中のMoの不純物は4.010%未満、放射化学的純度は99.2%以上であり、目標値を満足した。
廣木 章博; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 太田 朗生*; 清藤 一; 山林 尚道*; 山本 幸佳*; 田口 光正; 玉田 正男; 小嶋 拓治
Physics in Medicine & Biology, 58(20), p.7131 - 7141, 2013/10
被引用回数:17 パーセンタイル:54.54(Engineering, Biomedical)New polymer gel dosimeters consisting of 2-hydroxyethyl methacrylate (HEMA), triethylene glycol monoethyl ether monomethacrylate (TGMEMA), polyethylene glycol 400 dimethacrylate (9G), tetrakis (hydroxymethyl) phosphonium chloride as an antioxidant, and gellan gum as a gel matrix were prepared. They were optically analyzed by measuring absorbance to evaluate a dose response. The absorbance of the polymer gel dosimeters that were exposed to Co-rays increased with increasing dose. The dosimeters comprising HEMA and 9G showed a linear increase in absorbance in the dose range from 0 to 10 Gy. The dose response depended on the 9G concentration. For others comprising HEMA, 9G, and TGMEMA, the absorbance of the polymer gel dosimeters drastically increased above a certain dose, and then leveled off up to 10 Gy. The optical variations in these polymer gel dosimeters were also induced by X-irradiation from Cyberknife radiotherapy equipment. Furthermore, the exposed region of the latter polymer gel dosimeter exhibited a thermo-responsive behavior.
土谷 邦彦; 西方 香緒里; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 森川 康昌*; 竹内 宣博*; 神永 雅紀; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 9 Pages, 2013/10
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、JMTRを用いたMo国産化製造に関する技術開発を行っている。本研究では、高密度MoOペレットを京都大学にあるKURで中性子照射し、JMTRホットラボにおいてMoから核変換により生成したTcを溶媒抽出法により抽出し、得られたTcの標識試験を行った。この結果、開発したMo-Tc製造工程の実証するとともに、得られたTc溶液は純度の高いものであることを明らかにした。
木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.
Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10
特願 2011-173260 公報医療診断用RIとして使用されるTcは、Moを唯一の親核種として生成される。国内で使用しているMoは、全量海外からの輸入に依存している。そのため国産化による安定供給のための研究開発を行っている。本研究は、溶媒抽出とカラムクロマトグラフィを組合せた、MEKにより抽出したTcをアルミナカラムに吸着させ、分離回収する方法を選定し、Tc製造のための試験を行った。本試験では、インドネシア原子力庁のMPR-30においてMoOを5日間で照射し、得られたMoのうちの約37GBq及び150gのMoOを用いた。その結果、収率約70%、放射能濃度約30GBq/mlのTc製品を得ることができると評価すると共に、Tc溶液中に含まれる不純物としてのMoは4.410%であった。また、抽出したTc溶液は放射化学純度が99.2%であり、日本の放薬基準である95%を満足した。
永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06
被引用回数:43 パーセンタイル:85.02(Physics, Multidisciplinary)A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate Tc from an irradiated MoO sample. About 9.7 TBq/week of Mo is produced by repeating irradiation on an enriched Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.
西方 香緒里; 木村 明博; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 土谷 邦彦
Proceedings of 2012 Powder Metallurgy World Congress & Exhibition (PM 2012) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/02
JMTR再稼働における「産業利用の拡大」の一環として、医療診断薬として使用されるTcを製造するためのMo製造技術開発を行っている。Mo製造方法として、安価でかつ少ない放射性廃棄物量の観点から、照射ターゲットとしたMoOペレットを用いて(n,)法によるMo製造方法が選定されている。しかしながら、この方法は、従来の(n,f)法によるMo製造に比べて得られるTc溶液の放射能濃度が低いことが欠点である。このため、Mo生成量を増やすために高密度を有するMoOペレットが必要となる。本研究では、MoOペレットの製造方法を調査し、プラズマ焼結(Ed-PAS)法によるMoOペレットの試作試験及び特性評価を行った。その結果、大気中で540C40kN5分の焼結条件とすることにより、95%以上の焼結密度を有するMoOペレット(2010mm)を製造することができた。
棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 木村 明博; 西方 香緒里; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 河内 幸正*; 土谷 邦彦; et al.
Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10
医療用診断薬として使用されるTcは、Moから製造される。JMTR再稼働後の産業利用拡大の一環として、(n,) MoからのTcの抽出法に関する技術開発を行っている。本研究では、開発したTcの抽出法の実規模への適用性を評価するためのコールド試験を行った。本試験では、Tcの同族であるReを用いて、メチルエチルケトン(MEK)を用いたMo溶液からのミルキング回数によるRe回収への影響を調査した。各ミルキングで得られた溶液中のRe回収率及び不純物量(Mo, MEK)をICP及びHPLCで測定した。その結果、各溶液中のRe回収率はすべて95%以上で、不純物量もそれぞれ基準値以下であることを確認した。本成果により、Tcの抽出法が実規模に適用可能である見通しが得られた。
永井 泰樹; 初川 雄一; 金 政浩; 橋本 和幸; 本石 章司; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 佐藤 裕一*; 河内 幸正*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 80(8), p.083201_1 - 083201_4, 2011/08
被引用回数:15 パーセンタイル:65.33(Physics, Multidisciplinary)加速器で生成される中性子を酸化モリブデン100に照射して、Mo(,2)Mo反応で生成したMoから放射性の不純物を除去してTcを分離抽出すること、そして、Tc-MDP標識化合物を合成することに、世界で初めて成功した。親核のMoは、原子力機構の核融合中性子源施設で、トリチウムに重陽子を照射して得られる14MeVの中性子を用いて、Mo(,2)Mo反応で生成した。そして、Tcは、昇華法でMoから分離抽出し、その放射核純度は、99.99%以上であることを、分光で確認した。また、Tc-MDP標識率は、99%以上であることを、薄膜クロマト法で確かめた。これらの値は、米国薬局方が高濃縮ウランの核分裂反応で生成されるMoに対する要請値を超えるものである。そのため、本方法で生成するMoは、核分裂法の代替えとして有効であり、我が国の安定かつ信頼性の高いMo供給に寄与するであろう。
出雲 寛互; 木村 明博; 堀 直彦; 土谷 邦彦; 石原 正博; 棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*
Proceedings of 1st Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2011), p.77 - 82, 2011/02
産業利用の拡大のため、JMTRでは(n,)中性子捕獲法による医療用診断薬Tcの親核種であるMoの製造を検討している。本方法は、核分裂法に比べコストが低く、廃棄物が少なく、取扱いが比較的簡単などのメリットがある。しかしながら、Moから抽出されるTc溶液の放射能濃度が、核分裂法に比して低いという課題がある。本発表においては、メチルエチルケトン(MEK)を用いてTcを溶媒抽出,蒸発し、生理食塩水に溶解させることによって、Tcの濃度を高めることが可能であることを述べる。
佐藤 裕一*; 廣木 章博; 太田 朗生*; 長澤 尚胤; 清藤 一; 岩撫 暁生; 山林 尚道*; 山本 幸佳*; 玉田 正男; 小嶋 拓治
no journal, ,
放射線治療時の放射線照射位置精度の管理に用いるポリマーゲル線量計の作製を目指し、ゲル材料の線に対する放射線応答性に関する研究を行った。本研究では、ゲルの母剤としてジェランガムを用いた。溶液(1)0.4wt%のジェランガム水溶液と溶液(2)所定濃度の2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA),トリエチレングリコールモノエチルエーテルモノメタクリレート(TG),ポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)などを含む放射線検出液を混合し、分光光度測定用セルに流し込み、冷暗所で保管しゲル化させることで、ゲル線量計用ゲルを作製した。作製したゲルに最大25Gyの線を照射し、ゲル内のポリマー生成に伴う白濁度の変化を吸光度測定により評価した。その結果、溶液2がHEMA2%/9G0.2%では、線量増加に伴い直線的に吸光度が増加し、25Gyで約3に達した。9Gの濃度が増加すると、吸光度は低い線量で急激に増加し、9G1%では約7Gyで吸光度約3に達することがわかった。また、TG/HEMA/9Gを含む場合では、その組成比に依存して、5Gy付近から10Gyの間で急激に吸光度が増加するゲルを作製できた。したがって、モノマーの組成比を変えることで、線量に応答した白濁度を制御することができ、ガン治療時の線量集中領域となる10-20Gyの領域を可視化できるゲル線量計開発の見通しが得られた。
棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 藤崎 三郎*; 河内 幸正*; 木村 明博; 西方 香緒里; 米川 実; 石田 卓也; 加藤 佳明; et al.
no journal, ,
JMTR再稼動に向けた取り組みとして、(n,)法によるMo-Tc製造に関する技術開発を行っている。JMTRで製造されるMoから高放射能濃度のTcを得るための手法として、メチルエチルケトン(MEK)による抽出・分離法とアルミナカラムによる精製・濃縮法を組合せた方法を考案した。本研究では、考案した方法の装置化を目的とした予備試験を行った。予備試験としてTcの同族体であるReを用いた抽出・分離・濃縮試験を行った。その結果、98%の回収率でRe濃縮液を得ることができた。今後、本試験結果をもとに、Mo/Tc抽出・分離・濃縮装置を開発し、実証試験を行う。
土谷 邦彦; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 森川 康昌*; 山本 朝樹*; 神永 雅紀; 河村 弘
no journal, ,
JMTR再稼働後の産業利用の一環として、医療診断用アイソトープTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、日本のメーカと共同で、JMTRを用いたMo国産化製造に関するR&Dを行っている。R&Dの主な項目は、(1)高密度MoOペレットの製造技術開発、(2)溶媒抽出法によるTcの抽出・濃縮及び(3)Tc溶液の標識試験である。本発表では、これらのR&Dで得られた成果を報告する。
西方 香緒里; 木村 明博; 椎名 孝行*; 山本 朝樹*; 石田 卓也; 太田 朗生*; 棚瀬 正和*; 竹内 宣博*; 森川 康昌*; 小林 正明*; et al.
no journal, ,
材料試験炉JMTR再稼働後における産業利用拡大の一環として、Uを原料としない(n,)法によるMo製造方法に関する技術開発を進めている。本発表は、研究の一環として行った、京都大学研究用原子炉KURにて照射したMoOペレットを用いたMo/Tc製造予備試験に関するものである。予備試験の結果より、低照射量では高密度ペレットへの照射による影響はほとんどないこと、Tc回収時に酸性アルミナカラムをエンドトキシンフリー水で洗浄することにより、各不純物が低減することなどがわかった。一方、Tc回収率が目標値より低い値であること、回収溶液の浸透圧比が低いことなどから、回収操作の改善が必要であることを明らかとした。